Pozitronul Si Spectroscopia de Pozitronidoc

=== Pozitronul si spectroscopia de pozitroni ===

Pozitronul și spectroscopia de pozitroni

Pozitronul este antiparticula electronului, având acceleași proprietǎți ca electronul dar cu sarcinǎ pozitivǎ comparativ cu electronul, fiind notat în literatura cu simbolurile β+ sau e+ . Existența pozitronului a fost prezisă pentru prima dată de Dirac în anii 1930 [P.A.M. Dirac, Proc. Camb. Phil. Soc, 26, 361)1930)] și pus în evidențǎ experimental în 1933 de cǎtre Anderson [C.D. Anderson, Phys. Rev., 43, 491(1933)].

Atunci când o particulǎ întâlnește antiparticula(antimateria) sa are loc anihialrea perechii particulǎ-antiparticulǎ, ce reprezintǎ conform faimoasei ecuații a lui Einstein E=mc2, transformarea masei în energie. Procesul este valabil și în sens invers, din energie putând sǎ aparǎ perechi particulǎ-antiparticulǎ.

Acest proces de anihilare apare în mod evident și la întâlnirea dintre electron și antiparticula sa, pozitronul, fiind emiși doi sau mai mulți fotoni, în funcție de condițiile și de energia disponibilǎ pentru anihilare. În general anihilarea are loc prin emisia a doi sau trei fotoni, probabilitatea cea mai mare fiind pentru emisia a doi fotoni, aceasta fiind dominantǎ, în special la energii mici ale perechii

electron-pozitron. Practic are loc emisia a douǎ cuante gamma, fiecare având energia egalǎ cu 511 keV, valoare ce reprezintǎ masa de repaus a electronului/ pozitronului, energia totalǎ emisǎ reprezentând suma acestora 1022 keV (Et=2*mec2). În mod evident procesul are loc satisfǎcând legile de conservare precum conservarea sarcinii electrice, conservarea impulsului și a energiei și conservarea momentului cinetic.

Dimensiunile reduse ale pozitronilor, comparativ cu moleculele atomice și posibilitatea urmǎririi cuantelor gamma emisie în urma anihilǎrii acestora cu electronii din mediul în care sunt introduși, fac din pozitron o sondǎ de analizǎ a substanței. Utilizarea lui ca sondǎ a dat naștere unor metode extrem de sensibile de investigare a probelor solide (metale, semiconductoare, polimeri), putân fi observate prin spectroscopia de pozitroni schimbǎri la nivel atomic; observarea schimbǎrilor la nivel nanometric din structura substanței analizate.

Acest tip de analizǎ este consideratǎ de obicei parte a chimiei nucleare[D.M. Schrader, Y.C. Jean, Eds. Positron and Positronium Chemistry, Amsterdam: Elsevier Sci. Pub. (1988)], dar datoritǎ diferitelor procese ce au loc în timpul anihilǎrii ea a putut fi extinsa si la alte discipline precum chimia organiza, chimie analitica, etc.

Odatǎ pǎtruns în substanțǎ pozitronul termalizeazǎ, durata timpului de termalizare fiind de 1-2 ps pentru materia condensatǎ și pot ajunge pana la 1-10 ns în mediile gazoase, iar apoi are loc anihilarea cu un electron. Pozitronul anihileaza fie direct la ciocnirea cu un electron, fie poate sǎ formeze o structurǎ stabilǎ, asemǎnǎtoare cu atomul de hidrogen, numit Positroniu (Ps). Aceastǎ structurǎ poate avea douǎ stǎri depinzând de orientǎrile spinilor electronului și pozitronului.

Fig. Dreapta, structura stabilǎ Positroniu(masǎ atomicǎ =0.001 u.a.m., diametru=3a0, energia de ionizare = 6.803 eV). Stânga, atomul de Hidrogen ( masǎ atomicǎ =1.008 u.a.m., raza=1.5a0, energia de ionizare = 13.598 eV)

Astfel existǎ o stare singlet 1S0, cu spinii antiparaleli, S=0, Ms=0, denumitǎ para-Positroniu (p-Ps). Timpul de viațǎ al acestei stǎri, în vid, este de 124 ps, iar anihilarea are loc între electronul și pozitronul din Pozitroniu prin emisia a douǎ cuante gamma de 511 keV.

(1)

Pentru starea de triplet, 3S1, cu spinii paraleli, S=1, Ms=-1, 0, 1, denumirea este de ortho-Positroniu (o-Ps) și anihileazǎ prin emisia a trei cuante gamma. Timpul de viațǎ al acestei stǎri în vid este de 142 ns, fiind cel mai lung timp de viațǎ. Cu toate acestea în materia condensatǎ condițiile se modificǎ iar timpul de viațǎ scade, ajungând la valori de oridinul câtorva nanosecunde, asta datoritǎ posibilitǎții anihilarii prin pick-off a o-Ps. Acest lucru se datoreazǎ faptului cǎ pozitronul nu anihileazǎ cu electronul partener din o-Ps ci cu un electron extern, avand loc emisia a douǎ cuante gamma, reducând totodata timpul de viațǎ.

Ținând cont de aceste lucruri când pozitronii se aflǎ în substanțe ei interacționeazǎ cu electronii din acel mediu și în funcție de tipul mediului timpul lor de viațǎ este mai scurt sau mai lung. Pentru substanțe cu electroni liberi, precum metale sau semiconductori, care nu prezintǎ defecte, goluri, timpul de viațǎ este scurt. În cazul în are sunt prezente vacanțe în rețelele materialului, timpul crește spre valori de aproximativ 1 ns. Iar pentru materiale precum plasticul sau polimerii valorile putân ajunge de la cateva nanosecunde la zeci de nanosecunde (valoarea de 142 ns este în vid, vidul putând fi asemǎnat cu un gol de dimensiuni infinite).

Surse de pozitroni

Pozitronul este emis în urma procesului denumit dezintegrare beta plus (β+), ce are loc în nucleul atomic, al diferitelor elemente. Acest proces are loc, în anumite nuclee, cu o probabilitate mai mare sau mai micǎ, datoritǎ faptului cǎ în configurația respectivǎ (raportul protoni-neutroni) nucleul este instabil și emite un pozitron. Reacția ce are loc la emisia pozitronului poate fi consideratǎ trecerea unui proton în neutron și emisia unui pozitron și neutrino. Are loc o transmutație nuclearǎ în urma emisiei de pozitroni formându-se un element nou.

ZAX → Z-1AY + e+ + υe \(2)

p → n + e+ + υe (3)

Existǎ o serie de elemente ce emit pozitroni, iar folosirea lor depinde de mai mulți factori printre care aplicațiile în care urmeazǎ sǎ fie folositǎ sursa respectivǎ, dar si un factor economic, anume prețul producerii/achiziționǎrii sursei. Sursele de pozitroni pot fi surse radioactive pentru experimente în laborator, surse de pozitroni obținute în reactor nuclear și acceleratoare de particule și surse de pozitroni în acceleratoarele de particule on-line. [Catalina Barna, STUDIUL FILMELOR POLIMERICE PRIN INTERMEDIUL SPECTROSCOPIEI DE POZITRONI, tezǎ doctorat, 2012 ]

Surse radioactive pentru experimente de laborator

Existǎ mai multe astfel de surse fiecare prezentând avantaje și dezavantaje, ele fiind alese, așa cum am menționat în funcție și de aplicațiile ce sunt puse în practicǎ. Printre sursele radioactive de pozitroni putem enumera 68Ge, 58Co, 44Ti, 48V, 22Na.

Dintre sursele enumerate Sodiul 22 (22Na) este cel mai folosit ca sursǎ de pozitroni, datoritǎ proprietǎților acestuia comparativ cu celelalte elemente. Are un timp de înjumǎtǎțire lung (2.6 ani) și un preț accesibil, iar energia maximǎ a pozitronilor emiși este de aproximativ 545 keV. 22Na trece prin dezintegrare in 22Ne, în stare excitatǎ ce emite intr-un timp foarte scurt o cuantǎ gamma cu energia de 1.274 MeV pentru a ajunge în starea fundamentalǎ.

Fig. Schema de dezintegrare a 22Na

22Na este un bun candidat pentru spectroscopia de timp de viațǎ, având cuanta gamma de 1.27 MeV asociatǎ producerii pozitronului, fiind semnalul de start pentru aceastǎ metoda. Este de asemenea recomandatǎ pentru spectroscopia de lǎrgire Doppler a liniei de anihilare datorita faptului cǎ nu emite alte cuante gamma ce ar putea contribui la fondul spectrului și influența negativ achiziția de date astfel încat sǎ nu poatǎ fi extrase datele de interes din spectru.

Mai avantajoasǎ în cazul analizei largirii Doppler a liniei de anihilare ar fi o sursǎ de 68Ge, ce are emisie redusǎ de cuante gamma asociate producerii de pozitroni. Totuși acest radionuclid este mai greu de procesat și de depus pentru a putea fi utilizat ca sursǎ, iar timpulm de viațǎ este de 258 zile.

Altǎ sursa folositǎ este 58Co, fiind utilizatǎ în special pentru mǎsuratori de fascicole de flux mare, însǎ timpul de timp de viațǎ ṣi emisia de multe cuante gamma nu îl fac ca acest element sǎ fie o alegere prea bunǎ pentru analize de timp de viațǎ și/sau de largire Doppler a liniei de anihilare. O altǎ sursa ce poate fi utilizatǎ pentru analizele de timp de viațǎ este 44Ti, având avantajul unui timp de înjumǎtǎțire extrem de lung, 47 ani, dar un cost foarte ridicat.

De asemenea a fost utilizatǎ cu succes sursa de pozitroni 48V, care deși are un timp de înjumǎtǎțire scurt, doar 16 zile și emite și alte gamma pe lângǎ cea asociatǎ producerii pozitronului de 1.31 MeV, ușurința producerii sursei (pragul de reacție este la 5 MeV, cu o secțiune eficace maximǎ de 0.6 barn la 13 MeV) și faptul cǎ celelalte gamma emise nu influențeazǎ rezultatele obținute, în sens negativ o fac o alternativǎ viabilǎ. De asemenea spre deosebire de 22Na, care este depus sub formǎ de soluție salinǎ pe un suport polimeric (mylar) sau metalic (aluminiu) sursa de Vanadiu este metalicǎ fiind obținutǎ prin iradierea unei ținte de Titaniu. Acest lucru eliminǎ riscul distrugerii sursei sau contaminǎrii probei în analize efectuate in medii umede sau la temperaturi si ce pot duce la evaporarea soluției saline cu 22Na. Totodatǎ în urma dezintegrǎrii 48V rezultǎ 48Ti, ce poate fi iradiat din nou pentru a obține sursa de pozitroni.

Fig. Schema de dezintegrare a 48V

Surse de pozitroni obținute la reactorul nuclear și acceleratoare de particule liniare

Primul fascicol de pozitroni lenți produși în reactor a fost dezvoltat la Brookhaven[ citat 13 carte cap 2(exp techniques in pos spectr)]. O sferǎ de curpur a fost iradiatǎ in zona activǎ a reactorului , transferatǎ automat în camera de surse, prelucratǎ și evaporatǎ pe un suport de wolfram. Reacția de obținere a sursei este 63Cu(n,γ)64Cu.

La reactorul de lângǎ Munchen funcționeazǎ o sursǎ de pozitroni bazatǎ pe generarea de perechi de cunatele gamma rezultate în urma reacției 113Cd(n,γ)114Cd, denumita NEPOMUC.[Triftshauser G., Kogel G., Triftshauser W., Springer M., Hagner T. And Schreckenbach K., Mat. Sci. Forum 175-178 221(1995)]

De asemenea generarea de pozitroni se poate face folosind un sistem de accelerator liniar[Costello D. G., Groce D. E., Herring D. F. & McGowan J. W., Phys.Rev.B 5 1433

(1972)]. Electroni sunt accelerați la 50 MeV pe o țintǎ de tantal, radiația de frânare genereazǎ perechi electron-pozitron, pozitronii fiind mai apoi moderatǎ pentru obținerea de unui fascicol de pozitroni lenți.

Metode experimentale în spectroscopie de pozitroni

Au fost dezvoltate de la descoperirea pozitronului patru tehnici de spectroscopie de pozitroni: spectroscopia de timp de viațǎ (PALS – Positron Annihilation Lifetime Spectroscopy), spectroscopia de lǎrgire Doppler a linei de anihilare în coincidențǎ (CDBS – Coincidence Doppler Broadening Spectroscopy), corelarea timp de viațǎ-impuls (AMOC – Age-Momentum Correlation) și corelarea ungiularǎ a radiației de anihilare (ACAR – Angular Correlation of Annihilation Radiation).

Spectroscopia de timp de viațǎ (PALS)

Ca orice particulǎ, pozitronul are un timp de viațǎ, iar acesta depinde de densitatea electronicǎ a mediului în care se aflǎ. Ținând cont cǎ timpul de viațǎ este determinat de anihilarea cu un electron, acesta poate furniza infotmații asupra structurii materialului probǎ. Anihilarea are loc în urma termalizǎrii pozitronului, iar timpul în care are loc termalizarea depinde de mediul strǎbǎtut. Spre exemplu în materia condensatǎ pozitronul se va termaliza in aproximativ 1 ps, deci practic timpii de viațǎ masurați în cazul acesta sunt ai pozitronilor termalizați. La capǎtul opus, în cazul medii gazoase ( în special gaze nobile) pozitronul se termalizeazǎ dupa un timp mult mai lung situat între 1 ns și 102 ns, în funcție de gaz. De aceea, în acest caz, trebuie ținut cont la interpretarea spectrelor de timp de viațǎ de aceastǎioadǎ de termalizare.

Principiul metodei este de a mǎsura intervalul de timp dintre un semnal de start și un semnal de stop asociate pozitronului. Semnalul de start este dat, în experimentele de laborator, de o cuantǎ gamma asociatǎ producerii pozitronului, însǎ existǎ și alte metode de determinare a semnalului start. Spre exemplu la un fascicol de pozitroni lenți se poate folosi un scintilator subțire ce oferǎ semnalul de start în momentul introducerii pozitronului în proba analizatǎ. Semnalul de stop în schimb este întotdeauna dat de anihilarea pozitronului cu un electron și reprezintǎ detecția cuantei gamma de 511 keV.

Aceastǎ metodǎ oferǎ informații despre structura mediului pe care îl strǎbate, mai exact despre valoarea medie a golurilor, vacanțelor prezente sau a defectelor ce pot sa aparǎ în urma supunerii unor factori de stres extern a probei. De altfel timpul de viațǎ al stǎrii o-Ps este direct legatǎ de simensiunea golului în care este localizatǎ perechea electron-pozitron și unde are loc anihilarea.

Spectroscopia de lǎrgire Doppler a linei de annihilare în coincidențǎ (CDBS)

Perechea pozitron-electron are un impuls care în principiu este dat de electron, datoritǎ faptului cǎ, așa cum am precizat anterior, pozitronul anihileazǎ dupa ce a ajuns la echilibru termic cu mediul pe care îl strǎbate. Componenta acestui impuls, p, pe direcția de emisie a fotonului va duce la o deplasare Doppler în energia acestuia. Practic principiul metodei este de a mǎsura largimea liniei de anihilare, centrate pe 511 keV și pot fi observate deplasǎri de câteva procente fațǎ de linia de anihilare. Folosind aproximația unghiurilor mici putem observa cǎ E = m0c2 ± cp/2, iar dacǎ impulsul p corespunde unei energii E = 5 eV, atunci cp/2=(c/2)(2mE)1/2=(mc2E/2)1/2=1130 eV. [R.N. West, Positron Studies of Condensed Matter (Taylor & Francis 1972) ]. Aceastǎ valoare este de același ordin de mǎrime cu rezoluția energeticǎ a detectorilor cu germaniu (HPGe). Inițial sistemul de dececție folosea un singur astfel de detector cu Ge, însa în prezent se folosesc doi detectori în coincidențǎ astfel încat fondul spectrului este redus foarte mult și peak-ul liniei de anihilare este de minim opt ori mai mare decât fondul.

Aceastǎ metodǎ oferǎ informații despre vecinǎtatea chimicǎ a locului unde are loc anihilarea, ținând cont de faptul cǎ viteza perechii de anihilare este datǎ de viteza electronului cu care are aloc anihilarea.

Corelarea timp de viațǎ impuls (AMOC)

Metoda constǎ în mǎsurarea simultanǎ a timpului de viațǎ al pozitronului și a impulsului perechii electron-pozitron. Informațiile obținute se referǎ la termalizarea pozitronului și a tranzițiilor între stǎrile poztironului, deci informații despre reacțiile chimice ale pozitronului sau Pozitrniului. De principiu acest tip de experiment se realizeazǎ utilizând fasciole de pozitroni cu enervii in domeniul MeV.

Aceastǎ metodǎ folosește sincronizrea momentului de start prin trecerea printr-un scintilator subțire (aproximativ 5 mm în grosime), chair înaintea implantǎrii in probǎ. Semnalul de start are o eficiențǎ de aproximativ 100% [citat pagina 350 carte] și astfel se poate obține un spectru cu un raport peak-fond foarte mare, la rate mari de coincidențǎ. [H. Stoll, P. Bandzuch, and A. Siegle, Materials Science Forum 363-365, 547 (2001) ]

Corelarea unghiularǎ a radiației de anihilare (ACAR)

În sistemul centrului de masǎ cei doi fotoni rezultați în urma anihilǎrii pǎrǎsesc locul anihilǎrii având aceeași energie fiecare, 511 keV, în direcții opuse ( unghi de 180o) pentru a conserva impulsul (fig. (a)). În sistemul labortaorului însǎ, impulsul perechii de anihilare (viteza v << c) determinǎ θ1 ≠ θ2 ≠ θ0.

Fig. a) Sistemul centrului de masǎ; b) Sistemul laborator

Exista douǎ sisteme de detecție pentru ACAR. Primul este ACAR unidimensional (1D-ACAR), în care se folosesc doi detectori, unul staționar și cel de-al doilea se rotește în jurul probei. Timpul de achiziție pentru aceastǎ tehnicǎ, pentru a avea statisticǎ bunǎ este de 100 de ore. Cel de-al doilea sistem de detecție este ACAR bidimensional (2D-ACAR) format dintr-o rețea de detectori discreți scintilator tub fotomultiplicator, contoare proporționale multifir, fototuburi sensibile la pozitroni și camere Anger. Camerele sunt plasate la o distanțǎ fixǎ de probǎ, cu probǎ așezatǎ pe axa dintre cele douǎ camere. Asftel de sisteme pot fi folosite în imagistica medicalǎ.