Studiul Producerii Radioizotopilor 152m,152eu Prin Activare CU Neutroni

Cuprins

1. INTRODUCERE

Lucrarea de față s-a realizat în urma cercetărilor și rezultatelor obținute în laboratorul de fizică nucleară a Facultății de Fizică din cadrul Universității Babeș-Bolyai, Cluj-Napoca.

Scopul lucrării a fost studierea posibilității producerii unor radioizotopi prin iradiere cu neutroni ce provin de la surse izotopice de neutroni.

În urma activității din acest laborator mi-am însușit tehnicile de determinare a produșilor ce apar în urma reacțiilor nucleare declanșate prin iradiere cu neutroni termici, de calibrare a aparatelor înainte de începerea măsurătorilor, de interpretare a spectrelor gamma și rezultatelor obținute și de identificare a tranzițiilor corespunzătoare energiilor obținute de noi în schemele de dezintegrare.

Lucrarea este alcătuită dintr-un capitol introductiv, două capitole teoretice și un ultim capitol conținând datele experimentale pe care le-am obținut, precum și concluziile.

Capitolul 2, intitulat: “Reacții nucleare cu neutroni”, are ca scop prezentarea reacțiilor de captură radiativă (n,), precum și alte tipuri de reacții cu neutroni termici.

În Capitolul 3, teoretic intitulat : “Metode experimentale pentru studiul reacțiilor nucleare cu neutroni”, am prezentat metoda activării precum și alte metode. Am mai descris aplicarea spectrometriei gamma în studiul radioizotopilor europiului precum și modul de stabilire a schemelor de dezintegrare.

In Capitolul 4, intitulat:”Rezultate experimentale privind activarea cu neutroni a europiului”, conține date experimentale obținute de noi. La începutul acestui capitol este descrisă instalația de iradiere care conține blocul de iradiere cu surse izotopice de neutroni Am-Be și Pu-Be, precum și spectrometrul gamma de înaltă rezoluție pentru achiziția datelor. În continuare sunt prezentate rezultatele la iradierea oxidului de europiu și spectrele gamma ale radioizotopilor obținuți, 152mEu și 152Eu pentru a le compara cu schemele de dezintegrare. În concluzie, lucrarea a pus la punct metoda producerii de radioizotopi ai europiului în vederea fabricării de surse de radiații în scopuri didactice.

De asemenea, mulțumesc pentru sprijinul acordat în realizarea lucrării de față d-lui Conf. Dr. Liviu Dărăban și d-lui cercetător Fiat Trandafir.

2. REACȚII NUCLEARE CU NEUTRONI

2.1. Reacții nucleare de captură radiativă (n, )

La energii de bombardare medii și joase, neutronul incident este de obicei capturat; se formează nucleul intermediar, care are o energie de excitare determinată. Pe urmă, măsurat la scara timpului nuclear, după trecerea unui timp îndelungat (~10-18s), nucleul intermediar se dezintegrează prin emisia uneia sau mai multor particule.

Proprietățile reacțiilor nucleare de captură sunt determinate pe de o parte de felul și numărul stărilor excitate ale nucleului intermediar care iau parte la proces, iar pe de altă parte de faptul că stările finale sunt discrete [1].

Dependența nucleului compus de stările nucleelor intermediare se poate caracteriza prin dispersia de energie ΔE a fasciculului de particule cu care bombardăm, cu lățimea medie Γ a nivelelor nucleului intermediar și cu distanța medie dintre nivele D.

Dacă Γ<D și dispersia energetică a fasciculului incident nu este mare, ΔE<D, atunci se excită unul sau mai multe nivele ale nucleului intermediar, iar secțiunile eficace prezintă o dependență energetică caracteristică. În acest caz, pe baza teoremei Breit-Wigner, putem ajunge la informații despre structura nucleară, conținute în date experimentale.

Dacă pentru dezintegrarea nucleului intermediar sunt posibile (permise) numai câteva canale, stările finale sunt discrete; modelul statistic parțial descrie bine fenomenele. Însă, dacă numărul canalelor permise energetic este mare, nucleul intermediar se dezintegrează prin emisia uneia sau a mai multor particule, astfel încât nucleul țintă poate rămâne în mai multe stări excitate; modelul statistic (total) poate fi folosit pentru studierea interacțiunilor inelastice.

La energii de bombardare mari, caracterul interacțiunilor neutron-nucleu se deosebește tot mai mult de imaginea creată mai sus. Reacția nucleară se petrece repede. Durata ei corespunde timpului în care particula incidentă parcurge nucleul țintă (~10-22s) și atinge doar câțiva nucleoni ai nucleului țintă; mai exact, câteva grade de libertate ale nucleului țintă iau parte la interacțiune. Aceste procese se numesc reacții directe.

Durata în timp a reacțiilor compuse și a celor directe se deosebește esențial, însă deosebirea nu se poate sesiza nici cu aparate de măsură dintre cele mai performante. Astfel, dacă sunt posibile ambele reacții la o energie de bombardare dată și produșii de reacție sunt aceiași – neutron împrăștiat inelastic și nucleul țintă într-o stare excitată – atunci, pe cale experimentală nu putem distinge cele două procese. De aceea, primul pas la analiza împrăștierii inelastice este estimarea teoretică a contribuțiilor celor două reacții: compusă și directă.

2.2 Formula Breit-Wigner

În apropierea unei rezonanțe singure, izolate, variația secțiunii eficace (n,γ) poate fi descrisă cu ajutorul formulei Breit-Wigner. Dacă ne referim la un nucleu cu spin zero (caz particular) se aplică următoarea formulă în vecinătatea energiei de rezonanță ER:

(2.1)

unde

(2.2)

este lungimea de undă redusă de Broglie a neutronului.

Secțiunea eficace are un maxim la E=ER, egal cu:

(2.3)

La E=ER±Γ/2 secțiunea eficace σ(n,γ) este aproximativ jumătate din valoarea maximă, astfel Γ are semnificația de jumătate din valoarea intervalului de rezonanță.

Ca un exemplu tipic, în figura 2.1 este prezentată secțiunea eficace a rodiului pentru neutroni foarte lenți. Poate fi observată o rezonanță la 1,23 eV. Curba a fost calculată cu ajutorul formulei Breit-Wigner. La energii foarte joase, secțiunea eficace prezintă o creștere proporțională cu 1/. Această faimoasă lege 1/v pentru captura secțiunii eficace este explicată de formula Breit- Wigner.

La E→0, în acord cu ecuația (2.1) (când ER>>Γ):

(2.4)

Din această ecuație rezultă, utilizând relația Γn=Γn0(E exprimat în eV), următoarea formulă:

(2.5)

Legea 1/v are următoarea semnificație fizică: neutronii cu E≈0 pot fi capturați de o formație de stări compuse. Atât timp cât „condiția de rezonanță” nu este exact îndeplinită, „factorul de transmisie” ce apare în ecuația (2.1) este foarte mic. Oricum, atâta timp cât „secțiunea eficace de contact” tinde să ia valori ridicate pentru E→0, secțiunea eficace de captură rezultată în urma ambilor factori este mare. Putem explica de altfel și intuitiv legea 1/v , spunând că probabilitatea de captură a unui neutron este proporțională cu timpul cât acesta se află în vecinătatea nucleului. Legea 1/v pentru secțiunea eficace de captură a neutronilor lenți poate fi aplicată cu mici excepții pentru toate celelalte nuclee. În multe cazuri se poate calcula partea 1/v din secțiunea eficace din parametrii de rezonanță observați. În alte cazuri, trebuie să se ia în considerare și așa-numita energie negativă de rezonanță.

Formula Breit-Wigner pentru alte reacții este la fel cu ecuația (2.1), exceptând factorul Γγ , care este înlocuit printr-un alt interval parțial. Secțiunea Breit-Wigner simplă nu este foarte precisă, fiind insuficientă, de exemplu, pentru descrierea secțiunii eficace de fisiune. Formula multinivel ce ia în considerare influența mutuală a mai multor rezonanțe este folosită în acest caz.

Datorită interferenței potențialului și a rezonanței, formula Breit-Wigner pentru descrierea împrăștierii elastice are o formă oarecum diferită. Dacă scriem secțiunea eficace pentru potențialul de împrăștiere sub forma σpot=4πa2 (a – raza nucleară efectivă pentru potențialul de împrăștiere), atunci în apropierea unei rezonanțe de energie joasă, avem:

(2.6)

Ecuația (2.6) spune că la împrăștiere, amplitudinea și nu intensitatea împrăștierii undelor trebuie adunată. Extinderea ecuației (2.6) este:

(2.7)

Primul termen reprezintă rezonanța pură de împrăștiere și este analog cu ecuația (2.1), înlocuind Γγ cu Γn. Cel de al doilea termen descrie potențialul de împrăștiere. Al treilea termen descrie interferența dintre potențialul și rezonanța de împrăștiere. Pentru E<ER, este negativ, ceea ce înseamnă că interferența este destructivă. Potențialul și rezonanța de împrăștiere pot în mod teoretic să se anuleze una pe alta, de exemplu pentru rezonanța de 29 keV în fier.

Europiul are o secțiune eficace de captură mare pentru neutronii termici, cu valoarea de 4300100 barni iar secțiunea eficace de absorbție este de 9100 100 barni. [2]

3. METODE EXPERIMENTALE PENTRU STUDIUL REACȚIILOR NUCLEARE CU NEUTRONI

3.1. Metoda activării

3.1.1. Principiul metodei.

Analiza prin activare este o metodă de analiză elementară, bazată pe măsurarea activității unor izotopi radioactivi produși prin intermediul reacțiilor nucleare. În majoritatea cazurilor, probele se iradiază cu neutroni termici, dar uneori se apelează și la reacții cu neutroni rapizi, particule încărcate sau fotoni gamma [3].

În urma acestor reacții, izotopii stabili (țintă) sunt transformați în izotopi radioactivi ai aceluiași element sau ai elementelor învecinate în sistemul periodic. Activitatea acestor izotopi este proporțională cu concentrația lor în probă.

Analiza prin activare cu neutroni a fost folosită pentru prima dată în 1936 de către von Hevesy și Levi pentru detecția Dy și Eu în amestecuri de pământuri rare fără obișnuitele analize prin separări chimice. În ultima vreme, analiza prin activare a luat amploare datorită progresului înregistrat în domeniul aparaturii nucleare, în special a spectrometriei gamma [4]. Și producerea radioizotopilor utlizeaza o tehnica similară de iradiere.

Proba de analizat se introduce de obicei într-un tub de iradiere confecționat dintr-un material adecvat și se supune unui bombardament de particule nucleare. Timpul de iradiere depinde de elementul de analizat, caracteristicile radioactive ale izotopilor induși, natura, energia și intensitatea particulelor bombardate etc. După iradiere, probele sunt supuse unei analize distructive sau nedistructive. În primul caz, proba se dizolvă printr-un procedeu clasic după ce, în prealabil, i s-a adăugat o cantitate cunoscută de purtători. După omogenizare, elementele prezente sunt separate individual sau pe grupe și, după determinarea randamentului de separare, fracțiunile separate sunt supuse măsurătorilor de activitate.

În cazul procedeului nedistructiv, se măsoară activitatea întregii probe iradiate.

Izotopii radioactivi prezenți se caracterizează prin timpul de înjumătățire și prin felul și energia radiației emise. Aceste proprietăți, corelate cu timpul de iradiere și de dezintegrare a probelor și cu un mijloc adecvat de detecție, permit identificarea și determinarea cantitativă a unui element iradiat și a radioizotopilor formați.

Alegerea modalității de activare depinde de scopurile urmărite. Alegerea, în majoritatea cazurilor, a neutronilor pentru activare se explică prin faptul că cele mai multe elemente au o secțiune de captură mare pentru neutronii termici. Neutronii sunt încetiniți (termalizați) prin înconjurarea sursei cu apă, parafină sau alți moderatori. În cazurile particulare când activitatea cu neutroni nu este eficientă, se folosesc protoni sau deuteroni de la un ciclotron sau activarea cu fotoni din radiația de frânare la energii înalte. Activarea cu ajutorul particulelor încărcate este însă dezavantajată de numeroase efecte nedorite, ca numărul mare de reacții diferite date de același tip de particulă sau puternica dependență de energie a reacțiilor și altele.

Activarea cu neutroni este de preferat celorlalte metode, datorită numărului mic de reacții posibile la coliziune, datorită secțiunilor de activare mari și datorită efectelor de autoabsorbție scăzute în comparație cu celelalte metode.

Analii.

Alegerea modalității de activare depinde de scopurile urmărite. Alegerea, în majoritatea cazurilor, a neutronilor pentru activare se explică prin faptul că cele mai multe elemente au o secțiune de captură mare pentru neutronii termici. Neutronii sunt încetiniți (termalizați) prin înconjurarea sursei cu apă, parafină sau alți moderatori. În cazurile particulare când activitatea cu neutroni nu este eficientă, se folosesc protoni sau deuteroni de la un ciclotron sau activarea cu fotoni din radiația de frânare la energii înalte. Activarea cu ajutorul particulelor încărcate este însă dezavantajată de numeroase efecte nedorite, ca numărul mare de reacții diferite date de același tip de particulă sau puternica dependență de energie a reacțiilor și altele.

Activarea cu neutroni este de preferat celorlalte metode, datorită numărului mic de reacții posibile la coliziune, datorită secțiunilor de activare mari și datorită efectelor de autoabsorbție scăzute în comparație cu celelalte metode.

Analiza prin activare cu neutroni termici are unele particularități care o diferențiază de celelalte metode. Deoarece la baza metodei stau diferențierile dintre proprietățile nucleare ale elementelor de analizat, afinitățile chimice (cauzate de învelișul electronilor de valență) nu produc neplăceri. Metoda se pretează mai ales la determinarea grupelor de elemente cu proprietăți analitice asemănătoare, cum ar fi pământurile rare, familia metalelor nobile, zirconiul și hafniul, elemente dificil de separat și dozat prin metode chimice.

Datorită puterii de pătrundere a neutronilor termici și a radiației gamma emise, erorile cauzate de neomogenitatea probelor sunt reduse la minim.

Toate aceste avantaje fac ca analiza prin activare cu neutroni termici să fie aplicată ca o metodă microanalitică la determinarea în urme sau a impurităților din materiale foarte pure.

Apar și în cazul folosirii neutronilor câteva dificultăți. Este vorba de reacțiile care se pot produce alături de reacția dorită (n, γ). Această situație este întâlnită mai frecvent în cazul elementelor mai ușoare, care pot da și reacții (n,p) și (n,σ) cu neutronii de joasă energie rezultați din posibila formare a altor radionuclizi. O altă dificultate în plus este constituită de formarea radionuclidului care se măsoară din alte elemente decât cele care trebuie studiate.

Alte fenomene parazite în metoda activării cu neutroni ridică necesitatea a încă câtorva precauții și subtilități în prelucrarea informațiilor obținute prin măsurători și chiar în activarea probelor. Elementele, în compoziția lor naturală, conțin mai mulți izotopi stabili, care prin activare pot să dea naștere la radionuclizi diferiți. Probele conținând de obicei mai multe elemente, în urma activării vor rezulta mai mulți radionuclizi care vor interfera în măsurători cu cei doriți. Acest lucru face necesară separarea prin diferite metode a radionuclizilor doriți. O asemenea metodă constă în separarea cu ajutorul timpilor de iradiere diferiți, astfel încât să se favorizeze numai formarea unora dintre radionuclizi. Metoda "răcirii" probei este analogă celei precedente, în acest caz așteptându-se dispariția prin dezintegrare a unora dintre radionuclizi cu timpi de înjumătățire mai scurți și rămânerea celor cu timpi de înjumătățire mai lungi. Montajele spectrometrice speciale (măsurători în coincidență și anticoincidență) sunt bazate pe particularitățile schemei de dezintegrare. Aceste informații, împreună cu cunoașterea timpului de înjumătățire a secțiunii eficace de activare și cu măsurători de absorbție fac posibilă identificarea și calcularea ponderii radioizotopilor în proba iradiată.

3.1.2 Calculul activității induse într-o probă, obținută prin reacții nucleare

Prin iradierea unei probe cu un flux de neutroni sau alte particule, iau naștere izotopi radioactivi. Numărul de nuclee radioactive care se dezintegrează depinde de numărul de nuclee radioactive existente în probă și se exprimă prin relația:

dNRI = – λNRIdt (3.1)

unde λ este constanta radioactivă.

Această constantă poate fi înlocuită cu timpul de înjumătățire, între ele existând relația:

T1/2 = 0,693/ λ (3.2)

Pentru a calcula activitatea indusă în probă se presupune că fluxul de neutroni este:

monoenergetic (neutroni de 14 MeV sau neutroni termici)

constant în timpul iradierii

uniform la traversarea probei (se consideră că proba este mică pentru a fi traversată de un flux uniform, neglijându-se efectul de umbră și absorbția neutronilor în
masa probei). Pentru calculul radioactivității induse într-o probă, considerăm mai multe cazuri:

Cazul formării unui singur izotop radioactiv

F + n — G* ↓ H, unde

F – izotop stabil

G – izotop radioactiv

H – izotop stabil

Activitatea indusă în probă este dată de formula:

AdezG = NΦ(σF* ΘF* m )/M *[ 1- exp(-λG*tir) ]*exp (-λG*tdez) (3.3)

unde:

AdezG – activitatea dată de G și măsurată după timpul de dezintegrare tdez, exprimată în dez/sec.

NA- 6,023*1023 molec/mol (numărul lui Avogadro)

Φ – fluxul de neutroni ce traversează proba, exprimat în n/cm2*s

σF – secțiunea eficace a reacției lui F cu neutronii, pentru energia neutronilor utilizați, în cm2

ΘF – abundența izotopică a izotopului activat

M – masa atomică a elementului iradiat, în g

m – masa de element pur din probă, exprimată în g

λG – constanta radioactivă a izotopului radioactiv format, exprimată în s-1(λ = 0,693/T1/2)

tir -timpul de iradiere, exprimat în s

tdez – timpul de dezintegrare, măsurat din momentul terminării iradierii și până la momentul determinării activității, exprimat în s.

Se poate reprezenta grafic activitatea indusă în probă în funcție de timpul de iradiere, obținându-se așa numită curbă de activare a cărei alură este arătată în figura 3.1.

Fig 3.1

Curbele de activare și dezintegrare

Dacă timpul de iradiere este mult mai mare decât timpul de înjumătățire a izotopului format (tir>> T1/2), viteza de formare a acestui izotop va fi egală cu viteza de dezintegrare și radioactivitatea probei tinde către o valoare maximă numită radioactivare la saturare.

După cum se observă din figură, radioactivarea la saturare se atinge practic după un timp de iradiere egal cu șapte timpi de înjumătățire, dar la 3,5 T1/2 radioactivitatea depășește 90% din radioactivarea la saturare.

Din analiza formulelor de calcul a activităților se pot deduce următoarele observații:

radioactivitatea indusă depinde de secțiunea eficace de activare și de abundența izotopică (aceste mărimi se găsesc tabelate);

fluxul de particule, atunci când nu variază în timpul iradierii, poate fi determinat prin diferite procedee;

timpul de înjumătățire al izotopului format limitează radioactivitatea prin timpul de iradiere în cazul izotopilor de viață lungă sau prin diferența dintre timpul de iradiere și timpul de măsurare în cazul izotopilor de viață scurtă;

Greutățile întâmpinate la măsurarea cu precizie a intensității particulelor bombardante, diferențele care există între datele din literatură cu privire la valorile secțiunilor eficace de activare și ale timpilor de înjumătățire, erorile care intervin la măsurarea absolută a activității sunt principalii factori care afectează metoda. Se folosește din această cauză, mult mai frecvent, metoda relativă care se bazează pe relația: activitatea probei/ activitatea etalonului= concentrația elementului X în probă /concentrația aceluiași element din etalon.

La acest calcul trebuie să se țină seama de timpul de dezintegrare, greutatea probei, iar în cazul când s-au făcut separări chimice, de randamentul de separare.

În vederea calculării activității trebuie să se țină cont și de efectele care apar în probă:

Efectul de umbră care este dat de absorbția neutronilor în întreaga masă a probei. Acesta nu este sensibil și nu sunt necesare corecții decât pentru probele:

de mari dimensiuni

alcătuite din elemente având o secțiune eficace totală mare (acest lucru nu este prea important dacă reacțiile se produc cu neutroni termici).

Se presupune că fluxul de neutroni este:

mono-energetic

constant în timpul iradierii

izotrop.

Coeficientul de absorbție al neutronilor este definit ca raportul dintre fluxul mediu care traversează proba și fluxul care traversează același loc în absența probei. Activitatea probei se poate calcula cu formula (3.3), înlocuindu-se fluxul Φ prin:

Φ’ = μnΦ (3.4)

unde μn este coeficientul de absorbție al neutronilor pentru proba dată și pentru energia neutronilor utilizați.

Activitatea totală indusă în probă este întotdeauna dată de :

i=n

Atdeztot = Σ Aitdez (3.5)

i=1

Auto-absorbția constă în absorbția radiației gamma în probă de către proba însăși.

Activitatea radiației gamma de o energie bine determinată care este de asemenea atenuată de fenomenul de auto-absorbție, se calculează cu formula:

Aγ‚tdez = μn Aγtdez (3.6)

unde:

– coeficientul de absorbție γ pentru proba și energia Wn a radiației γ folosite.

Aγtdez – activitatea sursei γ de energie wγ calculată cu formula:

Agtdez = f (1 – g) AI.R.tdez (3.7)

unde:

Aγtdez – activitatea γ de energie w exprimată în număr de cuante pe secundă.

AI.R.tdez – activitatea totală a izotopului radioactiv producător de radiații gamma de energie wγ calculată formula (3.3)

f – probabilitatea absolută de dezintegrare a izotopului radioactiv producător de radiații gamma.

x = 100 g – procentajul de radiații γ transformate prin conversie internă:

x = 100 K / (1 + K), K coeficent de absorbție

3.2 Alte metode de studiu a reacțiilor nucleare

Cuantele γ emise prompt în reacțiile (n, γ) și (n, n’γ) pot fi înregistrate cu spectometre γ asemănătoare celor folosite în măsurătorile de activare. Din spectrele obținute se pot determina secțiuni totale, secțiuni diferențiale, distribuții unghiulare și corelații unghiulare, care aduc informații privind mecanismele și funcțiile de structură ale diverselor stări excitate nucleare. Datele nucleare privind captura neutronilor și împrăștiera inelastică, obținute din aceste măsurători, prezintă o importanță deosebită în proiectarea reactorilor. Totuși, o dificultate de bază în studiul reacțiilor cu neutronii rapizi (în particular în studiul împrăștierii neelastice) este colimarea fasciculului de neutroni pe proba de studiat.

Interacțiunea coulombiană care determină lungimea drumului parcurs pentru particulele încărcate lipsește în cazul neutronilor. Dacă în cazul particulelor încărcate atenția se îndreaptă spre reducerea efectelor de fond de ordinul doi (radiații x și produse în reacții secundare etc.), în cazul neutronilor, alături de aceste probleme se adaugă necesitatea colimării fasciculului de neutroni care complică relativ mult protecția: ecrane cu multe straturi, mărirea grosimii cu utilizarea unor materiale grele și relativ scumpe. De obicei fondul de radiație γ, datorat în special reacțiilor (n, γ) și (n, n’γ) cu nucleele din protecția biologică a instalației, crește și fluxul de neutroni se micșorează datorită mărimii distanței. Ca rezultat chiar o protecție complicată și masivă nu îndeplinește condițiile mulțumitoare de separare a peak-urilor care să ilustreze procesul studiat, de fond. De aceea, uneori se preferă să se lucreze cu ecrane mici care să protejeze numai detectorul de fluxul direct de neutroni în așa zisa geometrie deschisă.

În general, există o mare varietate de geometrii experimentale în studiul împrăștierii (n, n’γ), alegerea formei împrăștiatorului, construcția protecției și spectrometrului fiind determinante pentru problemele ce se cer rezolvate în experiment.

3.3 Aplicarea spectometriei la identificarea radionuclizilor

3.3.1 Spectrometria radiațiilor gamma

Măsurarea radiațiilor nucleare [5] se bazează pe înregistrarea efectelor care au loc în urma interacțiunii lor cu materia. Dintre acestea, ionizarea are un rol direct, celelalte (împrăștierea, radiația de frânare etc. ) interesează numai sub aspectul corecțiilor pe care le impun. Ionizarea poate fi pusă în evidență prin colectarea ionilor în gaze, prin producerea de scintilații, prin acțiunea fotografică etc.

Aparatura [10,11] necesară măsurării radiației nucleare se compune din două părți esențiale: detectorul și electronica asociată. Detectorul este elementul în care are loc interacțiunea radiației cu materia, iar electronica asociată prelucrează semnalul primit de la detector într-o formă adecvată pentru înregistrare.

Radiația electromagnetică [6] la care ne vom referi în continuare dă naștere în detector la electroni energetici prin unul din cele trei procese cunoscute: efect fotoelectric, efect Compton, formare de perechi. Evident, pentru spectrometria gamma sunt importante acele interacțiuni în urma cărora fotonul își cedează întreaga energie. Un detector bun trebuie deci să fie astfel conceput încât efectele parazite să fie cât mai reduse. Din aceste considerente se poate presupune imediat că este de preferat folosirea, ca material de detecție, a unor elemente cu Z mare, pentru a favoriza interacțiunile de tip fotoelectric și a reduce procesul formării de perechi. O altă problemă importantă a materialului detectorului este coeficientul de absorbție scăzut pentru radiația gamma combinat cu o putere de oprire ridicată a radiațiilor. Un volum cât mai mare al detectorului este, bineînțeles, dorit din două motive: creșterea eficienței și descreșterea perturbațiilor Compton, datorită împrăștierii multiple Compton a electronului astfel încât fotonul să-și piardă totuși complet energia.

Detectorii pot fi folosiți în diferite scopuri: ca detectori înregistrând întreaga radiație care străbate volumul lor sensibil, ca și măsurători ai vitezei de numărare, a fluxului de radiație și, în sfârșit, ca și detectori "spectrometrici" dând informații despre energia cuantelor gamma care îi străbat și despre abundența acestor energii.

Acest ultim mod de utilizare este cel mai frecvent și face obiectul spectrometriei gamma, metodă folosită în analiza prin activare.

Detectorii de radiație gamma folosiți în prezent, în marea lor majoritate, se pot împărți în două categorii: detectorii cu scintilație și detectori cu semiconductori. Detectorii cu scintilație (cel mai frecvent sunt folosite cristalele de NaI(Tl)) sunt cunoscuți de mai mult timp și au avantajul unei eficiențe mai mari decât cei cu semiconductori. Detectorii cu semiconductori, care au apărut mai târziu, au adus însă importante progrese datorită rezoluției energetice excelente, care face ca în prezent aceștia să fie cel mai mult folosiți [7].

Rezoluția ridicată a detectorilor cu semiconductori poate fi observată în fig 3.2 care înregistrează peak-uri distincte în spectrul obținut cu detectorul semiconductor, dar care nu sunt separate de detectorul cu scintilație. Acest lucru dovedește utilitatea detectorilor cu scintilație numai în cazul radiațiilor cu intensitate mare sau dacă spectrul este destul de simplu, pentru care o bună rezoluție este mai puțin importantă.

Fig. 3.2

Energia radiației γ [Kev] [7,8]. Spectrul gamma complex al 125Sb și 126Sb realizat de un cristal detector de NaI de Φ=75.75 mm și de un detector Ge(Li) de 6 cm3

3.3.2 Detectorii cu semiconductori Ge(Li) (p-i-n) și Ge-Hp

În analiza cu neutroni, folosirea detectoarelor cu semiconductori și în special a detectorilor cu monocristal de Ge impurificat cu Li este aproape exclusivă. Aceasta se explică prin rezoluția lor energetică foarte bună, proprietate care permite analizarea simultană și identificarea unui număr mare de elemente în analizele nedistructive. [5]

Pentru a clarifica modul de folosire și parametrii ce pot îmbunătăți caracteristicile detectorilor Ge(Li), să studiem procesele ce se petrec în structura sa intimă la preparare și apoi în regimul de funcționare normală. Principial, detectorii Ge(Li) sunt o versiune "în corp solid" a camerei de ionizare.

Când un metal ușor ionizabil, ca de exemplu Li, este difuzat interstițial printr-o suprafață a unui monocristal de Ge cu impurități acceptoare, regiunea cristalului în care a difuzat litiul se va comporta ca un semiconductor cu conducție de tip n în loc de p, pentru că electronii eliberați de Li, prin ionizare, vor depăși cu mult numărul golurilor create de impuritățile acceptoare. Prin difuzia litiului se va forma deci o joncțiune p-n, în care nu vor exista purtători de sarcină datorită compensării golurilor date de impurități de către electronii litiului. Conducția se va putea realiza numai prin excitarea termică a electronilor. Este deci cazul conducției intrinseci care există în cristalul astfel tratat la temperatura camerei sau la alte temperaturi superioare acesteia, dar dispare când cristalul este răcit la temperatura azotului lichid. După difuzia litiului, se aplică (la o temperatura de 40-60°C) un potențial negativ pe regiunea p a cristalului, deci o tensiune inversă pe joncțiunea formată. Ionii de Li, care la această temperatură au mobilitate ridicată în cristalul de Ge, difuzează lent spre partea p, compensând în difuzia lor sarcinile pozitive ale acceptorilor din rețea, prin formarea unor dipoli electrici neutri. Astfel, regiunea sărăcită în purtători de sarcină se extinde.

Cristalul astfel preparat funcționează ca și detector dacă este răcit la temperatura azotului lichid; în acest caz condiția intrinsecă datorată agitației termice nu mai poate avea loc. Detectorii de Ge(Li) funcționează optim între 20K și 40K dar rezoluția nu e modificată la 77K. Dacă în asemenea condiții în regiunea intrinsecă pătrunde radiația gamma, ionizările produse prin procese de absorbție generează perechi electron-gol care sunt colectate rapid de electrozi, dând naștere unui puls de tensiune proporțional cu numărul perechilor formate, deci cu energia cuantei gamma care le-a produs.

Eficiența detectorilor Ge(Li) este destul de mică în comparație cu cea a detectorilor cu cristal NaI(Tl). Cu cât volumul regiunii de conducție intrinsecă crește, cu atât crește și eficiența detecției. Detectorul de Ge(Li) cu un volum sensibil de 85 cm3 rezolvă fotopeak-ul de 1332 KeV cu o rezoluție de 4,3 KeV .

Detectoarele cu scintilație [9] au cea mai mare eficacitate gamma datorită valorii mari a coeficientului de absorbție. În spectrometria gamma este importantă eficacitatea determinată ținând seama numai de efectul fotoelectric; se consideră numai impulsurile din fotopeak, din spectrul radiației. Deoarece secțiunea eficace pentru efectul fotoelectric scade cu energia, e de așteptat ca eficacitatea să scadă, de asemenea, cu energia radiației. Acest lucru se observă în figura (3.3), în care este dată variația eficacității în funcție de energie pentru un detector cu scintilație NaI(Tl) și un detector de Ge(Li); curbele punctate reprezintă dependența de energie a rezoluției în energie.

Fig. 3.3

Variația eficacității și rezoluției în

funcție de energie pentru un detector NaI(Tl) și un detector de Ge(Li).

Rezoluția în energie a detectorilor se măsoară prin raportul dintre lărgimea energetică la semiînălțime și energie. În figura (3.3) sunt date rezoluțiile pentru un detector NaI(Tl) și Ge(Li) în valoare absolută și în procente (rezoluția în valoare absolută raportată la energie).

Pentru păstrarea proprietăților detectorului, acesta trebuie să fie menținut la temperaturi sub -80°C. Aceasta datorită faptului că la temperaturi mai mari, Li poate difuza afară dintre centrii acceptori și datorită faptului că Li este prezent în concentrații anormal de mari în regiunea de conducție de tip n, el poate precipita tocmai datorită mobilității sale și datorită defectelor structurale din rețea.

Rezoluția energetică a detectorilor Ge(Li) este cel mai important avantaj al acestora față de detectorul clasic cu scintilație NaI(Tl). Energia necesară pentru a crea o pereche electron-gol în dioda p-i-n este doar de aproximativ 3eV în timp ce pentru a obține emiterea unui fotoelectron din catoda unui fotomultiplicator asociat unui cristal NaI(Tl) este necesară cheltuirea unei energii de 300 eV. În plus, fluctuațiile statistice în producerea pulsurilor sunt mult mai mici.

3.3.3 Eficacitatea de detecție

Eficacitatea de detecție [6] este mărimea care stabilește legătura dintre emisia radiațiilor nucleare de un tip dat și detecția lor cu un detector dat, într-o geometrie sursă-detector, de tipul de detector. Eficacitatea ε(k) este probabilitatea ca radiația k emisă de o sursă să fie detectată cu semnal de răspuns. Ea se determină experimental făcând raportul dintre numărul Nd de particule de tip k detectate în timpul t și numărul Ne de particule de tip k emise în același timp de sursă:

ε(k) = Nd / Ne (3.8)

Această eficacitate de detecție este de fapt un produs de două probabilități:

probabilitatea ca radiația k emisă de sursă să cadă pe detector, numită și eficacitate geometrică (εg) și

probabilitatea ca o radiație k ce cade pe detector să fie înregistrată, indiferent de amplitudinea semnalului, numită eficacitate intrinsecă totală (εt).

Astfel,

ε(k) = εg · εt (3.9)

Știind că sursa radioactivă (nepolarizată) emite radiațiile k izotrop, în unghiul solid 4π, eficacitatea geometrică este dată de raportul dintre unghiul solid Ω delimitat de sursă (punctuală) și cristalul detector și unghiul solid total de emisie 4π:

εg = Ω / 4π (3.10)

3.4. Determinarea schemei de dezintegrare a unui radionuclid

Dacă obținem un spectru [12] cu un peak, atunci energia și activitatea se determină ușor: energia prin curba de etalonare a spectrometrului iar activitatea A cu formula:

A= KG N/ε (3.11)

unde: N – suprafața de sub peak, exprimată în număr de impulsuri pe unitatea de timp,

K – coeficient ce arată efectele interacțiunii radiației γ în sursă,

G – constanta de geometrie de măsurare,

– coeficient de proporționalitate

– eficacitatea spectrometrului pe fotopeak.

Dacă în distribuția de amplitudini se obțin mai multe peak-uri, atunci prin curba de etalonare se determină energiile care le corespund, excluzând dintre peak-uri efectele interacțiunii cu cristalul pentru una sau două cuante gamma de anihilare. După aceasta se determină, numai din spectrul peak-urilor, tranzițiile în cascadă, ceea ce corespunde în spectru unei relații de tipul:

Eγ1 + Eγ2 = Eγ1,2 (3.12)

sau

Eγ1 + Eγ2 + Eγ3= Eγ1,2,3 (3.13)

Pentru sursele pentru care sunt posibile două tranziții în cascadă, de exemplu 80Co, 46Sc, 155Sm, în distribuția de amplitudini întotdeauna se pot forma, ca rezultat al măsurătorii, trei peak-uri: două peak-uri pot corespunde energiei uneia și celeilalte cuante γ, iar al treilea provine din însumarea energiilor, cazul când Eγ1 + Eγ2 = Eγ1,2. Peak-ul va fi în zone de energii mari ale distribuției.

Dacă o astfel de amplitudine în distribuție se poate obține prin măsurare cu spectrometrul, având cristal cu put, atunci rezultatele vor fi rezolvate cu ajutorul următoarei metodici. [15]

Considerăm sursa cu activitatea A, obținută cu un cristal mare. Această sursă emite în cascadă două cuante gamma, γ1și γ2 cu energia Eγ1 și Eγ2 . Notăm cu m1 și m2 suprafața de sub peak-uri în jurul maximelor, ce corespund cuantelor gamma, γ1 și γ2 și cu m1,2 suprafața de sub peak-ul sumă. Desemnăm de asemenea cu C1 suprafața de sub distribuția de amplitudine, care se formează ca rezultat al interacțiunii întregii energii Eγ1 și impulsurile Compton ale cuantelor γ2 cu C2 – suprafața de sub distribuția de amplitudine, formată din interacția totală a cuantelor γ cu energia Eγ2 și impulsurile Compton ale cuantelor γ1. Dacă nu va avea loc în cristal însumarea particulelor luminoase, atunci vor avea loc următoarele relații [14]

m1= ε1A și m2 = ε2A (3.14)

unde ε1A și ε2A sunt eficacitatea de înregistrare a cuantelor γ1și γ2 corespunzătoare. Presupunând că însumarea în cristal are loc, avem:

Aε1 = m1 + m1,2 + C1 (3.15)

Aε2 = m2 + m1,2 + C2 (3.16)

A ε1ε2 = m1,2 (3.17)

Din aceste relații obținem că:

ε1 = m1,2 / (m2 + m1,2 + C2) (3.18)

ε2 = m1,2 / (m1 + m1,2 + C1) (3.19)

A = (m1 + m1,2 + C1) (m2 + m1,2 + C2) / m1,2 (3.20)

Din determinarea lui C1 și C2 rezultă că

C1 = A ε1ε2 (1- P2)/ P2 (3.21)

iar pe de altă parte din rezolvarea relațiilor (3.18) (3.19) (3.20) obținem:

C1 = m1,2(1- P2)/ P2 (3.22)

C2 = m1,2(1- P1)/ P1 (3.23)

În formulele (3.22) și (3.23) P1 și P2 sunt probabilități ce corespund cuantelor gamma cu energiile Eγ1 și Eγ2 . Introducând (3.22) și (3.23) în expresiile (3.18) și (3.19) obținem formulele pentru ε1 și ε2 :

ε1 = P1 m1,2 / (P1 m2 + m1,2) (3.24)

ε2 = P2 m1,2 / (P2 m1 + m1,2) (3.25)

Aici ε1și ε2 se determină din eficacitatea totală de înregistrare, care este ε1 = 1 – e-uid. Studiind aceste expresii se poate scrie că:

P1 = ε1 m1,2 / (m1,2 – ε1 m2) (3.26)

P2 = ε1 m1,2 / (m1,2 – ε2 m2) (3.27)

Dacă ε1 și ε2 sunt calculate, pot fi determinate P1 și P2 cu formulele (3.26) și (3.27); dacă probabilitățile se determină pe cale experimentală sau se calculează pe un alt drum, atunci putem calcula eficacitatea totală de înregistrare ε1 și ε2. Folosind relațiile obținute ca rezultat al studierii spectrului gamma, se poate determina activitatea sursei:

A = (P1 m2 + m1,2) (P2 m1 + m1,2)/ P1 P2 m1,2 (3.28)

În continuare, cu ajutorul unor considerații simple se poate determina schema de dezintegrare a izotopului, ceea ce înseamnă să determini nu numai energia cuantelor γ ci și numărul de cuante γ pe o dezintegrare β. Prima dată pe spectrul γ de 46Sc a fost măsurat cu ajutorul unui spectrometru γ cu cristal mare cu orificiu, cercetând metoda analizei spectrului cu scopul construirii schemei de dezintegrare. Presupunem că schema de dezintegrare nu ne este cunoscută, iar ca rezultat al măsurării se obțin trei valori pentru energia cuantelor gamma: Eγ1 = 0,89 MeV; Eγ1 = 1,12 MeV și Eγ3 = 2,01 MeV. Se poate presupune că în cursul dezintegrării β a sursei se formează două particule β. Particula β cu energie mai mare aduce nucleul rezidual pe nivelul excitat γ1, iar apoi nucleul poate trece în starea staționară (pe nivelul fundamental) mai emițând o cuantă γ energia Eγ1. Particula β cu energia mai mică duce nucleul în starea excitată cu energia Eγ1 și trecerea în starea fundamentală poate avea loc pe unul sau două drumuri: fie emite o cuantă γ cu energia Eγ3, fie emite consecutiv două cuante γ cu energiile Eγ3 – Eγ1 = Eγ2 și Eγ1 .

Notând suprafața de sub peak-urile cu energia Eγ1 , Eγ2 și Eγ3 cu m1, m2 și m3 și numărul de cuante γ cu aceste energii respectiv cu N1, N2 și N3 rezultă că cercetând tranziția de pe nivelul cu energia Eγ3 în starea fundamentală se găsește că Eγ3 = Eγ2 + Eγ1.

Știind că spectrometrul poate însuma energia cuantelor γ considerăm că al treilea peak se obține ca rezultat al compunerii energiei Eγ1 și Eγ2 . Având în vedere aceasta, obținem că:

N2 ε2 = m2 + N2 ε1 ε2 + N2 ε1 ε2 (1+ P1)/ P1 (3.29)

sau

N2 = (m2 / σ2) (P1/ P1 – ε1) (3.30)

Știind acum pe N2, putem determina numărul N3 care ne dă numărul de cuante γ fictive cu Eγ3 :

N3 = (m3- N2 ε1 ε2 )/ ε3 (3.31)

și de asemenea se poate determina numărul de cuante γ cu energia Eγ1:

N1 ε1 = m1 + N2 ε1 ε2 + N2 ε1 ε2 (1+ P1)/ P2 (3.32)

sau

N1 = m1/ε1 + N2 ε2 /P2 (3.33)

Cu expresiile de mai sus pentru N1 N2 sau N3 se poate construi schema de dezintegrare deoarece valorile N3 se folosesc pentru controlul mărimilor N1 N2 .

4. REZULTATE PRIVIND PRODUCEREA RADIONUCLIZILOR 152Eu ȘI 152mEu

Ne-am propus să studiem doi radioizotopi ai Eu obținuti în urma iradierii cu neutroni termici a EuO.

4.1. Descrierea blocului de iradiere

Blocul de iradiere folosit de noi cuprinde două surse izotopice de neutroni și având debite de și .

Aceste două surse sunt introduse într-un tub închis la capete și plasat într-un alt tub de parafină, ele putând fi ridicate din poziția de stocare cu bor în poziția de iradiere (figura 4.1)

Fig 4.1.

Blocul de iradiere conținând sursele de neutroni Am-Be și Pu-Be

Sursele în poziția de stocare,

Sursa Pu-Be și Am-Be,

Parafina borată,

Parafina pură pentru termalizarea neutronilor,

Probe la iradiere,

Protecție din Cd,

Canal pentru iradiere,

Canal central pentru iradiere cu neutroni rapizi,

Pereți de protecție din Fe a ansamblului,

Cărămizi Parafină-Borax pentru protecție.

Neutronii emiși de aceste surse au diferite energii și anume între 0,025-11 MeV cu două maxime la 3.2 MeV și 5.1 MeV.

Dintre izotopii țintă, cea mai mare productivitate de neutroni o dă: 9Be (cu avantajul suplimentar că elementul natural este izotopic pur), motiv pentru care cea mai utilizată reacție este: 9Be(α,n)12C, puternic exoenergetică (Q=5,704 MeV), deci se poate produce chiar dacă energia cinetică a particulei α este foarte mică. Secțiunea eficace a acestei reacții are valori mari începând de la circa 1MeV.

Surse de neutroni tip (α,n) cu țintă de Be.

Izotopii cei mai des utilizați pentru construcția surselor (α,n) cu ținte de Be sunt: 210Pb (T1/2=138,4 zile), 226Ra (T1/2=1622 ani), 227Ac (T1/2=21,8 ani), 220Th, 239Pu (T1/2=24300 ani), 241Am (T1/2 =458 ani ), 222Ra (T1/2=3,825 zile), 242Cm (T1/2=163 zile).

Cele mai avantajoase surse de neutroni, atât sub aspectul duratei de viață, cât și al fondului γ sunt sursele: 239Pu-9Be și 241Am-9Be.

Spectrul de neutroni al surselor 241Am-9Be și 239Pu-9Be.

Spectrul surselor de neutroni [21] : Am-Be și Pu-Be, cu energie cinetică medie a particulelor α , (energie predominantă ) Eα =5,48 MeV, datorită pierderilor de ionizare din sursă, este datorat în special la 3 grupe distincte energetice de neutroni ce provin din reacția nucleară: 9Be(α,n)12C, cu energiile în funcție de stările în care rămâne nucleul rezidual 12C. Aceste grupe sunt:

a). neutronii n0 (stării energetice înalte ), cu 5,2MeV<En<11MeV (5MeV<Eα<12MeV), la emisia cărora, nucleul 12C rămâne în starea fundamentală. Rezonanțe ale secțiunii eficace privind producția de neutroni sunt: 2,58; 4,18; 5,40MeV.

b). neutronii n1, (starea energetică de 4,43MeV) cu energii de: 1,7MeV<En<6,3MeV (4,3MeV<Eα<12MeV), lasă nucleul 12C în starea excitată de 4,43MeVcu o probabilitate de 60%. Emisia acestora este însoțită și de cuante γ de 4,43MeV, corespunzătoare dezexcitării nucleului rezidual. Rezonanța de secțiune eficace: 4; 4,48; 5,02; 5,72MeV.

c). neutronii n2 (starea de 7,66MeV) cu 0,5MeV<En<2,8MeV (6MeV<Eα<10,1MeV) în urma cărora nucleul 12C rămâne în stare excitată de 7,66 MeV. Ca rezultat se emit cuante γ de 3,22MeV în proporție de 0,1% sau 3% față de starea excitată de 4,43MeV.

d). în intervalul de energie 0<Eα<4MeV nu există vreo evidență experimentală a producerii neutronilor de pe un nivel al 12C mai mare decât 7,66MeV.

Contribuția neutronilor datorată nivelului 4,43MeV este dedusă prin extragerea de pe secțiunea eficace totală pe unghiul 4 π.

În domeniul energetic 4,65MeV<Eα<5,40MeV distribuțiile unghiulare sunt deduse prin interpolarea grafică a datelor experimentale.

Calculul spectrului de neutroni produși prin reacția Be(α,n)12C în sursele izotopice de neutroni încă nu au putut explica cu succes spectrul măsurat. Neutronii ce lasă nucleul rezidual în stare excitată, stările 4,43MeV și 7,66MeV au distribuții unghiulare izotopice, iar ca rezultat, în spectru se pierde mult din structură.

Primele calcule efectuate asupra spectrului de neutroni au presupus că neutronii ce lasă nucleul rezidual 12C* în starea fundamentală sau în stările excitate de 4,43MeV și 7,66MeV au distribuția unghiulară izotropă în sistemul centrului de masă (SCM). Astfel multe dintre structurile experimentale ale spectrului au rămas neexplicate, acestea corespunzând unor emisii de neutroni după un unghi limitat față de direcția particulelor α.

Calculul energiilor se face cu formula:

Aceste calcule arată că maximele de la 1,3; 3,6 și 7,2 MeV corespund la cele trei grupe de neutroni (nivelele pe care se dezintegrează 13C*) emiși din reacția studiată, însă măsurătorile experimentale la accelerator pledează mai mult spre o anizotropie a secțiunii eficace (adică pentru grupele de neutroni de la 1,3 și 3,6MeV) astfel încât datele experimentale concordă cu calculele doar dacă nu se iau în considerare detaliile de finețe referitoare la numărul exact, poziția și intesitatea relativă a peak-urilor. Totuși filtrarea numerică a distribuției unghiulare a neutronilor, referitoare la primul nivel energetic al 12C este foarte bună.

Pe de altă parte, ignorând în calcule existența unei distribuții unghiulare izotrope a neutronilor emergenți, așa cum aparent ar trebui găsită o potrivire mai bună cu măsurătorile, cu toate că nu reproduce detaliile structurale ale spectrelor experimentale. [1]

Lucrări mai recente aduc informații mult mai exacte privind structura zonei centrale a spectrului, rolul determinant avându-l distribuția unghiulară a neutronilor n1.

Decisiv în stabilirea celei mai bune aproximații este peak-ul En=3,6MeV, care apare în cazul unei distribuții izotrope și nu apare, dacă anizotropia este prea accentuată. Înălțimea acestui peak, mai mare în măsurători decât cea dată de calcule, este explicată doar prin ipoteza unei emisii puternice a neutronilor la unghiul π/2 față de direcția particulelor α incidente.

Luându-se în considerare puternica anizotropie spre înainte [22, 23, 24, 16, 17] a reacției nucleare considerate (centrată în jur de π/4 în SCM) în locul unui singur peak la 4,9MeV, (o singură grupă de neutroni cu această energie) apar: cel de la 3,2MeV (ce ar corespunde emisiei la π/2) și cel de la 5,5MeV (care corespunde emisiei la unghi de deviație nul) pentru neutronii n1. Discrepanțele sunt datorate datelor despre măsurarea directă a secțiunii eficace unghiulare a reacției nucleare studiate.

Structura spectrului este bine explicată de teoria undelor parțiale [24], folosindu-se o metodă grafico-numerică, dependența emisiei unghiulare a neutronilor și a energiei a celor emiși la diferite unghiuri în funcție de Eα, de bombardare din reacția considerată și de gradul de pierdere a energiei fiind în concordanță cu caracterul rezonant al acestei reacții nucleare (rezonanțele în funcție de excitare a acestora). Ea determină două peak-uri majore de neutroni la 3,2 și 5,5MeV în sursele izotopice 9Be(α,n)12C. O primă aproximație a dependenței unghiulare experimentale în SCM este de tipul cos2θ, indicând un caracter de undă parțială de tip p și în acord cu una dintre cele două emisii egal probabile prezise de această teorie.

Deși se iau în considerare și modificările din spectrul sursei datorate interacțiunilor secundare din aceasta [16] ,- împrăștieri elastice pe Be și Am și reacțiile nucleare 9Be(α,αn) 8Be; 9Be(n,2n)8Be și 241Am(n,f) [17, 18] – spectrul nu poate fi dedus cu precizie prin calcul fiind necesar un număr de presupuneri depinzând de caracterul sursei.

Reacția nucleară 9Be(α,n)12C, cu Q=5,704MeV este o sursă convenabilă de neutroni rapizi pentru calibrări [21], deoarece grupul de neutroni ce lasă nucleul 12C în starea fundamentală este bine separat energetic de neutronii care conduc la prima stare excitată de 4,43MeV a nucleului, iar radiația γ ce rezultă din dezintegrarea acestei stări este doar radiație γ promptă. Pe lângă aceasta se pot obține ținte în stare pură izotopic întrucât Be este monoizotopic și ușor de fabricat prin evaporare. Pe de altă parte folosirea surselor de neutroni bazată pe această reacție nucleară pentru calibrarea spectrometrelor este discutabilă pentru că încă nu există în literatură un spectru standard.

Izotopul 241Am are următoarele caracteristici principale:

– activitate specifica: 3,326 Ci/g;

– energie α: 5,49MeV;

– înaltă puritate izotopică .

Sursa izotopică 241Am –9Be (în amestec cu AmO2-Be) are parametrii:

– T1/2=458 ani

– productivitatea de neutroni: n/α =74

– emisia de neutroni: (2,0-2,2)∙106n/(s.Ci)

– (En)max=11MeV

– doza 10,1mR/(h.mCi)

– pierderea de neutroni relativ mică.

Număr 240 5 microni Am-Be

relativ de Eα=5,48 MeV

neutroni 200

160 20 microni

120

80

40

0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

Energia neutronilor

Fig 4.2 Spectrul sursei241Am-9Be

Izotopul 239Pu are energia α de 5,1MeV

Sursa izotopică 239Pu-Be (în amestec PuBe13) are parametrii:

– T1/2=24400 ani.

– emisia de neutroni 1,7∙106n/CS.Ci

– doza 0,08 mR(h,m,Ci).

Sursa folosită de noi în măsurători are proprietățile individuale:

– activitatea: 20,5 Ci

– debitul: 1,1∙107n/s (241Am-9Be) 5,5∙107n/s (239Pu-9Be)

– doza de radiație γ 12,5 mR/h

– aliaje AmBe13 și PuBe13, cu granulația clusterilor de aproximativ 20 microni încapsulate în oțel.

Nr. relativ 240

de neutroni 200 5 microni Pu-Be

160 Eα=5,14 MeV

140 20 microni

120

80

40 5,0 11,0

0

Energia neutronilor

Fig. 4.3 Spectrul sursei 239Pu-9Be

Acești neutroni prin ciocniri succesive în blocul de parafină cu hirogenul se încetinesc și aproximativ 60% din ei ajung să aibă energii termice (0.025eV), ajungând astfel în canalele laterale de iradiere.

Eficacitatea constă în producția de radionuclizi utilizând surse izotopice de neutroni cu un flux de 103 – 106 ori mai redus decât în cazul unui reactor nuclear.

În tabelul 4.1 este prezentată productivitatea unor reacții nucleare importante pentru obținerea de radionuclizi, utilizând sursele izotopice de neutroni.

Tabel 4.1 Activitatea specifică a radioizotopilor pentru fluxuri de neutroni

de 1012n/s*cm2

Noi ne-am axat pe producerea radioizotopilor de Eu în vederea fabricării sursei de etalonare 152Eu.

Proba conținând EuO în cantitate de 1.8 g a fost introdusă în canalele laterale și iradiată trei luni cu scopul de a se obține o activitate mare a 152Eu care are perioada de înjumătățire de 13 ani.

În timpul iradierii la diferite intervale de timp și după terminarea perioadei lungi de trei luni am făcut controale privind apariția radioizotopilor Eu cu ajutorul unui spectrometru gamma de înaltă rezoluție echipat cu detector Ge-Li răcit cu azot lichid.

4.2. Descrierea spectrometrului gamma

Măsurătorile au fost efectuate prin spectrometrie gamma de înaltă rezoluție folosind la început un detector Ge-Li (Fig. nr. 4.4), iar apoi un detector Ge-Hp [19, 10].

Fig.4.4.

Spectrometrul gamma de înaltă rezoluție

1) Proba la măsurat,

2) Preamplificator de sarcină,

3) Criostat,

4) Vas cu azot lichid,

5) Detector Ge-Li,

6) Protecție din Pb,

7) Modul de înaltă tensiune,

8) Amplificator liniar,

9) Sursa de alimentare,

10) Analizor multicanal ,

11)Înregistrator grafic.

Spectrometrul gamma este calibrat [20 ]folosind un soft Genie 2000 și surse de laborator cu energii și activități cunoscute: .

În urma calibrării liniare între numărul de canal și energia pe care apar peak-urile se poate ulterior deduce energia oricărui peak necunoscut produs de alți radioizotopi.

Rezultă că și probele noastre iradiate cu neutroni vor fi măsurate cu acest spectrometru gamma și apoi se vor identifica peak-urile și cu ajutorul unor cataloage găsindu-se izotopii care le emit.

4.3 Rezultate experimentale

În urma iradierii oxidului de europiu se produc izotopi radioactivi care vor fi analizați prin spectrometrie gamma. Se știe că oxigenul nu se activează la neutroni termici iar Eu are o mare secțiune de absorbție a neutronilor. Spectrul probei iradiate este redat în (fig. 4.5

Fig. 4.5 Spectrul gamma al Europiului iradiat cu surse izotopice cu neutroni (conține peak-uri ale 152mEu, 152Eu)

Analizând spectrul gamma al probei înregistrat la detectorul Ge-Li constatăm apariția peak-urilor cu energia de : 127 keV , 349 keV, 845 keV ,964 keV,1315 keV 1390keV, 1461keV ultimul peak fiind al izotopului natural 40K de la pardoseala de ciment a încăperii.

Analizând schemele de dezintegrare și tabelele cu abundențele relative ale energiilor emise de diferiți radioizotopi ai Eu [24,25]. Am constatat că am produs doi radioizotopi: 152Eu și 152mEu (4.6)

Fig. 4.6 Schemele de dezintegrare pentru 152m Eu și 152 Eu

Tabel 4.2 Energia radiațiilor și abundența lor relative

152mEu 152Eu

Analizând aceste date am ajuns la concluzia că am produs ambii radioizotopi deoarece în limita rezoluției de7 keV pentru detectorul Ge(Li) aceste energii le regăsim în tabelul 4.2

Deci concluzionăm că prin iradiere cu neutroni termici obținuți de la sursele izotopice Am-Be și Pu-Be se pot induce reacțiile nucleare (n,) de captură radiativă pe Eu care generează cei doi izotopi menționați mai sus .

4.4 Determinarea perioadei de înjumătățire

Un alt parametru care ne cofirmă apariția acestor doi radioizotopi este perioada de injumătățire. Măsurarea acestui parametru se face urmărind activitatea totală a probei în funcție de timp cu ajutorul unui analizor monocanal 20-120 de fabricație DDR echipat cu o sondă de scintilație de mare eficiență cu cristal de scintilație NaI(Tl) de 22 inch. Se obține o curbă de dezintegrare complexă conținând suma dezintegrărilor celor doi izotopi. De altfel, dacă măsurăm radioactivitatea globală a probei în funcție de timp (tabelul 4.3), putem deduce perioada de înjumătățire a radioizotopului de viață scurtă din ecuația curbei fitată cu Excelul

Tabel nr.4.3 Activitatea globala în funcție de timp

aceste date se pot reprezenta grafic în vederea determinării perioadei de înjumătățire; (fig. 4.7)

Fig. 4.7 Curba de dezintegrare a probei de europiu

Putem deduce perioada de înjumătățire a radioizotopului de viață scurtă din ecuația curbei pe primele 60 de minute, fitată cu o ecuație exponențială y = y0e-αt unde coeficientul =0.0015 min-1

Având în vedere relația =ln2/T se poate calcula perioada de înjumătățire, care la noi a dat 462 min adică 7.7 ore (în literatură se dă perioada de 9.3 ore pentru 152mEu).

Aici avem o situație specială unde un izotop cu viață lungă se obține în starea metastabilă.

Un alt aspect al studiului acestor radioizotopi este identificarea în schemele de dezintegrare a unor tranziții rare , de mică probabilitate și în general la energii mari.

Reacția nucleară de producere este , care se produce cu izotopul țintă 151Eu având abundența de 47,77% în Eu natural.

Secțiunea eficace de activare a nuclidului 151Eu pentru neutroni termici este de 7000 barni pentru activarea cu neutroni termici a 152Eu și 1400300barni pentru activarea 152mEu Având în vedere formula activării (3.3), rezultă că raportul productivității celor doi radioizotopi este 70/14. La un flux de neutroni/ activitatea specifică va fi după o săptămână de 310 mCi/g și 72 Ci/gram pentru se datorează perioadei lungi de înjumătățire a primului izotop care nu se poate activa așa de mult. Pentru producereaestimăm că la fluxul de s cât avem noi în canalul lateral al blocului de iradiere vom avea o activitate specifică pentru de 72 Eu.

4.5.Aplicarea sursei de la calibrarea spectrometrelor gamma

Analizând spectrul gamma al radioizotopului din fig. 4.8 care prezintă o serie de peak-uri pe un domeniu larg de energie ajungem la concluzia că

Fig. 4.8

Sursa de 152Eu este o sursă excelentă pentru calibrarea în eficiență și în energie a spectrometrelor gamma echipate cu detectori GeHp pe o plajă mare de energie asa cum se arată în fig. 4.9

Fig. 4.9

În laboratoarele din străinătate se folosește curent ca sursă de calibrare 152Eu. Și noi am calculat activitatea de 0.3 micro-Curie pentru sursa produsă de noi, ea putând fi folosită la calibrarea detectorului GeHp pe care îl avem în dotare.

5. CONCLUZII

În lucrarea de față am utilizat surse izotopice de neutroni cu debit scăzut (107 neutroni/s) de tip Am-Be și Pu-Be. pentru a produce doi radioizotopi Eu prin iradierea cu neutroni termici. Secțiunea eficace a acestor reacții fiind foarte mare se obtine o bună productivitate pentru producerea : și dacă ținem proba de europiu la iradiat 3 luni.

Am identificat radioizotopii pe baza energiilor gamma emise de ei prin spectrometrie gamma de înalta rezoluție și s-a determinat perioada de înjumătățire.

Din energia peack-urilor gamma s-au identificat câteva tranziții în schemele de dezintegrare.

De asemenea s-au pus în evidență tranzițiile mai rare de probabilitate sub 1% și care apar la energii mari de 1390 keV respectiv 1315 keV ce merită să fie studiate în viitor deorece apar inadvertențe în literatura de specialitate .

De asemenea, acest tandem de izotopi merită studiat deoarece unul din aceștia este metastabilul celuilalt, ei formându-se simultan, având peak-uri cu energii apropiate.

Remarcăm posibilitatea aplicăriila calibrarea spectrometrelor gamma.

BIBLIOGRAFIE

[1] L. Dărăban, Curs de Fizică Nucleară, p. 32, 43, Ed. Univ. Babeș-Bolyai, Cluj- Napoca, 2005

[2] A Munter, Neutron News, Vol. 3, No. 3, pp. 29-37, 1992

[3] J. Perdijon, L’analyse par activation neutronique, p. 5-32, Ed. Mason et C-ie, Paris, 1971

[4] T. Născuțiu, Metode radiometrice de analiză, p. 236, Ed. Academiei, București, 1971

[5] A. J. Travendale , proc. IAEA on Lithium, Driften-Germanium detector, IAEA, Viena, 1966

[6] Onuc Cozar, Detectori de radiații. Spectrometrie gamma, p.124-131, Presa Universitară Clujeană, 2007

[7] S. Deme , Semiconductor detectors for nuclear radiation mesurement, Akademiai Kiado, Budapest, 1971

[8] G.F. Knoll, Radiation Detection and Measurement, Ed. John Willey and Sons, New York, 1979

[9] J. N. Barrandon, J.Radioanal. chem. , 55 317, 1980

[10] R. M. Kezser,T.R. Twomey, P.Sangsingkeow Advances in HPGe detectors for real-world applications, p. 125-131, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry Vol 243. No 1, 2000

[11] G.F.Knoll, Radiation detectors for X-ray and gamma-ray spectroscopy, p. 125-131, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry Vol. 243, No 1, 2000

[12] G. Semenescu s.a Fizica atomică și nucleară, Ed. Tehnică , București, 1976

[13] R. Van Lieshout s.a Physica, p. 25, 8, 703, 1959

[14] P. Shapiro, R.W. Higgs, Rev . Scient Instr., p. 28, 930, 1957

[15] I.A. Egorov , Scintilatione metod spectrometrii gamma-izlucenia i bistrih neistronov, Ed. Gosotomizdat, p. 143, 1963

[16] G. Damian, Reacții nucleare. Aplicații analitice, p.11,34, 38,41,60,61,curs, Universitatea Babeș-Bolyai, Cluj-Napoca, 2003

[17] G.Vlăducă, Reacții nucleare și Fisiunea nucleară, lucrare de sinteză, p.7, Univ. București, Fac. de Fizică, București, 1982

[18] I. S. Hughes, Elementary Particles, p.16-42,289,378,383,362, Cambridge University Press, 1988

[19] V.R. Vanina, G. Kenchianb, M. Moralles, O. Helene, P.R. Pascholati, An experimental method for a precise determination

of gamma-ray energies with semiconductor detectors, p. 338-344, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 391, 1997

[20] R.G. Helmer, R.G. Gehrke, J.R. Davidson, J.W. Mandler, Scientists, spectrometry, and gamma-ray spectrum catalogues, 1957-2007, p. 109-117, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,Vol.243.No.1, 2000

[21] T. Toro, Neutrinul și aplicațiile sale în fizică și cosmologie

[22] L.Dărăban, R.Adam-Rebeleș, ser. Phys., p. 1, 49, 50, Studia Univ. B-B., 2005

[23] D. Barb, Efectul Mössbauer și aplicațiile sale în fizică,p.14-16, Ed.Acad.RSR, 1972

[24] P. Șandru, A. Țopa, Radionuclizii, p.45, Ed. Academiei, București (1968)

[25] E.L. Grigorescu, Anamaria Cristina Razdolescu, Maria Sahagia, A. Luca,

C. Ivan, G. Tănase, Standardization of 152Eu, p. 435–439, Applied Radiation and Isotopes 56, București, 2002