Metoda Analizei de Masa cu Ioni Accelerati Pentru Studiul Retentiei de Combustibil In Materiale Tokamak

Introducere

1 Materiale Speciale folosite în instalații de fuziune termonucleară

1.1 Fuziunea in tokamak și necesitatea materialelor speciale

1.2 Materiale folosite in experimentele de fuziune

2. Metoda Analizei de Masa cu Ioni accelerati pentru studiul retentiei de combustibil in materiale tokamak

2.1 Tehnici experimentale pentru analiza în tokamak

2.2 Instalatia experimentala AMS, prezentare generală

2.3 Metodologia de analiză AMS la acceleratorul tandem de 9MV

Tritiul

Deuteriul

2.3 Profilometria în Adâncime a Concentrațiilor elementale prin AMS (P-AMS)

2.4 Adaptarea instalației AMS din IFIN-HH pentru experimente P-AMS

2.5 Adaptări preconizate pentru instalația de 3MV pentru P-AMS

3. Rezultate experimentale

3.1 Determinarea retenției de deuteriu in materiale preparate în laborator, simulând condiții reale din tokamak

3.1.1 Caracterizarea P-AMS a deuteriului in straturile de tungsten depuse prin pulverizăre magnetron

3.1.2 Caracterizarea P-AMS a deuteriului in straturile de tungsten depuse prin ablație laser 51

3.2 Măsurări ale concentratiei izotopilor hidrogenului în materiale din Tokamak

3.2.1 Studiu comparativ al retenției de combustibil în plăci CFC acoperite si neacoperite cu tungsten

3.2.2 Determinarea migrărilor de material produse prin eroziune în interiorul incintelor tokamak

3.2.3 Rezultate AMS ale studiului deuterării componentelor (erodate, depuse) expuse unor descărcări lungi temporale, la Tore Supra

Concluzii

Introducere

Tehnologia ultimelor decenii s-a dezvoltat și pe baza unei importante ramuri a acesteia care ține de știința materialelor speciale care intră în construcția noilor generații de aparaturi moderne în toate domeniile. Elaborarea acestor materiale cu proprietăți speciale necesită un control riguros al caracteristicilor fizice, structurale, de bază ale materialului. Grosimile diverselor straturi, rugozitatea, proprietățile de răspuns la difuzia altor materiale, conductibilitatea termică, conductivitatea electrică, rezistența la eroziune, coroziune, oxidare, de impurificare, capacitatea de implantare sau de depunere a unor straturi aderente pe suprafațe sunt câteva dintre caractersiticile care trebuie investigate pentru realizarea unor materiale speciale cu incidență spre nanostructuri și proprietăți atomice modificate.

Stiința și tehnologia actuală au dezvoltat o varietate largă de metodici care pot caracteriza materialele, în ceea ce privește diagnosticarea elementelor compoziției acestora atât la suprafață cât și în volum, ceea ce permite studii ale materialelor expuse plasmei (PFMs) după interacțiunea acestora cu plasma tokamakului sau cu plasme care au caracteristici similare. []

În prezent se realizează numeroase studii axate pe determinarea concentrațiilor de acumulare de suprafață și profilometriei de adâncime pentru atomii hidrogenoizi și a altor atomi ușori în diversele părți componente ale tokamakului, pentru a se înțelege și controla procesele din experimentele de fuziune termonucleară. Controlul retenției de hidrogenoizi implică de fapt rigurozitatea gestionării combustibilului nuclear, D și T, păstrarea intactă a structurii interne a materialelor ce compun peretele intern al tokamakului, pentru o bună îndeplinire a rolului său [], precum și asigurarea unui nivel scăzut al radioactivității datorate T-ului.[]

Metodele experimentale sunt foarte diverse. Prioritare sunt însă acele metode care dau informații asupra concentrațiilor și incluziunilor de materiale străine în materialele gazdă. Profilarea valorilor concentrației unui element sau compus special în adâncimea unui material gazdă, numită pe scurt Profilarea de Adâncime a Concentrației (PAC), trebuie să aibă sensibilitatea și rezoluția la nivelul dimensional al fenomenelor urmărite. Denumirea etablată internațional este cea de Depth Profiling (DP). O metodă care indeplinește aceste deziderate este Spectrometria de Masă cu Ioni Accelerați (AMS – Accelerator Mass Spectrometry). Aceasta este o metodă de analiză ultrasensibilă, la nivel atomar, și care a fost specializată recent pentru a realiza analize de tipul PAC.

AMS este tehnica folosită cu success în caracterizarea elementală a unor materiale cu un conținut elemental de analizat foarte scăzut. Sensibilitatea metodei ajungând până la 10-15 pentru aportul izotop analizat / izotop matrice. Acesta înseamnă că AMS poate distinge existența unui atom dintr-o multitudine de 1 milion de miliarde de atomi străini. În general, AMS poate măsura și analiza peste 100 de atomi. Cei mai uzual folositi sunt: 2H, 3H, 10Be, , 26Al, 36Cl, 41Ca, 44Ti, 53Mn, 59Ni, 60Fe, 63Ni, 129I, 236U, 244Pu.

Această teză de doctorat prezintă aplicații ale metodicii Spectrometriei de Masă cu ioni Accelerați (AMS – Accelerator Mass Spectrometry) în studii și cercetări ale unor materiale care se folosesc în cadrul instalațiilor de fuziune termonucleară. Pentru aceasta a fost folosită instalația de măsurare prin spectrometrie de masă cu ioni accelerați existentă în cadrul acceleratorului liniar tip tandem de 9MV din cadrul IFIN-HH. Va fi abordată însă și noua instalație AMS aferentă acceleratorului de 1MV, datorită faptului că aceasta este o instalație nouă, având tehnologia la zi, care este dedicată metodicii AMS și unde am avut ocazia să învăt, să studiez și să experimentez analiza altor elemente chimice, care mi-au completat studiile realizate la acceleratorul de la 9MV.

Primul capitol ne introduce pe scurt în lumea reactoarelor de fuziune nucleară, unde interactiunea dintre marginea plasmei și suprafața interioară a peretelui intern, alături de Divertor, crează necesitatea folosirii unor materiale speciale expuse plasmei, astfel încât să existe o bună confinare a acesteia.

Instalația AMS, principiile de funcționare ale metodicii aplicate pentru a obține spectre de PAC asupra unor probe solide, precum și metodica de analiză a hidrogenoizilor constituie subiectul unui al doilea capitol. În același capitol se prezintă și alte tehnici de analiză ale hidrogenoizilor cu caracteristicile specifice.

În al treilea capitol vor fi prezentate rezultatele PAC obținute prin metoda AMS asupra mostrelor care au fost supuse interacțiunii cu plasma de fuziune, respectiv probele simulate preparate în laborator. Un rezumat al acestor rezultate este subiectul celui de-al patrulea capitol.

Structura tezei se termină cu capitolul care concluzionează prin rezultatele bune obținute că profilometria concentratiilor hidrogenoizilor în volumul unor probe solide din carbon și tungsten, uzual folosite în fuziune, poate fi una din sarcinile de indeplinit cu succes în viitoarele cercetări cu privire la instalațiile de tokamak, cum ar fi ITER.

Măsurarea în adâncime a concentrațiilor de D și T din cadrul acestei lucrări a urmărit să atingă atât caracterizarea unor materiale expuse plasmei din interiorul tokamakului, cât și a unor materiale similare expuse unor condiții similare de descărcare electrică în gaze, preparate în laborator. În cadrul colaborărilor internaționale ale noastre în domeniul fuziunii nucleare, s-au realizat analize de materiale provenite chiar din componența peretelui intern al tokamakului, precum și din divertor; de la JET – Anglia, Tore Supra – Franța. Iar materialele simulate, prin depunere/codepunere de straturi subțiri, au fost preparate în laboratoarele institutului INCDFLPR, în cadrul grupurilor de cercetare “Procese în Plasmă, Materiale și Suprafețe” și „Procesare Fotonică de Materiale Avansate”, prin două tehnici de depunere de straturi subțiri, în plasma unei pulverizări cu magnetron și în plasma unei ablații laser.

S-au determinat concentrațiile hidrogenoizilor în probe având ca material wolframul, carbonul, siliciul sau beriliul, materiale mixte, wolfram/carbon, carbon/beriliu precum si probe realizate în laborator. Probele preparate în grupurile de cercetare din INFLPR s-au depus și s-au deuterat în condiții experimentale variate, prin modificarea presiunii totale, a presiunilor parțiale, a puterii de readiofrecventță (RF), a temperaturii substratului, a energiilor particulelor, care influențează caracteristicile stratului depus. Depunerile s-au făcut în amestec de gaze de argon și deuteriu, cu sau fără procesul de deuterare.

Analiza AMS s-a folosit cu succes în Profilometria în Adâncime a Concentrației de izotopi (D, T) a probelor preparate în laborator sau a celor provenite din reactoare. S-a reusit punerea în evidență atât în straturilor depuse deuterate simple, cât si a celor multiple. Rezoluția în adâncime a profilometriei este de ordinul zecilor de nanometri.

Rezultatele produse de AMS pot fi utile unor studii asupra absorbției, implantării, migrației, desorbției, codepunerilor diverselor componente ale unei plasme (ioni, neutri) în interacțiune cu materiale expuse acesteia, fie ea de tokamak sau nu. În cazul controlului și observării pierderilor de combustibil nuclear de fuziune, datorită concentrațiilor foarte mici de atomi hidrogenoizi (tritiu și deuteriu) adeseori singura metodă sensibilă de detecție în adâncime este doar spectrometria de masă cu ioni accelerați.

Materiale Speciale folosite în instalații de fuziune termonucleară

Fuziunea in tokamak și necesitatea materialelor speciale

O importantă parte a cercetărilor în domeniul energetic sunt canalizate în vederea obținerii plasmei de fuziune nucleară în instalațiile denumite „tokamak”. Acest acronim provine din denumirea rusească folosită inițial, TOroidal’naya KAmera ee MAgnitnaya Katushka (Toroidal Chamber with Magnetic Coils), atunci când la Institutul Kurceatov, din Moscova, a fost construit primul tokamak din lume, in anul 1965.

Tokamakul, prin conceptul său, face posibilă fuziunea nucleară a izotopilor hidrogenului, D, T. Prin fuziunea nucleară a două nuclee ușoare (DD , DT) se produce eliberarea surplusului de energie. Pe de altă parte, asemenea reacții conduc la regenerarea combustibilului nuclear folosit și chiar la auto-menținerea reacției de fuziune. Vezi reactiile de mai jos (1).

În natură, energia Soarelui provine chiar din reacții de fuziune. În Soare există presiuni gigantice datorită imensei mase stelare, care au drept consecință și menținerea unei densități mari a materiei pe timp indefinit de lung. Acestea sunt de fapt și condițiile primordiale pentru realizarea fuziunii care în soare se realizează nu la temperaturi foarte înalte, de circa 6000-7000oC. În condițiile experimentale de pe Pământ lipsa posibilităților de realizare a unor concentrații ridicate ale materiei comparabile cu cea în Soare se compensează prin ridicarea temperaturii de zeci de mii de ori (în domeniul 100 – 200 millioane oK).

Condițiile pentru fuziune sunt exprimate matematic prin criteriul lui Lawson, care impune condiția ca produsul triplu, format din temperatură, timpul efectiv de fuziune și densitatea materiei să aibă valoarea: 1021 keV s/m3 (~ T·E·ne). Această condiție este îndeplinită pe Pământ la valori ale timpul efectiv de fuziune de 4-6 seconde și ale densității plasmei centrale de 1 – 2 × 1020 particles/m-3. De aceea, temperatura va trebui să fie însă mult mai mare decat în Soare.

Criteriului Lawson poate fi atins numai în situația în care confinarea plasmei este bună și pierderile energetice prin radiație și particule alfa sunt neglijabile.

Confinarea plasmei se realizează în mai multe etape. În prima etapă, prin spirele magnetului principal, denumit Transformer, este trecut un current electric de mare amperaj, care și produce un puternic câmp magnetic vertical în centrul incintei tokamak. După introducerea câtorva grame de combustibil (D, T) în incinta vidată se realizează descărcarea rapidă a Transformerului, producând, prin fenomenul de auto-inducție și variație temporală (câmp magnetic variabil), apariția unui intens câmp electric toroidal și, respectiv, apariția unui mare curent de plasmă, orientat în jurul câmpului magnetic vertical inițial. Plasma va fi “crescută” prin ionizari succesive în cascadă.

Confinarea plasmi comparabile cu cea în Soare se compensează prin ridicarea temperaturii de zeci de mii de ori (în domeniul 100 – 200 millioane oK).

Condițiile pentru fuziune sunt exprimate matematic prin criteriul lui Lawson, care impune condiția ca produsul triplu, format din temperatură, timpul efectiv de fuziune și densitatea materiei să aibă valoarea: 1021 keV s/m3 (~ T·E·ne). Această condiție este îndeplinită pe Pământ la valori ale timpul efectiv de fuziune de 4-6 seconde și ale densității plasmei centrale de 1 – 2 × 1020 particles/m-3. De aceea, temperatura va trebui să fie însă mult mai mare decat în Soare.

Criteriului Lawson poate fi atins numai în situația în care confinarea plasmei este bună și pierderile energetice prin radiație și particule alfa sunt neglijabile.

Confinarea plasmei se realizează în mai multe etape. În prima etapă, prin spirele magnetului principal, denumit Transformer, este trecut un current electric de mare amperaj, care și produce un puternic câmp magnetic vertical în centrul incintei tokamak. După introducerea câtorva grame de combustibil (D, T) în incinta vidată se realizează descărcarea rapidă a Transformerului, producând, prin fenomenul de auto-inducție și variație temporală (câmp magnetic variabil), apariția unui intens câmp electric toroidal și, respectiv, apariția unui mare curent de plasmă, orientat în jurul câmpului magnetic vertical inițial. Plasma va fi “crescută” prin ionizari succesive în cascadă.

Confinarea plasmei reprezintă etapa următoare, în care însuși mega-curentul de plasmă, fiind de natură trazitorie (variabil în timp) va produce apariția unui câmp magnetic poloidal în jurul ‘covrigului” de current al plasmei. La acest câmp magnetic se adună (compune vectorial) câmpul magnetic al bobinelor poloidale din sistem. În acest fel se realizează un câmp magnetic elicoidal, care confinează plasma, făcând posibilă apariția reacției de fuziune.

Oricât de bună ar fi confinarea plasmei, datorită efectelor centrifuge și dispersive va exista o mică scurgere de particule din plasmă, direcționată spre pereții incintei tokamak. Această circulație radială de particule din plasmă contribuie la pierederea de energie. Sistemul principal, inventat pentru a limita circulația de particule scăpate din interiorul plasmei confinate, se numește sistem divertor.

Fig. 1 Stanga: Reprezentarea tokamakului de la ITER.

Dreapta: liniile curentilor electrici si campurilor magnetice care produc confinarea plasmei (see text).

În figura de mai jos, Fig. 2, este redată situația confinării magnetice folosită în trecut (anii 80) și care folosea un opritor (limiter) care impiedică propagarea poloidală a particulelor emergente din plasmă, în partea stanga a figurii. După introducerea sistemului divertor, particulele aflate în afara zonei confinate, adică particule aflate în zona numită Separatrix și mai departe (vezi Fig. 2, dreapta) sunt absorbite de un flux de particule (Ar) orientat din cupola tokamak, în lungul pereților și absorbit în sistemul divertor.

Fig. 2 Regiunile plasmei confinate. Stanga, Limiter-ul delimitează plasma.

Dreapta, modificarea sistemului de confinare prin introducerea divertorului

Acesta se compune dintr-un sistem de aspirație puternic aflat la baza incintei tokamak, iar din partea superioară se introduce argon care curge cu viteză de-a lungul peretelui exterior al tokamakului, preluând orice particulă razleață aflată în afara zonei de confinare. Prin această acțiune a divertorului este redusă substanțial conducția termică spre exterior. Totuși, având în vedere că există scăpări energetice, menținerea temperaturii plasmei se realizează prin sisteme de injecție energetică din exterior. În tokamak se folosesc următoarele sisteme de injecție energetică: Sistemul de Injecție Neutrală (NBI – Neutral Beam Injection) a particulelor, alături de Sistemele de Rezonanță Ciclotronică Electronică și Ionică, Fig. 3.

Fig. 3 Sistemele de incalzire a plasmei termonucleare

Datorita existenței sistemelui divertor precum și datorită geometriei de câmpuri magnetice existente, sistemul plasmei confinate este supus unor forțe producătoare de oscilații forțate în sistem.

În timpul oscilațiilor, produse la marginea suprafaței torului de plasmă (Edge Local Modes – ELM) și, în mod special, în timpul disrupțiilor majore, au loc cele mai mari și bruște pierderi de energie și de fluxuri de particule. Particulele emergente din plasmă, în mișcarea lor radială ajung să bombardeze suprafețele materialelor peretelui intern al incintei vidate a tokamakului.

Interacțiunea dintre particulele emise de plasmă și peretele incintei tokamak, produce eroziune și depunerea pe suprafețele expuse plasmei PFM (Plasma Facing Materials). Materialul erodat din pereții de protecție este transportat atât pe la marginea plasmei, cât și prin miezul acesteia, impurificând-o și influențându-i parametrii de confinare. []

Reacțiile importante pentru tokamak sunt DD , DT și TT:

D + T → 4He + n + 17.6 MeV

D + D → 3He + n + 3.3 MeV

D+D→ T + p + 4.0 MeV (1)

D + 3He → 4He+ p + 18.3 MeV

T + T → 4He + 2n + 11.3 MeV

p + 11B → 34He + 8.7 MeV []

În reactoarele termonucleare se are în vedere în permanență care este stadiul combustibilului nuclear folosit (D, T) și se acordă o importanță deosebită inventarului de tritiu, care nu poate depăși un nivel de siguranță radiologică permis în incintă. Tritiul provine din cantitățile mici de gaz-combustibil introduse în incintă dar provine și în urma reacțiilor nucleare ale litiului cu neutronii, n + 6Li → T+ 4He + 4.8 MeV și n + 7Li → T+ 4He – 2.5 MeV [].

D și T ajung să fie reținuți pe suprafețele și în volumul diferitelor componente interioare ale tokamak, cum ar fi plăcile speciale de protectie fabricate din carbon, tungsten și beriliu. [] Apariția codepunerilor elementelor enuntate anterior, alături de impurități cum ar fi oxigenul, duc la o retenție sporită a izotopilor hidrogenului în PFM-uri. [iii] Aproximativ 0.1% din cantitatea de T se pierde sau rămâne reținută în diversele componente ale structurii tokamakului. La fiecare descărcare a plasmei produsa în tokamak are loc o acumulare de T în materialele din incinta. În cazul ITER-ului (International Thermonuclear Experimental Reactor) se acceptă o limită de până la 350g T permisă a fi acumulată. [i] Se estimează că într-o funcționare continuă durând o săptămână se va acumula această limită superioara.[]

Eroziunile PFM-urilor impurifică volumul plasmei, avnd drept consecinta racirea prin emisie de radiatie in exterior deoarece, prezența elementelor grele în miezul descărcării electrice răcește plasma. Materialele din tokamak sub influența plasmei își schimbă structura și își pierd astfel proprietățile fizice și chimice preconizate.

Experimental s-a constata ca peretele intern al tokamakului sufera in special datorita fenomenului de eroziune.[?] Cauza acestei eroziumi ar putea fi apropierea termica mult maai mare a plasmei fata de perete intern. In schimb, la Divertor eroziunea este insotita de deuneri si codepuneri de material. Acest lucru este explicabil prin faptul ca prin “gura”” de acces a divertorului sunt extrase din tokamak toate particulele emergente din plasma. In consecinta, fluxuk de particulke fiind ridicat atat eroziunea cat si depunerile sunt favorizate.

Studiile ITER prevad o cantitate de material erodat din PFM de cel putin 103 ori mai mare decat in cazul actualelor tokamakuri. De aceea, prepararea unor materiale cu proprietatile potrivite este o necesitate importanta a cercetarilor in fuziunea nucleara.

În Fig. 2 este prezentat interiorul tokamakului JET. În partea de jos se află Divertorul circular, iar de o parte și de alta a sa se observă o parte a pereților incintei vidate. Pe suprafața acestora se observă plăcile de protecție care sunt expuse plasmei de fuziune termonucleară, PFC-urile. Divertorul de la Tore Supra este prezentat in Fig. 3.

Fig. 4 Reprezentarea schematică a reactorului de fuziune nucleară, tokamakul JET [mai bine ]

Fig. 5 Fotografie a divertorului JET[]

Fig. 6 Fotografie a Divertorului de la Tore Supra []

1.2 Materiale folosite in experimentele de fuziune

Exista zone in tokamak unde eroziunea este foarte intensa, datorita unui cumul de factori favorizanti. Acestia pot fi datorati bombardamentul energetic al combustibilul nuclear (D,T) si H, reziduurile reactiilor nucleare, particulelor de He si altor particule mai grele pulverizate la randul lor de pe alte suprafate, precum si al fluxurilor intense de radiatie.

Pentru a rezista la un regim de temperaturi inalte si pentru a mentine redusa impurificarea plasmei cu elementele grele, carbonul este principalul material uzitat, in zonele cu un proces de erodare puternic.

Spre deosebire de carbon (Z=6), materialele cu un Z mare, așa cum ar fi tungstenul (Z=74), afectează negativ volumul plasmei de fuziune. Împrăștierea atomilor grei din pereții incintei prin interactia cu plasma face ca acestia sa ajunga în interiorul volumului plasmei confinate, unde produc o pierdere energetică însemnată prin emisia de radiație. Totodata, vpr contribui in mod nedorit la răcirea plasmei. Deci, carbonul are cele mai potrivite proprietăți termo-mecanice pentru experimentele de fuziune []. (dar T de topire a C?)

Exista si unele dezavantaje in folosirea carbonului precum eroziunea puternică care are loc asupra sa la temperaturi mari, apetența sa pentru reținerea de atomi hidrogenoizi în structura sa.

În zona divertorului temperaturile plasmei sunt de ordinul a câtorva electronvolți. In consecinta ionii pozitivi de hidrogen poseda energii sub pragul pulverizării fizice a carbonului, care este de zeci de electronvolți. Aici, predominantă este eroziunea chimică, care in divertor poate fi amplificată de prezența unor impurități ionice sau neutre. Eroziunea chimică a grafitului este influențată de energia si fluxul atomilor de hidrogen. Pentru energii de ordinul câtorva electron-volți, eroziunea este cu 2-3 ordine de mărime mai mică decât eroziunea provocată de către ionii de hidrogen cu energii între 100 – 3000 eV.[] In unele studii, conform cu [, ], se arata ca exista un mecanism de eroziune a carbonului de pe suprafetele peretelui in urma bombardamentului cu fluxuri de ioni, printre care si H, la fluxuri mari de 1019 − 1020 ions/cm2s, insa de joasa energie, 1-100 eV.

Produșii de reacție rezultați din acțiunea atomilor cu energia a câtorva electronvolți este dominată de hidrocarburile grele, în timp ce produșii ionilor energici sunt dominați de hidrocarburile ușoare, adică metanul, CH4. Pentru energii ale hidrogenului mai mici decât 0.1 eV avem 5-10 % din hidrocarburi sub formă de metan CH4, pentru circa 50 eV avem 50%, iar pentru 3000 eV avem aproximativ 90%. Reduceri semnificative ale eroziunii chimice produse de hidrogen au fost observate în materialele de carbon dopate cu bor și siliciu.[??? raport]

Apare un fenomen de transport al carbonului, sub formă de atomi si ioni de carbon, molecule de hidrură de carbon și radicali plecand din zona de eroziune, traversand volumul intern al plasmei si ajungand la marginea plasmei, unde în final are loc re/depunerea.

Fenomenul de eroziune și redepunere în alte zone a atomilor de carbon este foarte important din punct de vedere al retenției atomilor hidrogenoizi în straturile codepuse astfel apărute. Straturile codepuse pot sa aiba grosimi de peste 100 um.

S-au realizat experimente cu cei trei izotopi ai hidrogenului (H, D, T) și s-a constatat că nu există o diferență semnificativă a randamentului de eroziune, care este o funcție de energie și temperatură așa cum se poate observa și în Fig. 4. Rata eroziunii, sub impactul izotopilor hidrogenului, depinde de temperatură și prezintă un maxim între 500 – 800 K.

Materialele din carbon care alcătuiesc plăcile speciale aflate în contact cu plasma termonucleară constau din diferite forme de grafit și de compozite din fibre de carbon (așa numitele CFCs – carbon fiber composites). CFCs sunt matrici de carbon care conțin fibre din carbon. Aceste materiale din carbon, particule fine de grafit și structurile CFC, au o densitate mai mică de 2000 kg/m3. Un cristal de grafit are densitatea mai mare, de 2250 kg/m3. Granulele fine de grafit care sunt înglobate în structurile CFC au o structură isotropică. în timp ce materialele CFC, care au un grad de organizare a structurii foarte mare prin existența unor plane paralele ce le compun, prezintă o puternică anizotropie a difuziei atomilor hidrogenului de-a lungul și în secțiunea acestor plane paralele. Granulele de grafit au mărimea de aproximativ 10 um. Iar aceste granule de grafit sunt compuse la randul lor din cristalite a caror dimensiune este de aproximativ 5 nm. Toate acestea duc la o structură foarte poroasă a materialelor de carbon folosite în tehnologia de fuziune termonucleară. Aria suprafețelor unor astfel de materiale este în domeniul 0.25 – 1 m2/g.[]

Există patru mecanisme principale ale interacțiunii atomilor de hidrogen cu materialele realizate din carbon, asa cum sunt ele prezentate schematic in Fig. 5 , care duc de fapt la patru mecanisme principale ale transportului și ale retenției hidrogenului.

Un prim mecanism al interacției hidrogenului cu materialul din carbon este reprezentat de crearea la suprafața acestuia a unui strat saturat cu ioni de hidrogen. Rezultatul acesta este urmare a acțiunii ionilor energetici ai hidrogenului produși în plasma cu care carbonul se află în contact. Grosimea acestui strat ionic saturat este egală cu parcursul ionului de hidrogen, depinzând de energia ionului incident, concentrația hidrogenului capturat în strat, care este funcție de temperatura materialului din carbon.

Studiile au arătat că izotopii de hidrogen capturați în materialul de carbon și care s-au termalizat apoi au și un fenomen de mobilitate, ei penetrând materialul. Această mobilitate are loc mai ales pe suprafețele interne. Au loc totodată și recombinări cu rezultat in formearea moleculelor de CH4.

Un al doilea mecanism observat este difuzia hidrogenului din zona saturată a stratului de la suprafață spre interiorul materialului, urmând traseele oferite de către suprafețele poroase interne și chiar suprafețele cristalitelor de carbon. De asemenea, această difuzie de hidrogen înspre interior provine nu doar de la straturile produse ca urmare a acțiunii hidrogenului energetic, care s-a implantat în suprafață, ci și de la adsorbția hidrogenului și deuteriului termalizați, atomi și molecule, la suprafață. Adsorbția atomilor hidrogenoizi necesită o energie mult mai mică față de adsorbția moleculelor hidrogenoide care necesită și o energie care să compenseze disocierea moleculelor. Hidrogenul adsorbit difuzează sărind de la o suprafață internă a porozităților la o alta.

Fig. 7 Randamentul eroziunii grafitului ca o funcție de temperatură pentru H, D și T.[Error! Bookmark not defined.]

Fig. 8 Procesele fundamentale care stau la baza

retenției de atomi hidrogenoizi într-o matrice de carbon[Error! Bookmark not defined.]

Al treilea mecanism se referă la difuzia trans-granulară a hidrogenului la temperaturi mai mari de 1200 K. Există astfel o difuzie a hidrogenului de-a lungul suprafețelor interne ale cristalitelor și odată cu acestea, în interiorul unei granule de grafit. Iradierea cu neutroni, care are loc în timpul unei plasme de fuziune, face posibilă o și mai bună reținere în aceste capcane ale granulelor de grafit, în domeniul de temperaturi 1200 -1500K.

Un al patrulea mecanism care duce la retenția hidrogenului constă în codepunerile de

de straturi de carbon ce conțin atomi de carbon erodați din diverse locuri, alături de molecule și radicali care conțin hidrogen. Aceste codepuneri sunt întâlnite pe materialele pereților și divertorului atât pe suprafețele acestora expuse cu fața către plasmă, cât și pe fețele care sunt neexpuse direct plasmei. Aceste codepuneri au și peste 200 m în probe analizate și gasite în tokamakul JET. Se estimează ca în viitorul tokamak ITER aceste codepuneri să reprezinte fenomenul principal care stă la baza retenției tritiului în peretii și în divertorul incintei vidate.[iv] Este evident că atât hidrogenul, cât și deuteriul și tritiul suferă aceste retenții în materialele de carbon.[]

Fig. 9 Schița poloidală a codepunerilor pe divertorul de la JET[Error! Bookmark not defined.]

În Fig. 6 este prezentata o imagine în secțiune a divertorului folosit la JET, în perioada 1999-2001. Cu un micrometru s-au măsurat grosimile codepunerilor așa cum sunt ele notate pe desen. Depunerile în divertor sunt asimetrice. Partea interioară a divertorului având mai multe depuneri, prin urmare, și o cantitate mai mare de deuteriu și tritiu reținut în aceste straturi. Eroziunile din materialele din carbon au loc mai mult de pe pereții interiori ai incintei vidate, decât de pe plăcile divertorului. La divertor există mai mult depuneri decât eroziuni, materialul depus aici provenind de pe pereții interiori ai incintei vidate. []

Retentiile mari ale T in codepunerile de pe grafit au dus la diversificarea PFM-urilor.

De exemplu depuneri de W, care are punctul de topire foarte ridicat, 3683 K, al doilea dupa carbon, si cea mai scăzuta presiune a vaporilor, 6.5 x 10-7 Pa (la 2300 K). De aceea, se aștepta o retenție scăzuta a tritiului si o rata scăzută a eroziunii. W are pragul energetic de pulverizare mai ridicat decat al C si Be si le înlocuiește in zonele necesare.

Tehnicile de depunere a W in straturi subtiri pe diverse matrici (substraturi), in special pe materiale din grafit, CFC, s-au dezvoltat datorita unor dezavantaje ale sale. [vii] Acelea de a fi greu ductibil, cu cea mai mare rezistenta la tractiune, cu proprietatea de a fi casant si, prin urmare, greu de a fi prelucrat.

Actualmente se realizează studii intense ale interacțiunii plasmei hidrogenoide cu suprafața materialelor, folosind diverse instalatii de hidrogenare (H,D,T), scopul urmărit fiind obținerea unei mașini de hidrogenare care să fie reproductibilă pe termen cât mai lung posibil. Pentru aceasta s-au cautat condițiile optime pentru care să se poată implanta un flux constant de ioni de hidrogenoizi în probe de carbon si tungsten pentru perioade lungi de timp.[??]

Pentru a se apropia într-o anumită măsură de condițiile similare celor din tokamak, plasma de laborator trebuie să conțină un flux intens de ioni de energie joasă, de câțiva electron-volți. Asemenea caracteristici pot fi realizate în plasma de joasă energie din laborator. Aceste condiții nu se pot realiza cu fascicule de ioni. Energiile de câțiva electronvolți sunt sub pragul energetic necesar care să producă dislocari elastice ale matricii de tungsten. Implantarea hidrogenului în materialele de tungsten poate să producă sau nu de formarea așa numitelor formațiuni de vezicule (blister). Aceste formațiuni apărute pe suprafața materialului au efecte asupra retenției atomilor hidrogenoizi și asupra eroziunii rezultate din exfolierea suprafeței. Materialele din tungsten analizate sunt de trei tipuri: din pudră metalurgică, din plasma spray și monocristal. Fiecare tip de material are diferite structuri ale matricii de tungsten, sub forma unor imperfecțiuni, care au rol de atractori pentru atomii hidrogenoizi.[]

Pentru formarea veziculelor pe suprafețele metalice este nevoie de o aglomerare a ionilor implantați și a vacanțelor lângă suprafață.

Materialele din tungsten pot reține deuteriul în veziculele formate în timpul implantării cu ioni de deuteriu. Formarea veziculelor depinde de tipul de tungsten, de structura sa, de temperatura la care are loc implantarea. Spectrometria de desorbție termică a măsurat concentrații de deuteriu doar atunci când s-au observat aceste vezicule, conform cu situația analizată în [xii].

În Fig. 8, în stânga, se observă că veziculele create la temperatura de 333K au dimensiuni de până în 2 µm, în timp ce la temperaturi de 676K au dimensiuni mai mari de până în 7 um. În Fig. 8, în dreapta, se observă vezicule de până în 0.2 m la temperaturi de 333K, în timp ce la temperaturi de 1123K apar modificari care prezintă o structură fină a veziculelor, care pot fi reacțiile chimice cu deuteriul la suprafată. În Fig. 7 întâlnim vezicule cu dimensiuni între 1-2 m, iar efectele intervalului de temperatură de la 343K la 1123K rămân nesemnificative asupra suprafeței.

Fig. 10 Imagini SEM ale materialelor de monocristal de tungsten,

iradiat cu ioni de deuteriu (100 eV) la fluențe de 1026m-2, la 343K[xii]

Fig. 11 În stânga, imagini SEM ale materialelor de tungsten, realizate din pudră metalurgică,

iradiate cu deuteriu a) la 333K și b) la 673 K; iar în dreapta, imagini SEM ale materialelor de tungsten, realizate în plasma spray, iradiate cu deuteriu a) la 333K și b) la 1123 K. în ambele cazuri fluențele de ioni de deuteriu (100 eV) au fost de 1x1026m-2[xii]

Printre metodele practicate în laboratoare pentru obținerea materialelor de tungsten deuterate este și cea în care se foloseste o sursă de plasmă obținută prin rezonanță ciclotronică electronică, denumită ECR (electron cyclotron resonance), cu fluxuri de ioni de deuteriu de ordinul 1019 – 1020 Dm-2s-1 cu energii de 200eV sau cea a instalației Pisces-B, cu fluxuri de 1022m-2s-1 si energii de 100 eV. Ultima este o facilitate a Universității din California, folosită in cercetările interacției dintre plasmă și diferite materiale, îndeplinând condițiile care se regăsesc într-o fuziune nucleară, în zona de interacție dintre marginea plasmei și suprafețele aflate în contact cu aceasta. [ ?] Plasma instalației Pisces-B prezintă valori maxime ale densității de deuteriu de 2.5 x 1019/m3 și un domeniu al temperaturii cuprins între 5 și 30 milioane grade Celsius [].

In cazul instalatiei tip ECR, ionii de deuteriu apar sub forma ionului simplu de deuteriu D+ sau a moleculelor cu doi sau trei atomi, D2+ și D3+. Predomină moleculele de D3+ care au o energie de până la 600eV, prin urmare ionii de deuteriu D+ ajung să aibă până la 200eV. Pentru presiuni de 0.5 Pa sau mai mari, ionii de deuteriu care bombardează materialul de implantat provin din moleculele de D3+ care reprezintă peste 90%. Firește că restul de sub 10% ioni atomici de deuteriu provin din moleculele de D2+ și D+. [xiii]

Alături de ionii de deuteriu există și neutralii de deuteriu. Neutrali sunt cu cel puțin un ordin de mărime mai denși decât ionii de deuteriu. Acest lucru se poate estima din eroziunea produsă de plasmă (care include ambele categorii).

În divertor, materialele din tungsten au fost acoperite cu depuneri mixte de tungsten și carbon care au reținut în ele tritiu. În această zonă sunt fluxuri de caldură și de particule foarte mari. Temperaturile materialelor în contact cu plasma de tokamak sunt diferite. La ITER, în cazul divertorului temperatura va fi de 1073K și pentru primul perete este de 573K, iar presiunea în zona divertorului va fi de 1 Pa.

Pentru a realiza condiții similare interacțiunii plasmă-pereți, s-au creat în laborator condițiile necesare unor depuneri de material mixt de tungsten și carbon, utilizând o descărcare în arc electric cu gaz de deuteriu între doi electrozi, catodul din tungsten și anodul din carbon. Carbonul și tungstenul erodați de pe electrozi ajung să se amestece în depunerea realizată pe un substrat de molibden, încălzit de la 300K la 850K, la presiunea de 1.6 Pa. Pentru descărcări electrice cu durata de 330 secunde s-au obținut grosimi de 1 m ale stratului depus. Instalația poate să producă și doar depuneri de carbon, dacă ambii electrozi ai descărcării în gaz sunt din carbon. Instalația creată are scopul de a urmări retenția deuteriului în materiale din amestec de carbon și tungsten, pentru a evalua retenția de tritiu în tokamakul de la ITER.[]

Din caracteristica desorbției deuteriului prin spectrometria de desorbtie termica (Termal Desorption Spectrometry – TDS) se observă cum cu creșterea proporției de tungsten față de carbon, hidrocarburile reținute, CD4 și C2D4, descresc, în timp ce moleculele de D2 și HD cresc. Aceasta arată în același timp că eroziunea chimică a carbonului datorată gazelor de hidrogenoizi scade cu cât proporția de tungsten e mai mare. De asemenea, concentrația de deuteriu crește odată cu creșterea concentrației de tungsten în materialul mixt, care devine cu atât mai amorf. Până în 700K se constată o concentrație aproape dublă a deuteriului, atat într-un material mixt, cat și într-unul doar din carbon, datorită unei structuri mult mai amorfe a materialului la temperaturi mici.

În situația reală a tokamakului, unde avem o pulverizare a cantității de tungsten mai mică in raport cu cea a carbonului, decât în instalația cu descărcare în gaz, depunerile mixte de carbon și tungsten vor avea un procent mult mai mic de tungsten, de câteva procente. În tokamak nu se creează intenționat ioni cu energii de sute de eV și nici nu se aduc materialele din tungsten expuse plasmei la punctul de topire al tungstenului, așa cum se procedează cu electrozii în descărcarea în gaz, in laborator. Având în vedere că cu creșterea concentrației de tungsten crește și retenția deuteriului, constatăm că în tokamak retenția de tritiu e mai mică în codepunerile mixte.

Conform cu [] s-au realizat tritieri și deuterări ale unor materiale din tungsten (99.99% puritate) și din tungsten dopat cu oxid de lantan în proporție de 1%. Energiile tritiului au fost de 100eV, la fluxuri intense. Fluxul de deuteriu și tritiu este de 8.7×1023 (D+T)/m2.s Timpul de expunere fiind de o oră până la patru ore, cu un interval al temperaturilor între 423K și 973K. Gazul de descărcare electrică a constat din 3% tritiu și 97% deuteriu, la o presiune de 0.04 Pa, și o presiune parțială a impurităților de vapori de apă de circa 1.5×10-5 Pa. Hidrurarea probelor s-a realizat într-o instalație de plasmă reflexă în arc, așa cum este prezentată în referința []. La o fluență a particulelor de peste 1025 T/m2, s-a obținut o retenție a tritiului sub 0.02% din particulele incidente pe probele analizate. În sistemul experimental simulator al condițiilor de funcționare a divertorului s-a reglat intensitatea particulelor către probele de tungsten prin intermediul variației potențialului și a temperaturii aplicate pe catod.

Dorinta de a inlocui C cu W, s-a materializat si in studii ale interactiunii cu diverse gaze. In ITER PFM-urile vor interactiona cu Ar, gazul de racire pentru Divertor, si cu He, gazul deseu produs de reactie de fuziune. S-a constatat ca He provoaca rate de eroziune similare asupra C si W, in timp ce Ar provoaca o pulverizare mai puternica in cazul W, in conditiile unor simulari in descarcare cu magnetron. []

Un alt material de interes este Be. Peretele interior al ITER este prevăzut a fi imbracat in cea mai mare parte cu Be. Acest element prezinta o serie de avantaje folosirii sale in tokamak. Numarul atomic Z mic nu produce o emisie de radiatie puternica, atunci cand ajunge in volumul plasmei. Oxigenul este un element care isi face usor simtita prezenta in instalatiile vidate si poate provoca pierderi radiative ale plasmei. Beriliul reține oxigenul in structura sa, indepartandu-l din descarcarea electrica si micsoreaza astfel posibilitatea retentiei acestuia in alte materiale, precum carbonul.

De asemenea, beriliul are o conductibilitate termica mare, rezista temperaturilor foarte mari si cand au loc distrugeri ale structurii sale, exista posibilitatea de a se reface stratul de beriliu prin pulverizare in plasma. De aceea este potrivit zonelor din tokamak cu un flux termic scazut. [iv]

Metoda Analizei de Masa cu Ioni accelerati pentru studiul retentiei de combustibil in materiale tokamak

Tehnici experimentale pentru analiza în tokamak

Există mai multe metode de măsurare a concentrațiilor în adâncime a elementelor ușoare (cum ar fi H, D, T și alți atomi ușori), care oferă informații importante pentru înțelegerea și controlul fenomenelor care au loc în timpul unei descărcări a plasmei de fuziune termonucleară dintr-un tokamak.

Analizele de compoziție elementală și profilometria în adâncime a concentrațiilor elementelor din probe se realizează în laboratoarele dotate cu fascicule mono-energetice de ioni accelerate la energii de ordinul MeV și zecilor de MeV în acceleratoarele de particule, în general de tip tandem.

Prin Analiza Reacțiilor Nucleare (NRA – Nuclear Reaction Analysis), Analiza prin Detecția Nucleelor de Recul Elastic (Elastic Recoil Detection Analysis – ERDA), a Spectrometriei de Masă cu Ioni Secundari (SIMS – Secondary Ion Mass Spectrometry) se pot obțin Profilometrii în Adâncime a Concentrațiilor elementale, PAC.

Primele două tehnici de analiză enunțate mai sus, nu pot însă atinge sensibilitatea cerută, în special pentru concentrațiile foarte scăzute de T, întâlnite în materialele din instalațiile tokamak. Tehnica de analiză, SIMS, este foarte uzitată în acest tip de măsurări, pentru toată plaja elementelor atomice, dar este limitată experimental de imposibilitatea de a elimina interferențele moleculare izobare. Astfel, SIMS nu poate fi aplicată în măsurarea tritiului datorită interferenței acestuia cu moleculele de HD, H3, 3He. []

Spectroscopia de Desorbție Termică (Thermal Desorption Spectroscopy – TDS) alături de Metoda Combustiei Termice, FC (Full Combustion), urmată de detecția în scintilator lichid reprezintă alte două tehnici uzitate în analiza izotopilor hidrogenului. TDS nu are o sensibilitate suficientă pentru analiza concentrațiilor mici, iar FC, deși are o sensibilitate bună, nu poate realiza o profilometrie de adâncime a concentrațiilor elementale.

Spectrometria de Masă cu Ioni Accelerați (AMS) are avantaje certe în analize de măsurarea tritiului. Acesta este un radioizotop care se dezintegrează beta. Pentru măsurarea tritiului este nevoie de un timp de ordinul minutelor în cazul AMS iar prin metoda dezintegrărilor clasice timpul de analiză este de 105 ori mai lung pentru aceeași statistică de evenimente detectate. AMS număra în mod direct fiecare atom de tritiu extras din proba de analiză. Nu folosește radiația de dezintegre sau des-excitare și din acest motiv are o eficiență excelentă de detecție.

Prin AMS se pot măsura concentrații foarte mici ale unui izotop, fiind cea mai sensibilă metodă actuală. Acest lucru este posibil prin faptul că fiecare atom de tritiu este adus și contorizat în detectorul AMS într-un timp foarte scurt, care ține de timpul de pulverizare a unei anumite cantități de material din probă. În timp ce, în cazul unei măsurări a ratei dezintegrărilor clasice este necesar a se aștepta ca în detector să intre radiația beta, dar abia atunci când ea „apare”, conform legilor de dezintegrare radioactivă, în funcție de timpul de înjumătățire, care este de 12.32 ani []. Ecuația de dezintegrare o găsim în forma:

Dificultatea majoră a oricărei metode clasice de analiză a tritiului, care măsoară radiația beta de dezactivare a tritiului, este energia foarte mică a acesteia, de 5.6 keV (centroid) și 18.59 keV pentru maximul său. Auto-absorbția acestei emisii beta produce anularea sau atenuarea importantă a energiei, conducând la falsificarea informației. AMS nu este afectată de aceste dificultăți deoarece număra în mod direct atomii.

În Fig. 1 de mai jos sunt prezentate sensibilitățile de detecție funcție de rezoluția laterală pentru mai multe metode de analiză.

Fig. 1 O privire comparativă a limitelor de detecție în funcție

de rezoluția laterală a diferitelor tehnici de analiză a materialelor []

Se observă că dintre toate metodele folosite, AMS este singura care atinge cea mai bună sensibilitate, 1ppt, și cea mai bună rezoluție laterală a profilelor în adâncime, sute de um. Singurele metode care o concurează în sensibilitate sunt NAA și ICP-MS. Însă acestea au rezoluții laterale foarte grosiere.

Instalatia experimentala AMS, prezentare generală

Analizele de materiale prezentate în această lucrare au fost efectuate folosind cele două mari instalații de cercetare științifică, aferente acceleratoarelor de particule de 9MV și de 1 MV din IFIN–HH. Studii și testări experimentale pentru modernizarea și dezvoltarea analizelor au început actualmente și la acceleratorul tandem de 3 MV.

Acceleratorul de 9MV construit în anii 70, servește la aplicarea unei multitudini de tehnici de analize cu fascicule accelerate. Instalația AMS, atașată acestui accelerator, a fost construită în timp, prin construirea unui injector AMS în zona de energie joasă a fasciculului de particule și a unei linii de filtrare și detecție în zona de energie înaltă.[] Schema bloc a instalației AMS de 9MV este prezentată în Fig. 2. În zona de joasă energie, înainte de intrarea în acceleratorul tandem, se află sursa de ioni negativi, împreună cu magnetul analizor, prima lentilă, cupa Faraday, fantele de delimitare, tuburile de pre-accelerare, a doua lentilă, pompele de vid preliminar și vid înalt și sursele de curent aferente tuturor instalațiilor din această zonă. Toate aceste elemente folosesc la optimizarea opticii ionice de fascicul și la selectarea speciilor ionice dorite.

După acceleratorul tandem, pe calea de energie înaltă, se află un al doilea magnet analizor (selectează ionii după sarcina specifică dobândită în urma pierderii de electroni în folia de carbon a tandemului), urmat de un magnet comutator care conduce fasciculul pe una din extensiile instalației acceleratorului tandem. Pe extensie se află un filtru de viteze Wien, urmat de unul din cele 3 tipuri de detectoare folosite: detectorul cu semiconductor cu strat barieră, detectorul cu gaz de tip Bragg sau detectorul multi-ΔE cu gaz.

Fig. 2 Instalația AMS din clădirea acceleratorului de 9MV [iv]

Dacă în perioada de început a utilizării AMS s-au folosit acceleratoare de mare energie, trendul ultimilor ani este de a se trece pe acceleratoare mai mici, ajungându-se până la valori ale tensiunii de accelerare de numai 0.5kV. Toate acestea, pentru a oferi experimentatorilor instalații cât mai apropiate de necesarul unei analize eficiente acestui fel de muncă de cercetare. Desigur, aici nu este vorba de o miniaturizare a componentelor. Este vorba de a folosi instalații cu dimensiuni adecvate studiilor întreprinse.

În acest sens, a fost achiziționat de curând în IFIN-HH, un accelerator de particule de 1MV, dedicat analizelor AMS, așa cum este prezentat în schița tehnică din Fig. 3. Aranjamentul în forma literei U este avantajoasă opticii ionice a fasciculului AMS (sistem acromatic). Sunt prezentate cele două surse de ioni negativi (1), sistemul de comutație electrostatică a fasciculului (2), analizorul magnetic de joasă energie (3), cu facilitatea deosebită de a selecta foarte rapid fiecare fascicul izotopic (care produc fasciculul ionic), sistem de pre-accelerare și focalizare – qsnout (4), acceleratorul tandem (5), cel de-al doilea analizor magnetic de înaltă energie (6), sistemul de detecție al fasciculelor intense (7), analizorul electrostatic la 1200 (8), și sistemul de detecție a particulelor încărcate, detector cu gaz de tip E-ΔE (9), sistemul Cockroft-Walton care livrează tensiunea înaltă.

Fig. 3 Schema instalației AMS a acceleratorului tandem de 1MV

Schema de funcționare a unei surse de ioni, de tip „sputtering”, este prezentată în Fig. 4. După crearea unui vid în instalație mai bun de 10–6 torr [] și încălzirea cuptorașului de Cs la circa are loc ionizarea pozitivă a atomilor de 133Cs+ cu așa-numitul ionizor, un element de formă relativ semisferică, din tantal, încălzit cu ajutorul unei surse de curent mare, cu care intră în contact gazul de cesiu. Cuptorașul cu cesiu conține circa de Cs lichid, care comunică cu sursa de ioni printr-o țeavă subțire, pe unde poate trece sub formă de vapori.

La contactul cu ionizorul, confecționat din tantal sau wolfram, atomii neutri de cesiu sunt ionizați pozitiv. Acesta, deoarece energia pentru scoaterea ultimului electron din sistemul atomic al cesiului, de 3.87 eV, este mai mică decât energia de extracție a unui electron din volumul metalic al ionizorului de tantal care este de 4.62 eV. Ionizorul lucrează optim la . []

Odată ionizați (pozitiv), atomii de cesiu vor fi accelerați de potențialul negativ (-6kV) dintre ionizor și probă. Liniile de câmp electric, în această diferență de potențial, focalizează ionii pe o suprafață circulară (focar) cu diametrul de circa 0.8 – . [viii] Prin acest bombardament focalizat ionii de +Cs vor pulveriza treptat materialul probei, penetrând în volumul acesteia. În locul unde materialului a fost expulzat se formează o excavație conică.

Fig. 4 Schema standard a unei surse de ioni, în zona de pulverizare a probei

Sursa de ioni negativi extrage ionii negativi specifici fiecărui caz în parte. Poate fi vorba însă și de molecule cu sarcina electrică negativă, -1. În general, procentul de ioni negativi produși prin sputtering este de circa 2% și este prezis într-o bună aproximație de valorile afinității electronice (eV). În tabelul de mai jos din Fig. 5, sunt redate valorile afinităților electronice pentru toate elementele.

Fig. 5 Tabel al afinității electronice în eV ( cifrele indicate in parterul fiecărui element).

Sursa de ioni este considerată ca un prim element de filtraj datorită faptului că multe elemente care ar putea produce interferențe nedorite nu formează ioni negativi.

Ionizorul este partea cea mai sensibilă a acestui tip de sursă. Dacă nu este utilizat adecvat ionizorul nu va mai răspunde corespunzător, producând un fascicul intens și stabil. În acest sens este indicat ca ionizorul să aibă variațiile de temperatură (1200 ) într-un timp suficient de lung astfel încât structura sa să nu crape, având în vedere că la temperaturi înalte devine casant. Dacă sursa de ioni negativi nu este bine operată, răspândirea cesiului poate acoperi suprafața rece a ionizorului, formând cu cesiul oxidat o mâzga care alterează ireversibil suprafața acestuia. Va afecta și starea izolatorilor, care periodic trebuie curățați sau schimbați.

2.3 Metodologia de analiză AMS la acceleratorul tandem de 9MV

În general, probele AMS sunt sub formă solidă de pulberi. Aceasta este introdusă cu ajutorul unei prese într-un container special, de formă cilindrică.

Probele se montează în sursa de ioni AMS. Caruselul – roata pentru probe (vezi Fig. 6), originală a instalației NEC, conține 40 de locașuri pentru conurile speciale, făcute în general din aluminiu sau din cupru. În cazul instalației HVEE caruselul (vezi Fig. 7) cu probe conține 50 de locașuri în care pot fi introduse conurile cu probe.

Adeseori probele sunt obținute din probe brute, inițial lichide, gazoase sau solide, care în urma unor preparări chimice și fizice adecvate ajung să fie utilizate în roata de probe a analizorului AMS. În final, proba AMS trebuie sa fie sub forma solidă, cu o bună conductibilitate termică și electrică. Conductibilitatea termică îndepărtează posibilitatea ca proba să se topească, ceea ce ar duce la rezultate false, mai ales în domeniul caracterizării profilometrice a concentrațiilor.

Cantitatea de material introdusă în conuri este ordinul miligramelor. În cazul experimentelor AMS sunt folosite trei tipuri de „probe”. Probele propriu-zise de analizat pentru care se dorește determinarea concentrației elementului rar din maerial. La acestea se adaugă apoi una sau câteva probe albe (blank), care sunt compuse doar din elementul atomic care formează matricea probelor suport, fără a conține elementele „urmă”. Proba blank determină și sensibilitatea de măsură a experimentului. Ele sunt necesare și pentru a avea sub control starea de impurificare a instalației cu izotopul care urmează a fi măsurat.

Fig. 6 Roata cu probe, varianta cu 40 de conuri umplute cu pulberi presate

Fig. 7 Caruselul cu 50 de probe cu pulberi presate

Al treilea tip de probe sunt standardele necesare analizei AMS, care este o metodă relativă de măsurare. Etalonul are în tot volumul său aceeași concentrație a izotopului de măsurat. Etaloanele folosite trebuie să aibă concentrațiile într-un domeniu apropiat concentrațiilor probelor de caracterizat. Este preferabil o concentrație de până la circa două, trei ordine de mărime mai mică. Dacă concentrațiile etaloanelor sunt prea mari față de probe, pot să impurifice probele și blankurile și să dea rezultate eronate. De asemenea, și dacă unele dintre probele de caracterizat, necunoscute, prezintă o concentrație prea mare față de etaloane, vor duce la o impurificare a instalației, a etaloanelor si a celorlalte probe.

AMS folosește o serie de elemente de filtraj și ghidare de-a lungul întregii instalații. Toate aceste elemente sunt utile pentru a selecta izotopul de analizat și a înlătura elementele de interferență, asta atât pentru fasciculul pilot, de referință, cât și pentru fasciculul de studiat.

Elementele standard ale unei instalații AMS, având rol de filtrare sunt (vezi Fig. 8): sursa de ioni de tip pulverizare, spectrometrul magnetic analizor, sistem de stripare (folie de carbon sau mediu gazos), spectrometrul magnetic de energie mare, filtrul de viteze Wien, filtru ESA și detectorul de particule.

Fig. 8 Traseul unui fascicul prin sistemele de filtraj

Ionii negativi sunt extrași sub forma unui fascicul ionic din interiorul sursei de pulverizare (sputtering), care apoi sunt ghidați și filtrați până intră în detectorul situat la capătul instalației.

Fasciculul odată trecut de electrodul de extracție, va fi focalizat în focarul de intrare al spectrometrului magnetic (magnetul analizor de pe injector) cu ajutorul unei lentile Einzel.

Spectrometrul magnetic este un magnet cu deflecție la 900, dublu focalizant, care va filtra fasciculul după o anumită sarcină specifică, reprezentat de raportul dintre masă și sarcina electrică, m/q în funcție de intensitatea câmpului magnetic aplicată între cei doi poli magnetici. Un astfel de analizor magnetic este caracterizat de rigiditatea magnetică,

,

Expresia rezultă din egalitatea acțiunii dintre forța centrifugă și forța Lorentz.

Având cunoscut câmpul pentru un anumit element, putem apoi calcula câmpul magnetic necesar unui alt element, în funcție de masa acestuia, conform formulei de mai jos:

M si B reprezintă masa atomică și câmpul magnetic al elementelor atomice.

La ieșirea din magnet, ionii negativi pot fi măsurați cu ajutorul unei cupe Faraday, cuplată la un pico-ampermetru pentru citirea curentului ionic. Focalizarea fasciculului pe axul central al extensiei, se observă cu ajutorul celor două slituri speciale aflate în fața cupei Faraday, prin optimizarea cu ajutorul potențialului de extracție, potențialului lentilei Einzel, potențialului de pe roata de probe (tensiunea de pulverizare) și intensitatea câmpului magnetic.

Tuburile de pre-accelerare aflate înaintea intrării în tandem accelerează suficient particulele astfel încât componenta vitezei radiale să asigure o emitanță foarte mică pentru a intra corect în tandem (să fie mai mică decât acceptanța acceleratorului tandem). O bună corelație între emitanța fasciculului (dispersia radială a particulelor fasciculului) și acceptanța acceleratorului tandem, duce la o bună transmisie a fasciculului de la injectorul AMS la acceleratorul tandem cu o pierdere minimă de particule, precum și o împrăștiere minimă de particule pe tuburile vidate ale instalației, adică o împrăștiere minimă energetică.

Între tuburile de pre-accelerare și intrarea în tandem există o tripleta de steereri electrici, care permit corecția fasciculului pe cele două direcții radiale, vertical și orizontal înainte de intrării în tandem..

Câștigul energetic maxim al particulelor fasciculului are loc în acceleratorul liniar tip tandem. Aceasta se realizează cu ajutorul unui potențial electric pozitiv, în cazul de față, până la 9 MV maxim, aplicat pe terminalul aflat la mijlocul acceleratorului.

Un ion negativ electric intrat în tandem va fi accelerat pe prima porțiune, până la mijlocul structurii de accelerare, unde întâlnește o folie de „strippare” sau un gaz nobil cu același rol. În cazul nostru, s-a folosit o folie de carbon, care ionizează multiplu atomii și sparge/distruge moleculele din fasciculul ionic. Ionizarea constă în pierderea de către ionul negativ a unui număr de electroni și transformarea lui în ion pozitiv cu sarcina +1, +2, +3, ..+7, +8, … Practic un atom, inițial negativ, la mijlocul tandemului, din cauza foliei de strippare se transformă într-un atom pozitiv care va fi apoi accelerat, prin repulsie, pe porțiunea a doua a tandemului liniar în virtutea aceluiași potențial pozitiv.

Cu ajutorul celui de al doilea analizor magnetic avem posibilitatea să selectăm ionul cu o anumită sarcină electrică.

Sistemul de stripare (folie de carbon sau mediu gazos) este un excelent filtru al moleculelor care au reușit să treacă prin filtrul magnetic anterior, datorită rigidității magnetice egale cu cea a ionilor în studiu, prin faptul că le sparge.

La ieșirea din acceleratorul tandem se află și două atenuatoare de fascicul, care sunt folosite în cazul când fasciculul izotopului studiat este prea intens, ceea ce ar duce la distrugerea detectorului și a preamplificatorului asociat acestuia.

Urmează un al doilea spectrometru de masă, de data aceasta pe zona de energie înaltă si deci, cu o posibilitate de aplicare a unor campuri magnetice mult mai intense, față de primul magnet. Ieșirea din acest magnet analizor duce într-un alt magnet comutator care permite orientarea fasciculului pe una din cele 7 extensii de experimentare.

Degenerarea permisă de către ultimul magnet (p/q) este însă înlăturată cu ajutorul unui filtru electrostatic sau filtru de viteze (Wien), care se instalează întotdeauna în partea energiilor înalte ale instalației AMS. În acest filtru de viteze exista un câmp magnetic perpendicular pe un câmp electric, ceea ce face posibilă filtrarea particulelor după o anumită viteză, . Traiectoria particulelor acceptate va fi într-un plan perpendicular pe direcția câmpurilor E și B, în care se urmărește compensarea forțelor magnetice și electrice ce acționează asupra particulei ionizate. Filtrul Wien folosit in instalația AMS de la IFIN-HH se bazează pe existența unui câmp electric, urmat apoi de un câmp magnetic perpendicular pe acesta, iar în final se revine cu un nou câmp electric, de același sens cu primul, scopul fiind ca devierile particulelor de studiu în cele 3 câmpuri separate să fie anulate.

Finalul traiectoriei fascicului ionic de analizat se regăsește în sistemul de detecție, unde particulele sunt înregistrate și discriminate, in timp ce pentru fasciculul pilot acesta se află în cupa Faraday existentă chiar înainte de detector.

În funcție de particulele care urmează să fie analizate, la capătul instalației AMS, se montează unul din următoarele sisteme de detecție: sistem de detectori cu semiconductori cu strat barieră din aur pentru particule foarte ușoare, detectorul cu gaz de tip Bragg pentru particule cu mase medii sau detectorul multi-E cu gaz urmat de o configurație de selecție după timpul de zbor pentru particule grele și foarte grele.

Sistemul de detecție constă dintr-un detector propriu-zis și o aparatură specializată care preia și analizează semnalele provenite din detector. Pentru preluarea unui semnal direct din detector, aparatura asociată detectorului de regulă este preamplificatorul, amplificatorul spectroscopic, amplificatorul rapid de timp (TFA – timing filter amplifier), un discriminator de semnale logice rapide (CFTD – constant fraction timing discriminator). Semnalul este preluat apoi de un sistem ADC (analog digital converter). Dacă sunt mai multe semnale de analizat se folosesc mai multe ADC. Acestea sunt cuplate cu un sistem CAMAC, care se cuplează la placa de achiziție multiparametrică încorporată calculatorului.

Fig. 9 prezintă 4 spectre tipice analizelor AMS, obținute cu sistemul de detecție de la acceleratorul de 1MV. Semnalele provin de la cei doi anozi ai detectorului cu gaz, de tip E-ΔE. Sunt exprimate în grafice de tip bi-parametric. În spectrul din stânga sus, se pot remarca foarte bine delimitate spațial evenimentele produse de către fiecare atom de , și atomii de 7Li. Adeseori, atunci când nu toate moleculele de 7Li2 sunt sparte mai apare alăturat picului de și unul corespunzător acestora. În celelalte trei spectre se remarcă bine evidențiate zonele de delimitare pentru izotopii de 27Al, 26Al, 10B, 10Be, 127I și 129I.

În AMS se lucrează cu două fascicule: un fascicul pilot și unul minoritar (fasciculul de analizat), care este în fapt invizibil până intră în sistemul de detecție. Pentru a-l transporta acolo este necesar să se seteze și să se optimizeze optica tuturor elementelor de transport și de selecție cu ajutorul fasciculului pilot, de intensitate mare, si deci „vizibil”, cu aparatura de măsură “normală”.

Odată creată calea de transport, putem fi siguri că și fasciculul de analizat va fi ghidat corect de către filtrele deja poziționate. Pentru un traseu de parcurs cu o lungime mare, de circa , pot fi întâmpinate probleme în obținerea unei optici bune a fasciculelor.

Fig. 9 Spectre biparametrice AMS obținute în detectorul

cu gaz de tip E-ΔE al acceleratorului de 1MV

În funcție de izotopul de studiat, se alege ca pilot un element cât mai apropiat ca masă atomică. Cu cât ionul pilot este mai apropiat atât ca masă cât și din punct de vedere al stării de sarcină electrică de ionul rar, cu atât este mai ușor de adaptat instalația AMS de la traseul „vizibil” la cel „invizibil”. Tehnica acesta este similară cu cea folosită la experimente cu fascicule radioactive.

Cele două fascicule diferă esențial în intensitățile lor, astfel că dispersia radială a particulelor este mult diferită. Sarcina spațială a fasciculului mai intens va acționa mai puternic în a împrăștia radial particulele față de cazul fasciculului izotopic, în care uneori vine chiar și o singură particulă pe traseu. Sunt create problemele de focalizare diferită. La „introducerea” fasciculului izotopic se aplică modificările asupra filtrelor electromagnetice numai în funcție de calculele rezultate din formulele respectivului element izotopic.

Măsurările AMS încep cu folosirea unei probe albe (blank). După o analiză a elementelor identificate prin curent în cupa Faraday, iar în urma baleierii câmpului magnetic analizor, de pe joasă energie, se trece la elementul pilot. Acesta se optimizează (maximizează) și se focalizează, înainte de a fi trimis prin acceleratorul tandem.

În acest mod se „creează” traseul particulei ionice, din matricea de bază a probei analizate, prin întreaga instalație AMS. Măsurând curenții pilot, „macroscopici” și „vizibili”, în cupele AMS, tandem – pe joasă energie, tandem – pe înaltă energie, pentru ca în final să obținem un răspuns electronic în cupa din fața detectorului AMS. Se calculează transmisiile parțiale și transmisia totală a elementului pilot prin sistem, iar dacă nu este cea prevăzută, se reia procesul de optimizare a fasciculului. O bună transmisie a particulelor prin sistem contribuie la determinarea unei sensibilității de măsură înaltă.

După ce s-a constatat o bună optimizare a fasciculului pilot, se trece roata cu probe pe o poziția în care este montată o probă etalon. Se măsoară elementul izotopic de analizat, cu ajutorul schimbării corespunzătoare a câmpului magnetic la primului magnet analizor, precum și a tensiunii de terminal a acceleratorului tandem. Se vor folosi valorile teoretice, așa cum reies ele din calcule de transport ionic. Se modifică corespunzător și valoarea câmpului magnetic al filtrului Wien, dacă acesta este folosit în experiment.

Dacă traseul fasciculului izotopic este corect, sistemul de achiziție va releva valorile concentrațiilor achiziționate, obținându-se o profilometrie a concentrației izotopului în adâncime, care trebuie să fie constantă și stabilă.

Din acest moment se poate trece la analiza primei probe necunoscute, unde se măsoară concentrația izotopului și curentul elementului pilot în cupa AMS de pe joasă energie. Urmează o reverificare a traseului și a transmisiei fasciculului pilot în toate cupele, prin introducerea pentru scurt timp a unei probe blank. Totodată, astfel se asigură îndepărtarea efectului de memorie a sursei. Analiza primei probe necunoscute se încheie cu revenirea la proba etalon, necesară măsurării izotopului în detector și a pilotului în cupa AMS injector. Prin urmare, înaintea și după fiecare probă de măsurat, vom măsura proba etalon.

Un element important în AMS este transmisia fasciculului prin instalație, reprezentată de raportul dintre curentul detectat de detector (particulă cu particulă) și curentul inițial ieșit din sursa de ioni, în cupa AMS de pe joasă energie.

Ecuația transmisiei este dată în forma :

sau sensibilitatea de măsură este dată de:

,

unde avem concentrația etalonului, , care dă raportului izotop/element, curentul fasciculului ionic pilot, detectat în cupa AMS, , numărul de evenimente înregistrate date de atomii izotopi văzuți în detectorul AMS, , și timpul de achiziție necesar pentru înregistrarea acestor evenimente.

La trecerea de la un element atomic la altul, adică de la elementul atomic al pilotului la elementul atomic al izotopului de măsurat, avem nevoie să știm sarcinile electrice, masele celor doi ioni și tensiunea de terminal a acceleratorului tandem. La trecerea prin folia de pulverizare a tandemului, de regulă, este aleasă sarcina electrică cea mai favorabilă, care însă depinde de o probabilitate de ionizare multiplă în funcție de energia particulei.

Formula după care se calculează tensiunea de terminal al celui de al doilea element atomic, izotopul, este :

unde m1 și m2 sunt masele celor doi ioni, q1 și q2, sunt sarcinile electrice ale lor, U1, tensiunea de terminal aplicată pentru ionul pilot, iar U2 este tensiunea aplicabilă ionului invizibil, izotopic.

Sistemul de detecție specific pentru fiecare tip de izotop analizat, numără atomii fasciculului de măsurat, unul câte unul. Informația de la detector este trimisă apoi la sistemul de achiziție, unde se prelucrează datele. Datele vor da informațiile necesare în energiile particulelor și în numărul acestora pe un anumit interval de timp, care se vor traduce apoi, în urma prelucrărilor de date, în concentrația izotopului, precum și în profilometria respectivului izotop, adică concentrația izotopului în adâncimea materialului studiat.

La detecția tritiului în detectorul cu semiconductori cu siliciu cu strat barieră, se pot observa semnalele din primii doi detectori, sub forma unor spectre energetice în fiecare detector și a spectrului bi-parametric al coincidenței celor doi detectori.

Un rezultat specific al analizei elementele AMS este prezentat sub forma unei distribuții a concentrației atomilor de tritiu în adâncimea unei probe. Se transformă numărului de atomi detectați în unitatea de timp, în numărul de atomi funcție de adâncime.[]

Concentrația unei probe necunoscute este dată de formula,

,

unde: este dat de rata evenimentelor din detector, este curentul dat de fasciculul pilot în cupa AMS injector, iar T este transmisia totală. Dacă limita de detecție este de un eveniment pe oră, se obține concentrația minimă care poate fi detectată,

.

După cum s-a amintit, în cazul analizei unor elemente ușoare, cum ar fi protonul, deuteriul sau tritiul, se folosește cu succes sistemul de detectori cu semiconductori cu strat barieră, aranjați sub formă de sandviș, format din doi, trei sau patru detectori de Si cu strat barieră de Au, pozitionați unul în spatele altuia, perpendicular pe axa de incidență a fasciculului.

Grosimea acestor detectori poate varia de la 250 la 400 microni. În funcție de energiile particulelor, informația particulei urmărite se va regăsi în primul, în primii doi, în primii trei sau în toți detectorii. Este important detectorul în care particula își pierde complet energia. Dacă a avut energie suficient de mare, particula și-a consumat câte o parte a energiei în fiecare dintre detectorii poziționați înaintea ultimului detector, cel care i-a absorbit întreaga energie.

Detecția se bazează pe valorificarea informației care vine din fiecare detector în funcție de relația dintre energia particulelor ușoare și parcursul acestora într-un semiconductor din siliciu. Astfel că printr-o poziționare favorabilă a detectorilor din semiconductor, având diferite grosimi, se poate acoperi o plajă largă de energii ale particulelor incidente, din care să rezulte apoi buna discriminare a acestora.

Acești detectori sunt capabili să detecteze doar o concentrație foarte mică de izotopi, de câțiva atomi, având o rată de un eveniment pe minut. În cazul fascicolului majoritar, pilot, cu intensități foarte mari avem rate ale evenimentelor foarte mari, de cca. 200 kHz, pentru care detectorul din siliciu cu strat barieră nu face față, de aceea se recomandă evitarea pătrunderii acestora în detector pentru a nu-i deteriora.

Datorită filtrajului și ghidării foarte bune a fasciculului prin întreaga instalație AMS, în detectori nu apar și efectele altor elemente de interferență nedetectabile.

Tritiul

Sursa de ioni negativi lucrând ca un prim element de filtraj, selectând doar ionii negativi, fapt util atunci când există interferențe care nu pot forma ioni negativi. Un astfel de caz este înlăturarea interferenței cu aceeași masă atomică ca a tritiului, cea a atomului de heliu, .

Ionii de tritiu sunt accelerați și focalizați în focarul aflat la intrarea în magnetul analizor de pe joasă energie. După trecerea prin magnetul setat la valoarea corespunzătoare pentru tritiu, vom avea în fasciculul extras atât atomii de tritiu cât și interferențele datorate moleculelor de și . Toate aceste molecule intră în acceleratorul tandem, unde sunt accelerate la un potențial înalt, de ordinul megavolților, aflat la jumătatea acceleratorului. Tot aici fasciculul întâlnește și gazul de împrăștiere sau folia de carbon, care are rolul de a ioniza pozitiv atomii și moleculele. Se produc astfel diferite stări de sarcină pozitivă a ionilor, care sunt funcție de energia particulei. Gazul de împrăștiere are și rolul unui filtru, prin spargerea moleculelor în fragmente. În acest moment fragmentele își vor împărți energia proporțional cu masa lor. Se înlătură astfel o mare parte a interferențelor moleculare. În cazul tritiului, se scapă de majoritatea interferențelor moleculare ale și . După trecerea prin gazul de împrăștiere, fasciculul pozitiv este accelerat la aceeași diferență de potențial, ca și pe prima porțiune a acceleratorului tandem. Fasciculul odată ieșit din tandem este ghidat prin magnetul analizor de pe înaltă energie. Acest magnet selecționează particulele în funcție de sarcina specifică, . Așa se poate selecta cea mai probabilă stare de sarcină pozitivă care rezultă în urma împrăștierii pe gazul de la mijlocul tandemului. În cazul tritiului singura stare de sarcină posibilă este +1.

În detectorul de particule ajung pe lângă tritiu și interferențele moleculare rămase, care nu s-au spart nicicum de-a lungul traseului fasciculului, și .

Dacă însă în detector se folosește și gaz, vom avea și prezența unor ioni grei, proveniți din procesele de schimb de sarcină, între particulele încărcate pozitiv ale fasciculului și particulele neutre ale gazului. Pentru reținerea gazului în detector se folosește o folie foarte subțire, cum ar fi o folie de aluminiu cu grosimea de ordinul micrometrilor.[i]

Măsurarea fiecărei particule de tritiu se realizează cu un sistem de detecție cu semiconductori din siliciu cu strat barieră din aur, care sunt aranjați sub formă de sandviș, cu suprafețele perpendiculare pe axa fasciculului. Sistemul de detecție poate să conțină sau nu gaz.

Principiul de detecție constă în identificarea fiecărui tip de particulă în funcție de relația dintre energia incidentă cinetică a particulei și parcursul acesteia în detectorul din siliciu. Grosimea acestor detectori este variabilă, fiind de ordinul sutelor de micrometri. Și dacă se folosește o poziționare favorabilă a plăcuțelor detector de diferite grosimi, astfel încât să fie detectate diferitele particule în diferiți detectori se poate discrimina tritiul de celelalte particule.

De exemplu, la întâlnirea primului detector din siliciu cu strat barieră (în cazul fără gaz), tritiul va trece prin acesta, în timp ce moleculele de interferență, și , se vor sparge. Fiecare fragment al moleculei preluând o energie proporțională cu masa sa din energia inițială a moleculei. Tensiunea de terminal a acceleratorului tandem se ia în așa fel încât energia tritiului să-i permită acestuia trecerea prin primul detector. Iar cu restul de energie rămasă să se oprească într-unul din detectorii următori. De asemenea tensiunea de terminal se ia și în așa fel încât energia fragmentelor moleculelor de interferență să se consume complet în primul detector sau în primii detectori.[i]

Putem să luăm o tensiune de terminal de „x” MV. Prin urmare energia finală a tritiului, dar și a interferențelor va fi de 2*x MeV. Dacă tritiul trece de primul detector, moleculele de și se vor sparge în acesta, iar fragmentele de H de (2*x)/3 MeV vor fi stopate aici. Fragmentul care reprezintă atomul de D are o energie de 2(2*x)/3 MeV și ajunge în al doilea detector, unde poate fi stopat. Atât tritiul cât și deuteriul pot fi stopați în același detector, dar ei pot fi discriminați de sistemul de achiziție datorită diferenței suficiente în energie.

Fig. 10 prezintă sursa de ioni negativi, magnetul analizor de pe joasă energie, acceleratorul tandem, magnetul analizor de pe înaltă energie și detectorul particulelor de tritiu.

În acești detectori este indicat să intre doar fasciculul izotopului de analizat, care este puțin intens, datorită concentrațiilor foarte mici care se măsoară. Asemenea detectori măsoară evenimente foarte rare, de la un eveniment pe minut în sus. O rată a evenimentelor de peste 200kHz poate falsifica achiziția semnalului și poate deteriora pre-amplificatorii care primesc semnalul venit de la detectori. Este contraindicat să se introducă în detectori fasciculul majoritar, pilot, care poate să distrugă astfel sistemul de achiziție.

Întreaga instalație AMS are un sistem bun de selecție al izotopului dorit și filtraj al interferențelor acestuia ceea ce face ca în sistemul de detecție să nu ajungă elemente nedorite.

Fig. 10 Schema instalației AMS – interferențe pentru tritiu[ii]

Crearea traseului fasciculului minoritar, de analizat, al particulelor de tritiu se face cu ajutorul ionilor de carbon, . Ionii de carbon provin din matricea de carbon în care se află tritiul. Proba fiind PFC-urile din interiorul tokamakului realizate din compozitele de fibre de carbon (CFC – carbon fibre compozite). Se selectează analizorul magnetic de pe joasă energie la câmpul magnetic pentru care să treacă masa atomică carbonului. Apoi se setează tensiunea de terminal a acceleratorului tandem la valoarea dorită pentru carbon. După optimizarea fasciculului pe carbon, se trece magnetul analizor de pe joasă energie la valoarea câmpului magnetic pentru masa atomică tritiului. Și se pune tensiunea de terminal a acceleratorului tandem la valoarea dorită pentru tritiu. Valoare care trebuie sa facă posibilă discriminarea particulelor de tritiu de particulele de interferență în detectoarele de siliciu tip sandviș.

Fiecare particulă ajunsă în sistemul de detecție poate să treacă printr-unul sau mai mulți detectori. Însă doar într-unul din detectori se va opri. Parcursul particulei depinde de energia incidentă și de densitatea materialului țintă, adică al detectorului. În cazul nostru particulele trebuie să treacă prin materialul siliciului. Iar particulele noastre sunt tritiul, deuteriul și hidrogenul, și au masele atomice de 3, 2 si, respectiv, 1.

Cu ajutorul unor programe foarte utilizate pentru calcularea parcursului mediu al particulelor prin diverse materiale, asemeni programului „Eneloss”, putem afla adâncimea la care pătrund în detectorii din siliciu cei trei atomi hidrogenoizi. Aceasta deoarece, la întâlnirea primului detector moleculele de 3H și HD se vor sparge în atomi individuali.

Siliciul are masa atomică 28 și densitatea 2.329 g/cm3. În unele configurații experimentale au fost folosiți doi detectori de siliciu cu grosimea de 400 m fiecare.

Dacă tensiunea de terminal a acceleratorului tandem este de 7 MV vom avea energia totală cinetică a tritiului și a interferențelor sale moleculare de 14MeV. Ajuns în primul detector de siliciu vom avea la intrare un tritiu de 14 MeV care și-ar consuma întreaga energie cinetică în 133 mg/cm2 sau mai precis în 570.9 m. Dacă primul detector are aproximativ 400 m grosime, adică 93.17 mg/cm2, tritiul va trece de primul detector, lăsând în acest detector o energie de 11.32 MeV și ieșind cu o energie de 2.68 MeV. Cu această energie va intra în al doilea detector și după o adâncime de 41.56 m (adică un parcurs de 9.68 mg/cm2) se va opri aici. Deci a parcurs în doi detectori o distanță însumată de 441.56 m, la o energie de 14 MeV. Fig. 11 cuprinde schematic parcursul atomilor hidrogenoizi în sistemul de detecție cu doi detectori din siliciu cu strat barieră, ambii cu grosimea de 400 m, la energia tritiului de 14MeV.

Fig. 11 Sistemul de detecție pentru tritiu

Atomul de hidrogen va avea o energie de 4.67 MeV și va parcurge o adâncime de 95,3 m (adică un parcurs de 22,2 mg/cm2). Deci atomul de hidrogen își consumă toată energia în primul detector, el neafectând semnalul pe care îl emite cel de-al doilea detector.

Atomul de deuteriu, care este și el un fragment al moleculelor de interferență, ca și hidrogenul, spart la intrarea în primul detector, va avea o energie de 9.34 MeV și va parcurge o adâncime de 380.36 m (un parcurs de 88.6 mg/cm2). Deci și atomii de deuteriu se opresc în primul detector.

Deuteriul

La ieșirea din sursa de ioni negativi cu pulverizare cu cesiu vom avea un fascicul de ioni negativi ce va conține pe lângă ionii de deuteriu și moleculele negative de H2. Pentru măsurarea concentrației de deuteriu din probe se setează magnetul analizor de pe joasă energie pe masa atomică a deuteriului. Însă la ieșirea din magnetul analizor vom avea în fascicul din nou atât atomii de deuteriu cât și moleculele de H2. Majoritatea moleculelor de H2 se vor sparge însă la trecerea prin folia sau gazul de împrăștiere aflat la mijlocul acceleratorului tandem.

După trecerea fasciculului și prin magnetul analizor de pe înaltă energie, în detectorul de particule ajung pe lângă atomii de deuteriu și interferențele moleculare rămase. Acelea care nu s-au spart nicicum de-a lungul traseului fasciculului, în special în folia de împrăștiere de la mijlocul acceleratorului tandem, .

Ca și la măsurarea tritiului, fasciculul pilot este format din atomii de carbon de masă atomică 12, care creează traseul pentru fasciculul minoritar al atomului de deuteriu.

Fig. 12 prezintă sursa de ioni negativi, magnetul analizor de pe joasă energie, acceleratorul tandem, magnetul analizor de pe înaltă energie și detectorul particulelor de deuteriu.

Fig. 12 Schema instalației AMS – interferențe pentru deuteriu

Pentru detecția deuteriului am folosit un sistem de detecție având doi detectori din siliciu cu strat barieră. Primul detector aflat în calea fasciculului de particule are o grosime de 250 m (58.23 mg/cm2), iar al doilea detector o grosime de 400 m (93.17 mg/cm2).

La intrarea în sistemul de detecție alături de atomul de deuteriu vom avea și interferența moleculei de H2. Dacă folosim o tensiune de terminal de 4MV aplicată la mijlocul acceleratorului liniar tip tandem, vom aveam o energie cinetică de 8MeV atât pentru ionul pozitiv de deuteriu cât și pentru molecula pozitivă de H2.

Ionul de deuteriu având o energie de 8 MeV ar penetra o grosime de 293.64 m (sau un parcurs de 68.4 mg/cm2) de material de siliciu pentru a-și consuma complet energia cinetică și a se opri. Prin urmare, ionul de deuteriu va consuma o parte a energiei sale în primul detector, 7,27 MeV, trecând cu restul energiei, 0,73 MeV, în al doilea detector în care se va și opri. În al doilea detector parcurge o adâncime în siliciu de 8.11 m (sau un parcurs de 1,89 mg/cm2).

Atomul de hidrogen la o energie de 4 MeV va străbate într-un volum de siliciu o adâncime de 146,82 m, adică 34,2 mg/cm2. Ceea ce demonstrează că atomii de hidrogen rămân opriți în primul detector, neafectând semnalul din al doilea detector în care ajung doar atomii de deuteriu.

Fig. 13 cuprinde schematic parcursul atomilor hidrogenoizi în sistemul de detecție cu doi detectori din siliciu cu strat barieră, primul cu grosimea de 250 m și al doilea cu grosimea de 400 m, la energia deuteriului de 8MeV.

Profilometria în Adâncime a Concentrațiilor elementale prin AMS (P-AMS)

Primele profilări de adâncime au fost obținute cu metoda SIMS, realizată de Hoenig în 1958, având la bază dezvoltarea principiilor de funcționare de către Herțog și Viehboeck în 1949.[] Din păcate, SIMS-ul nu poate discrimina interferențele izobare moleculare, creând un rezultat fals, supraestimat.

Astfel, SIMS nu poate determina concentrațiile de T deoarece, interferența moleculară HD și face această măsurare imposibilă. Totodată, calibrarea măsurării în SIMS este deosebit de anevoioasă.

Necesitatea apărută recent pentru realizarea unor determinări precise a concentrațiilor de retenție în adâncimea materialelor folosite în instalațiile tokamak a făcut necesară abordarea unor analize AMS, care să satisfacă realizarea analizelor de concentrații în adâncime în lipsa interferențelor moleculare.

Așa cum s-a aratat, AMS măsoară în mod normal numai concentrația globală în cadrul unei probe mici (6 mg), considerând întregul material al probei uniform distribuit. Deși AMS numără în mod individual fiecare atom analizat și deci are o mare precizie în determinarea fără echivoc a naturii ionului analizat, are de surmontat problema scanării în adâncime a materialului de analiză. Pentru aceasta sursa de ioni AMS trebuie să fie corespunzător adaptată. Principala dificultate pentru profilomeria de adâncime este realizarea unei scanări care să conducă la producerea unui profil cilindric al craterului săpat în materialul analizat. În caz contrar, un crater conic va conduce la extragerea unor atomi aflați la diferite adâncimi și în consecință din zone diferite de concentrație.

În AMS au fost elaborate în principal două soluții pentru eliminarea efectului de crater în profilometria de adâncime.

O metodă a constat în mișcarea fasciculului ionic în fața probei [nr 6 wilson rg stevie], iar cealaltă metodă a constat în mișcarea țintei în fața fascicului ionic [1-5]. Ambele metode au urmărit eliminarea efectului de crater prin extragerea electrostatică a acelor ioni produși în sursă care provin din zona cilindrică a conului excavat. Vor fi înregistrați numai acei ioni care nu sunt influențați de împrăștierile de pe pereții craterului.

Una dintre primele metodele[] aplicate pentru a corecta profilometria formată în plăcuțe solide a avut la bază un sistem de scanare mecanică a probei urmat de înregistarea doar a fasciculului pulverizat provenit din zona centrală a cavității.

În acest mod a procedat grupul de cercetare de la Rosendorf, Germania, pe instalația lor de la acceleratorul de 3MV Tandetron, folosind o sursa de producere a ionilor negativi tip HVEE 860-C.

Scanarea s-a făcut cu ajutorul unui mecanism format din două discuri secante între ele și tangente cu suprafața cilindrică a tijei de susținere a probei în interiorul vidat al sursei HVEE IONEX 860-C. Cele două discuri cu viteze de rotație diferite, una în sens orar, cealaltă antiorar, au permis mișcarea amplă (2 x 2 mm2) a probei în față de fasciculul „fixat”, conform cu Fig. 14.[]

Fig. 14 Mecanismul de scanare a probei prin mișcarea acesteia în fața fasciculului,

alcătuit din cele două discuri cu frecvență diferită de rotire[]

Prin scanarea probei se obține o formă aproximativ cilindrică, așa cum este văzut în Fig. 15. Îndepărtarea erorii date de efectul de crater s-a făcut prin rejectarea evenimentelor provenite din pulverizarea pe pereții cavității. Pentru aceasta sistemul electronic a înregistrat datele doar atunci când fasciculul primar bombarda zona centrală a țintei.

O metodă mult mai avansată tehnologic a fost dezvoltată la TUM, Munchen Germania. Fig. 16 []. În cadrul acestei metode un sistem de două motorașe pas cu pas, asa cum este aratat in Fig. 17, putea muta purtătorul celor 16 probe pe axele x-y, pe o distanță de câte , în pași de 0.2 ori 0.4, cu o precizie de 4µm [].

Fig. 15 Forma craterului, aproape cilindrică,

ca urmare a scanării probei cu mecanismul descris mai sus

Pentru înlăturarea erorii produse de efectul craterului, s-a scanat o arie de 9 ori mai mare decât secțiunea fasciculului (FWHM) la suprafața probei. Concentrația izotopică a fost înregistrată sub forma unei matrici cu dimensiunea de 9×9 valori, produse în urma unei scanări orizontale din 10×10 puncte de achiziție, care se repetă până la atingerea adâncimii dorite, în acord cu Fig. 18. Aria de pe care se înregistrează fasciculul este de 1.8×1.8 mm, fiind mult mai mică decât suprafața totală scanată.

Fig. 16 Injectorului Ionic Ultracurat de la TUM cu sistemul separat de producere a fasiculului

ultra-curat de ioni de Cs, necesar bombardamentului probelor din incinta de pulverizare

Fig. 17 Incinta Injectorului Ionic Ultracurat

cu sistemul de motorașe și traiectoriile ionilor de Cs și a ionilor negativi extrași spre analiză

Fig. 18 Profil al concentrației tritiului obținut prin eliminarea efectului de crater

Efectul de corecție asupra profilului concentrației tritiului se poate observa în Fig. 19, unde devine vizibilă structura intimă a acestuia. Analiza staționară, fără mișcarea probei/țintei ascunde distribuția reală a concentrației de adâncime a tritiului.

Fig. 19 Exemplu de profil al concentrației tritiului în adâncime,

cu și fără eliminarea efectului de crater

Trebuie arătat faptul că prin tehnicile mecanice de scanare a probei sau a fasciculului acestea conduc la o mărire considerabilă a timpului de analiză.

Un studiu experimental detaliat,folosind un cod de calcul adecvat, a testat și a demonstrat posibilitatea ca printr-o corecție matematică de deconvolutare a concetrației de adâncime măsurate să se poată obține valoarea corectă a profilului de adâncime. Metoda este descrisă mai jos.

Astfel, craterul format într-o probă analizată depinde de intensitatea și energia fasciculului de +Cs. În final, partea excavată de fasciculul ionic va avea forma unui trunchi de con cu baza mică în partea de jos. Privit în secțiune are forma unui trapez isoscel, având baza mică jos. Acest trapez se mărește în timp, prin excavarea straturilor de material atât din partea de jos, a bazei mici, cât și din pereții craterului (laturile neparele ale trapezului), Fig. 20 .

Fig. 20 Forma craterul excavat în urma bombardamentului cu fasicul de Cs

obținută prin profilometrie optică pe oricare două axe x,y perpendiculare între ele

Conform cu Fig. 21, concentrația corectă este dată doar de conținutul straturilor extrase din cilindrul central înscris în trunchiul de con, ambele corpuri geometrice având baza de jos comună. Concentrația provenită din surplusul de volum dat de trunchiul de con poate fi înlăturată printr-un program de calcul care folosește datele achiziționate și salvate în urma experimentului.

Adâncimea trunchiului de con, H, se determină prin profilometrie optică și este împărțită într-un număr de N mici segmente infinitezimale. δ este grosimea fiecărui mic strat de material pulverizat fiind egală cu raportul H/N. În mod normal, H este de ordinul µm și δ este în cel al nm.

Volumul unui strat i este dat de volumul real Vi, care conține concentrația reală Ci, la care se adaugă suma tuturor volumelor excavate de la marginea peretelui, începând cu primul strat aflat la suprafață și până la stratul ultim, i, de la bază. Volumele adăugate Vij au fiecare câte o concentrație izotopică Cj diferită, unde j=1,2,…., i-1.

Fig. 21 Deconvolutarea celor N straturi pulverizate de grosimi infinitezimale

Volumul și raza stratului Vi este conform formulelor,

,.

,

Volumul suplimentar adăugat al fiecărui strat anterior, Vij, îl regăsim în formula,

Concentrația reală a stratului Ci, prin eliminarea concentrațiilor provenite din perete, se calculează din expresia:

.

În figura de mai jos, Fig. 22, sunt redate rezultatele obținute folosind metoda scanării bidimensionale cu sistemul de motarașe pas cu pas și rezultatul obținut la profilometria staționară, dar corectată prin procedura de deconvoluție. Diferența celor două profile este sub 5%.

Fig. 22 Grafic comparativ al profilelor obținute cu: sistemul fizic de scanare al probei (linia cu patratele goale) si cu sistem fizic stationar, dar cu aplicarea procedurii de deconvoluție

Exemplificări ale diferențelor de profilometrie de adâncime pentru spectre prelucrate conform procedurii de deconvolutare sunt redate în Fig. 23.

Fig. 23 Grafice PAC de tritiu ale unor mostre provenite din tokamak.

Curbele inferioare sunt rezultatul aplicarii procesului de deconvolutie[art unfolding]

Profilometriile tritiului arată caracteristici ale plasmei de fuziune. În Fig. 23 a) este cazul unei acumulări de tritiu de energie joasă, 100eV, pe suprafața materialului. Spectrul b) arată atât o acumulare pe suprafață, cât și picul unei împrăștieri. Importanța procesului de deconvoluție este dată de spectrele c) și d) care au pus în evidență apariția a două picuri în adâncime datorate unor perturbări ale confinării plasmei de fuziune.

Adaptarea instalației AMS din IFIN-HH pentru experimente P-AMS

La solicitarea Centrului de Știință de la Culham, Oxford, Marea Britanie pentru realizarea unor studii ale retențiilor de combustibili în plăcile de protecție de la tokamakul JET experții români au trecut la realizarea unui complex experimental corespunzător, bazându-se pe experiența în domeniu (după dezvoltarea instalației AMS de la Universitaea T M). Astfel, s-a trecut la dezvoltarea în București a unei instalații similare.

În acest scop s-a acționat pentru modificarea sursei de ioni și pentru adaptarea sistemului de detecție a particulelor ușoare. Sursa supusă modificării este redată în Fig. 24, de mai jos, și face parte dintr-un ansamblu experimental denumit Injectorul AMS, conform Fig. 25.

Fig. 24 Sursă de ioni negativi de tip MC-SNICS

Fig. 25 Injectorul AMS din IFIN-HH

Injectorul AMS are în componența sa platforma injectorului (1), aflată pe izolatori care să permită ridicarea acesteia la potențialul electric aplicat tuburilor de pre-accelerare, 50 – 100 kV, platforma sursei propriu-zise de ioni negativi (2), aflată la un potențial de 20kV, pe care se mai află și sursele de curent și tensiune, sistemul de răcire și sistemul de retractare a roatei de probă [,]. De asemenea, injectorul AMS mai conține sursa de ioni propriu-zisă Multi-Cathode Source of Negative Ions by Cesium Sputtering, (MC-SNICS, in detaliu prezentată în Fig. 24), notată cu indicele (3), primul magnet analizor dupa masă (4), sistemul de fante, urmat de cupa Faraday care măsoară curenții pilot (5) și tuburile de pre-accelerare, care polarizează platforma injector la 50 – 100 kV (6).[viii]

Principala modificarea a constat în schimbarea caruselului de probe, astfel încât să permită măsurarea profilometriei în adâncime a concentrațiilor izotopilor hidrogenoizi în materiale având forma fizică nealterată, de plăcuțe în stare solidă. S-a permis astfel investigarea unor eșantioane tăiate sau excavate direct din sistemele Tokamak. Dimensiunea acceptată este de forma unor plăci în formă de pătrat, cu latura de până în ori plăci în formă de disc de până în diametrul, așa cum este arătat în Fig. 26.

Fig. 26 Roata de probe AMS modificată

S-au făcut studii ca în urma trecerii de la roata standard de probe la cea modificată să se păstreze optica de sursă. Aceasta s-a reflectat prin menținerea la același nivel a suprafeței probei conului standard de pulberi cu suprafața plăcuței solide, liniile câmpului electric fiind aceleași în ambele cazuri.

De asemenea, s-a realizat automatizarea completă a instalației injectorului de ioni. Avantajele sunt un control fin al componentelor cu comandă electronică de la distanță. Totodată utilizatorul este ferit de pericolul lucrului cu tensiunile înalte necesare bombardamentului cesiului pe suprafața probei, extracției fasciculului de analizat din sursă și de preaccelerare la intrarea în acceleratorul tandem.

În privința sitemului de detecție și de discriminare a speciilor ionice ușoare, acesta a fost realizat pe baza a trei sau patru detectori din siliciu cu strat barieră, Surface Barrier Detector (SBD), aranjați sub formă de sandviș, poziționați unul în spatele celuilalt, perpendicular pe direcția fasciculului. Fig. 27 prezintă acest aranjament de detector de Si cu strat barieră.

Sistemul de achiziție care preia semnalele electrice provenite de la sistemul de detecție are încorporat în el un program în limbajul de programare Fortran menit să interpreteze informația în forma spectrelor. Astfel se obțin spectre ale picurilor particulelor care străbat sau se opresc în fiecare detector din siliciu, spectre bi-parametrice, precum și spectrele Profilului în Timp a Concentrațiilor (PTC). Aceste spectre se pot transforma ulterior în spectre PAC, în urma rezultatelor în măsurarea adâncimilor craterelor prin profilometrie optică.

Fig. 27 Sistem de detecție cu detectori de Si cu strat barieră

Adaptări preconizate pentru instalația de 3MV pentru P-AMS

Dezvoltarea cercetărilor de materiale folosind tehnicile nucleare a condus la achiziția unui accelerator tandem de 3MV HVEE de către IFIN-HH. Urmând trendul de trecere a AMS de la acceleratoarele mari la unele mai mici, a apărut oportunitatea de a dezvolta un sistem de analiză a Profilometriei în Adâncime a Concentrației la acest acest accelerator.

Facilitatea de 3MV are în dotarea sa o sursă de ioni negativi prin pulverizare cu ioni de cesiu, tip 860 HVEE, un analizor magnetic de joasă energie, care injectează fasciculul ionic în acceleratorul tandem de 3MV, unde are loc schimbarea de sarcină negativă în pozitivă. Din accelerator este condus într-un magnet comutator, către linia de analize cu fascicule accelerate, RBS, ERDA, PIXE, micro-PIXE, așa cum este prezentat în Fig. 28.

Fig. 28 Schema instalației acceleratorului tandem de 3MV

Sursa de ioni negativi poate măsura câte o singură probă. Tipul standard de probe analizate sunt sub formă de pulberi presate într-un „con”, Fig. 28. Acesta se montează prin înșurubare în capătul unei tije lungi. Posibilitatea schimbării probei (proba albă, etalon, probe necunoscute) se face prin retragerea tijei din fața ionizorului într-o mică incintă care se videază.

Fig. 29 "Conul" standard folosit la încărcarea cu pulberi presate

Realizarea de analize tip PAC necesită adaptarea „conului” astfel încât să poată fi montate în el mici plăcuțe de material (..dim..). Acest deziderat este împlinit prin înlocuirea piesei originale cu una formată din două componente care se înșurubează și lasă o suprafață a plăcuței de circa 12 mm2 expusă bombardamentului fasiculului ionic de Cs, vezi Fig. 29.

Fig. 30 În partea stângă, componentele piesei modificate.

La mijloc și în partea dreaptă, piesa completă fără și respectiv cu proba inserată

În incinta vidată în care se fac analizele elementale cu fascicule accelerate aflată în capatul instalației de 3MV se află un suport special pe care sunt montate țintele. O adaptare a acestui suport permite montarea sistemului de detectori din siliciu cu strat barieră, fig … .

Fig … cu adaptarea cu detectori.

Aceste adaptări ale instalației împreună cu sistemul de achiziție similar celui de la 9MV vor face posibilă analiza elementală a probelor solide sub formă de plăcuțe prin aplicarea AMS, așa cum sunt cele analizate în această teză, la acceleratorul de 9MV.

Rezultate experimentale

Determinarea retenției de deuteriu in materiale preparate în laborator, simulând condiții reale din tokamak

Selectarea și studiul materialelor potrivite pentru dezvoltarea componentelor expuse plasmelor de termofuziune (PFC) folosite curent în tokamak-uri sunt subiecte de larg interes științific. Materialele expuse plasmelor de termofuziune (PFM) selectate în acest moment pentru conceperea și realizarea PFC-urilor sunt carbonul, tungstenul și beriuliul.

Interacțiunile plasmă – perete apar ca rezultat al scăpării plasmei din confinarea magnetică și apariției astfel a pulverizărilor fizice și chimice, care produc o ejectare a atomilor și moleculelor din suprafața peretelui. Materialul ejectat, fie intră în miezul plasmei de fuziune termonucleară, fie este redepus pe alte suprafețe ale peretelui sub formă de amestec al componentelor ce alcătuiesc peretele, formând așa-numitele straturi co-depuse.

Interacțiunea dintre plasmă și PFC-uri, ca de exemplu plăcile de protecție care se află pe primul perete interior și pe divertor, duce atât la modificarea structurii interne a plăcilor de protecție, cât și la măsuri de siguranță datorate acumulării de tritiu în pereți în cantități care depășesc limitele de siguranță radiologică. Din aceste motive, monitorarea și controlul retenției de deuteriu și tritiu în PFC este o importantă problemă [].

Cu privire la acest subiect, au fost preparate în laborator probe din tungsten, având deuteriu încorporat și apoi a fost studiată retenția acestuia prin intermediul metodei AMS.

Metoda AMS a avut ca scop determinarea concentrația de deuteriu capturată în straturile depuse. Din motive de siguranță radiologică în toate probele realizate a fost folosit doar deuteriul. De fapt, au fost simulate straturile co-depuse de tungsten care conțin tritiu, stiindu-se asemanarea celor trei izotopi ai hidrogenului.

Materialele studiate au fost preparate prin depunere în plasmă în laboratoare din cadrul Institutului Național de Fizica Laserilor, Plasmei și Radiațiilor, folosindu-se două metode, aparținând grupurilor de cercetare: “Procese în Plasmă, Materiale și Suprafețe” și „Procesare Fotonică de Materiale Avansate”.

Caracterizarea P-AMS a deuteriului in straturile de tungsten depuse prin pulverizăre magnetron

În plasma unei pulverizări magnetron, care implică depunerea fizică în laborator a vaporilor, Physical Vapor Deposition (PVD), s-au preparat materiale prin depunerea unui strat subțire din tungsten pe un substrat din siliciu.

Depunerea s-a facut în argon în câmp de radiofrecvență, de 13,56 MHz. Materialul depus pe substrat provine din catodul descărcării care are o configurație cilindrică și care conține în structura sa magnetul care crează efectul de pulverizare prin magnetron. Acest efect constă într-o puternică confinare a electronilor în câmpul magnetic creat în imediata vecinătate a suprafeței electrodului. Crearea capcanei electronice provoacă o amplificare a excitărilor și ionizărilor în plasma localizată lângă suprafață, unde ionii de argon vor bombarda electrodul din tungsten și vor pulveriza din suprafața acestuia atomi neutri și ioni de tungsten, care se vor depune pe substratul de siliciu aflat în vecinătate .[]

Deuterarea probelor s-a realizat prin folosirea descărcărilor în radiofrecvență, în mediul de gaz de deuteriu. Aceasta s-a făcut fie în timpul depunerii stratului de tungsten pe substratul de siliciu, fie după ce a avut loc depunerea stratului de tungsten.

Instalația experimentală folosită pentru prepararea probelor este cea arătata în Fig. 1. Constă dintr-o cameră vidată în care este instalat un electrod-țintă din tungsten de puritate 99.8% având un diametru de . Incinta se videază printr-un sistem compus dintr-o pompa de vid preliminar și o pompă turbo-moleculară. În acest timp se introduc controlat în incinta vidată gazele de deuteriu și argon. În timpul depunerii de straturi de tungsten, electrodul suport pentru substrat este ținut la potențialul de zero.

Fig. 1 Schema incintei de depunere cu pulverizare cu magnetron

Măsurări AMS ale deuteriului capturat în straturi simple și multiple de tungsten

Încorporarea de deuteriu în straturile de tungsten a fost realizată în două moduri. Simultan cu depunerea stratului de tungsten, în amestec amestec gazos de argon și deuteriu []. Și secvențial, prin depunerea stratului de tugsten în gaz de argon, urmată de deuterare, prin aplicarea unei plasme de radiofrecvență de 13.56 MHz.

Depunerea stratului de tungsten pur prin MS a fost realizată la 47 W putere și la 20 sccm de argon, corespunzător unei presiuni de 8.9×10-3 mbar.

Apoi s-a trecut la depunerea straturilor subțiri de tungsten deuterate. Pentru a se păstra presiunea totală constantă aceeași, la introducerea deuteriului, s-a scăzut fluxul de argon până la 15 sccm. Dar s-au constatat exfolieri, așa cum se vede în Fig. 2.

Fig. 2 Probe de tungsten deuterate cu grosimi de 500nm

însă care au prezentat exfolieri, poziționate pe electrodul de depunere

În căutarea parametrilor potriviți, s-a ajuns la o presiune totală constantă de 1.3×10-2 mbar, având 20 sccm argon și 10 sccm deuteriu. Rezultatele bune se pot constata în filmele depuse și ilustrate în Fig. 3.

În ambele cazuri de depunere, distanța dintre ținta de tungsten și substrat a fost de . Rata de depunere a straturilor de tungsten pur a fost de 8.3 nm/minut, în timp ce pentru straturile de tungsten deuterat a fost de 10.3 nm/minut. Cu acești parametrii ai depunerii s-au obținut grosimi ale straturilor stabile de tungsten, deuterate sau nu, de până la 1000 nm, pe substrat de siliciu.

Fig. 3 Probe de tungsten deuterate cu grosimi de 500nm,

poziționate pe electrodul de depunere

În cazul procesului secvențial, depunere urmată de deuterare, parametrii procesului de deuterare au fost 10 sccm de deuteriu, presiunea de 7.5×10-2 mbar, 40 watti puterea RF aplicată, pe durata a 3 ore de expunere.

Singura sursă de încălzire a depunerii a fost provocată doar de expunerea la plasmă.

Fig. 4 Reprezentarea schematică a filmelor subțiri de tungsten deuterat pe substrat de siliciu (stânga),

sandviș de trei straturi subțiri de tungsten pe substrat de siliciu (dreapta)

Au fost tăiate plăcuțe subțiri de cristale din siliciu care au fost montate pe suportul poziționat astfel încât depunerea să fie omogenă. Probele preparate pentru analizele AMS au fost următoarele:

a) probă cu substratul de siliciu expus singur la plasma de radiofrecvență de deuteriu,

b) probă cu un strat subțire din tungsten pur de grosime de 1000 nm, depus prin pulverizare cu magnetron și deuterat prin expunere la plasma de deuteriu,

c) probă cu un strat subțire din tungsten deuterat de grosime de 500 nm depus prin pulverizare cu magnetron în amestec de argon și deuteriu,

d) probă cu un sandviș format din trei straturi de tungsten, depuse pe substratul de siliciu: stratul de la mijloc de grosime de 660 nm este depus în amestec de argon și deuteriu, în timp ce straturile externe de grosime de 500 nm sunt depuse în argon pur. Aranjamentul straturilor depuse este prezentat în Fig. 4.

După deuterare, probele au fost răcite pentru 30 de minute în 10 sccm de deuteriu la o presiune de 4×10-1 mbar. Ținta din tungsten a fost curățată în descărcare electrică de radiofrecvență la 120 W.

Toate probele au fost de formă pătratică, maxim 7.4 x 7.4 mm2; această dimensiune maximă fiind impusă de roata cu probe AMS.

Fasciculul de deuteriu a fost accelerat la energii de 6 MeV. Fasciculul pilot a fost cel al carbonului, , accelerat la energii de aproximativ 25 MeV, având starea de sarcină electrică 5+.

Tabel Caracteristicile fasiculelor accelerate

În timpul măsurării AMS, datele brute au fost achiziționate sub formă de grupe de evenimente, provocate de fiecare ion de deuteriu în parte la interacția cu sistemul de detecție, versus timp (secunde). Apoi, după experimentul AMS, probele selectate au fost supuse unor măsurări de profilometrie prin folosirea unui profilometru optic de tip Dektak, care a relevat adâncimea lor și astfel ratele de pulverizare au putut fi calculate.

Rezultatele au fost corectate pentru valoarea de fond, care a fost obținută prin măsurarea concentrației de deuteriu în probele de substrat din siliciu deuterat și în probele din strat subțire de tungsten pur, depus pe substratul de siliciu.

Profilul în adâncime al concentrației atomilor de deuteriu și straturile, care alcătuiesc probele preparate sunt prezentate în Fig. 5. Straturile din siliciu, tungsten și tungsten deuterat au fost delimitate prin marcarea acestora prin linii punctate.

În Fig. 5(a) este prezentat profilul în adâncime al concentrației de deuteriu implantat în proba de siliciu. Implantarea apare până la adâncimi de 350 nm, având un maxim la 50 nm. În Fig. 5(b) este arătat profilul în adâncime al concentrației de deuteriu implantat într-o probă de siliciu care are depus un strat subțire de tungsten. Implantarea prezintă un vârf la aproximativ 500 nm. Poate fi observat un fenomen de difuzie în substratul de siliciu. În Fig. 5(c) este prezentat profilul în adâncime al concentrației deuteriului într-un strat de tungsten depus în amestec de gaze de argon și deuteriu. Distribuția deuteriului este constantă în stratul de tungsten. În Fig. 5(d) avem profilul în adâncime al concentrației deuteriului în proba tip sandviș (a se vedea și Fig. 4, dreapta). Diferitele straturi au fost delimitate prin marcarea cu linii punctate.

S-a obținut o estimare calitativă a prolilului în adâncime a distribuției de deuteriu în probele de tungsten deuterat. În toate probele depuse, deuteriul difuzează dincolo de filmele de tungsten până la adâncimi de 3-4 µm, ajungând la substratul de siliciu. În proba de siliciu (tipul a) expusă plasmei RF de deuteriu este observată o penetrare în adâncime de numai 350 nm, în timp ce în probele depuse aceasta este de aproximativ câțiva µm. Aceasta arată că straturile de tungsten depuse favorizează difuzia deuteriului în substratul de siliciu.

În cazul probei depuse prin pulverizare cu magnetron și deuterată prin expunere la plasma de deuteriu (tipul b) se observă o distribuție neuniformă în adâncime a deuteriului în stratul de tungsten. Din contră, în cazul probei depuse prin pulverizare cu magnetron în amestec de gaze de argon și deuteriu (tipul c) se observă o distribuție uniformă a deuteriului în stratul de tungsten, în acord cu o încorporare omogenă a deuteriului în timpul procesului depunerii. În proba sendviș (tipul d) se observă că distribuția uniformă a deuteriului dispare, ceea ce conduce la concluzia că straturile de tungsten adiacente nu acționează ca o barieră pentru difuzia deuteriului. []

Fig. 5 Graficele dependenței numărului de ioni de deuteriu funcție de adâncime: substratul

de siliciu deuterat prin plasma de radiofrecvență (a), stratul subțire de tungsten pur depus pe

substratul de siliciu prin pulverizare cu magnetron și apoi deuterate prin plasmă RF (b), strat

subțire de tungsten deuterat depus pe substrat de siliciu prin pulverizare cu magnetron (c),

sendviș din trei straturi subțiri de tugsten pe substrat de siliciu prin pulverizare cu magnetron (d).

Măsurările AMS efectuate au arată cum deuteriul penetrează diferit în materiale, în funcție de modul de depunere a stratului de tungsten și că este ușor de capturat sub straturile de tungsten.

Acest tip de probe a facut necesară folosirea atenuatorilor de fascicul, datorită unor rate mari de evenimente în sistemul de detecție. Măsurările AMS sunt specifice unor rate mici (concentrații mici).

S-a făcut o determinare cantitativă a concentrației deuteriului penetrat în adâncimea probelor preparate.

Măsurări AMS ale variației concentrațiilor de deuteriu capturat în straturi de tungsten

Folosind instalația redata în Fig. 1, două seturi de probe din siliciu au fost acoperite cu straturi subțiri de tungsten prin pulverizare RF – magnetron. Depunerea s-a realizat în amestec gazos de argon și deuteriu, în condiții diferite de temperatură si flux de deuteriu-gaz.

La primul set de probe s-a urmărit ca la aceeași rație de amestec gazos Ar/D2, să fie variată temperatura substratului de siliciu în domeniul 500C – 3000C.

La cel de-al doilea set de probe a fost menținut la o temperatură constantă a substratului de siliciu, în timp ce a fost variata concentrația de D2 în amestecul gazos.

Puterea RF aplicată a fost de 47 W, presiunea parțială a argonului a fost de 1×10-2 mbar, la un flux constant de 20 sccm, la care s-a adăugat un flux variabil de D2.

Anterior plăcuțele din siliciu au fost curățate chimic cu acetona și alcool izopropilic. Pentru fiecare probă timpul de depunere a fost de o oră.

Conform cu Tabel 2 se observă că pentru primul set de probe, temperatura substratului de siliciu a fost menținută constantă la 50OC (temperatura camerei), în timp ce raportul gazos Ar/D2, a fost variat in trepte. S-a urmărit ca prin introducerea de diferite fluxuri de D2, adăugate celor 20 sccm ai Ar, să fie obținute 4 situații exprimate prin raportul presiunilor si prin cel al fluxului de D2: 8.5% (3 sccm D2), 15.7% (5 sccm D2), 38% (7 sccm D2), 42% (9 sccm D2).

Al doilea set de probe a avut drept condiții de preparare un flux constant de 20 sccm Ar la care se adaugă 5 sccm D2, cu o presiune totală de 1.3×10-2 mbar, unde raportul presiunilor parțiale este de 15.7%. Temperatura substratului din siliciu a fost variată de 4 ori la valorile: 100OC, 150OC, 200OC și 300OC.

Tabel Cele două seturi de probe preparate

Analiza AMS a avut la bază aceleași condiții pentru fasiculele pilot si izotop rar, 12C5+ si 2D1+ care au fost descrise in capitolul anterior.

Probele au fost investigate prin Microscopie Electronica de Baleaj (Scanning Electron Microscopy (SEM)), model FEI Inspect S. Investigarea s-a făcut la un potențial de 15kV, la nivelul suprafeței, pentru a se evalua morfologia suprafeței, dar și la nivelul secțiunii, pentru a determina rata de depunere.

În Fig. 6 sunt prezentate rezultatele investigațiilor SEM. În Fig. 6 a), se pot observa structuri cu depunerii sub formă de coloane, așa cum au fost obținute în situația de 8.5% D2.

Poza b) prezintă suprafața depunerii obținută la temperatura camerei, în argon pur, în timp ce în poza c) suprafața depunerii prezintă cazul amestecului gazos Ar/D2 (15.7% D2). Morfologia suprafețelor arată o ușoară dependență în funcție de parametrii de depunere. Suprafețele sunt destul de netede, fără să se observe structuri specifice, sub formă de pori sau umflături (bășici), similare celor raportate în literatura depunerilor de tungsten prin DC MS [i] ori prin RF MS []. Trebuie precizat că în cazul RF MS s-au folosit puteri mici de RF, față de puterile uzitate in literatură.

Fig. 6 Imaginile SEM ale depuneriilor de W: în secțiune, pentru 8.5% D2 (a);

pe suprafață, pentru Ar pur, la temperatura camerei (b);

și pe suprafață, pentru amestec gazos Ar/D2 (15.7% D2), la temperatura camerei. (c)

Ratele de depunere pentru cele două seturi de probe, în funcție de procentul de deuterium sau de temperatura substratului, sunt arătate în Fig. 7, în partea stângă, respectiv partea dreaptă a acesteia. Rata de depunere a filmului de tungsten descrește odată cu creșterea procentului de deuteriu al amestecului gazos, la aceeași temperatură a substratului, cea de . Asta presupune că pulverizarea materialului de tungsten se datorează “împuținării” atomilor de Ar, în cazul creșterii procentului de deuterium []. Aceeași situație se întâlnește și pentru cazul creșterii temperaturii substratului, ținând fixă proporția gazoasă de 5% D2. [] S-a făcut o determinare a grosimii stratului, cu valoarea medie de circa 300nm, care împărțită la timpul de depunere, dă o rată medie de 5nm/min.

Fig. 7 Variația ratei de depunere a W în funcție de:

proporția D2 în amestecul gazos (stânga) și temperatura substratului (dreapta)

Fig. 8 a), de mai jos, prezintă rezultate ale analizelor AMS de profilometrie de adâncime a concentrațiilor de deuteriu in materialul supus investigării (suport siliciu depus cu tungsten). Se poate observa că pentru temperaturi diferite ale substratului, și , concentrația de deuterium descrește odată cu adâncimea în probă. La o temperatură mai mare, cea de , se observă o descreștere mai rapidă a concentrației de D retinuță în probă.

Putem presupune că o mobilitate termica crescută a atomilor de tungsten (de ce nu D?) în timpul formării filmului, are ca rezultat o mai mică încorporare a deuteriului. Însă există un contrast al retenției pe suprafețele probelor față de retenția în volumul acestora. La suprafețele probelor se constată că maximele concentrației deuteriului sunt mai mari odată cu temperatura: 1.2 x 1015 atomi D / gram de Si, la 200OC (spectrul albastru) și 8 x 1014 atomi D / gram de Si, 150OC (spectrul roșu).

Ca o concluzie, straturile depuse la o temperatură mai mică au capturat mai mult deuteriu în timpul procesului de depunere, comparativ cu straturile crescute la temperaturi mai mari.

Odată cu trecerea timpului, după procesul de depunere a filmului de W, are loc o difuzie invers proporțională cu temperatura substratului: deuteriul pătrunzând mai mult de 6 µm pentru , și mai mult de 9 µm pentru .

Fig. 8 a) Profilul în adâncime al concentrației de D la flux constant de deuteriu (5sccm) pentru două temperaturi diferite – (roșu) și (albastru).

b) Dependența retenției de deuteriu în filmul de W în funcție de variația fluxului de deuteriu,

la o temperatură a substratului fixată la .

Integrând cantitate de deuterium pe o adâncime de 10 µm, vom obține pentru temperatura mai mică o valoare de 4.72 x 1013 atomi D / cm2, mai mare decât cea de 3.31 x 1013 atomi D / cm2, din cazul temperaturii mai mari.

Fig. 8 b) arată că există o creștere a retenției deuteriului odată cu cea a fluxului de D2 din amestecul gazos, pentru toate cele 4 valori: 3, 5, 7 și 9 sccm, la un flux fixat de 20 sccm Ar.

Deuteriul a fost găsit captat atât în filmul de W depus, cât și în volumul substratului de Si, în cantități diferite. Acest fenomen a fost observat în urma migrației printr-o puternică difuzie a D din filmul depus în volumul probei. Retenția deuteriului depinde de temperatura substratului și de procentul de D2 din amestec, în acord cu o serie de studii asupra izotopilor hidrogenului in matrici de W []. Acest studiu parametric arată că AMS este o tehnică fezabilă studiului concentrațiilor izotopilor hidrogenului în matrici solide de W și Si.

Caracterizarea P-AMS a deuteriului in straturile de tungsten depuse prin ablație laser

Depunerea filmelor subțiri de W pe un substrat de carbon, prin ablație laser pulsată asistată de o descărcare în radiofrecvență, s-a realizat cu un dispozitiv conform celui prezentat în Fig. 9.

Experimentul s-a desfășurat într-o incintă vidată. Un laser pulsat cu ArF, produce o radiație cu lungimea de unda de 193 nm și frecvență a pulsului de 40Hz, care iradiază focalizat ținta din mijlocul incintei. Ținta este un electrod rotativ din tungsten, de dimensiuni 4×4 cm2, de puritate 99.95%, aflată la o distanță de de substratul de carbon. Sistemul rotativ asigură o pulverizare uniformă a tungstenului de pe țintă. Configurația elementelor incintei face ca atât plasma de deuteriu de radiofrecvență, cât și plasma de ablație laser a atomilor din tungsten să fie orientate și să ajungă spre montura care susține substratul pe care se face depunerea uniformă. []

Deuterarea probelor s-a făcut atât prin „simpla” prezență probei într-o atmosferă a gazului de deuteriu timp de 3 ore, dar și prin expunerea probei la o descărcare electrică în gaz (plasmă) de deuteriu. Plasma poate fi considerată ca o formă de implant, având în vedere diferența energetică [].

Fig. 9 Schema instalației de depunere laser pulsat

asistată de o descărcare în radiofrecvență[iv]

Puterea câmpului de radiofrecvență a fost de 150 W, frecvența de 13.56 MHz. Presiunea amestecului gazos, Ar+D2, a fost de 0.5×10-2 mbar, cu un flux de 40 sccm Ar și 8.5 sccm D2, Ar/D2=4. Ablația a durat 2 ore. Grosimea stratului de tungsten depus pe substratul de carbon a variat de la zeci de nanometrii până la ușor peste 100 nm, cu o rată de depunere a filmului de W de câțiva nm/min.

Fig. 10 prezintă schematic probele preparate. În toate cazurile substraturile din carbon au fost mai întâi deuterate și apoi acoperite cu un strat subțire de tungsten. Substratul din carbon a fost un material destul de poros ceea ce a ridicat probleme în cazul unor analize de tip SEM pentru aflarea caracteristicilor suprafeței. Forma acestuia este de disc, cu raza de maxim pe care se depune un strat subțire din tungsten. În partea dreaptă a pozei se află o probă fără strat depus și în care se observă penetrarea deuteriului în materialul de carbon, în timp ce în partea stângă a pozei se poate vedea că penetrarea carbonului în probele preparate are loc atât în stratul de tungsten depus, cât și în cel de carbon.

Fig. 10 Schematizarea probelor deuterate și depuse prin PLD

Probe deuterate in plasmă de radiofrecvență

În Fig. 11 și Fig. 12 sunt prezentate rezultatele profilelor în adâncime ale distribuției deuteriului, obținut prin implantarea ionilor de deuteriu ai plasmei de radiofrecvență și măsurate AMS. Se poate observa că profilul în adâncime în cazul carbonului acoperit cu un film de tungsten este similar cu cel în care nu există un film depus.

Deuteriul a penetrat până la adâncimi de cel puțin 6 µm. Imediat, la suprafața probelor, se poate constata un nivel ridicat al concentrației atomilor de deuteriu, circa 8×105 atomi de deuteriu care apoi scade la valori mici începând cu adâncimile 1 – 1.5 µm.

Similaritatea celor două tipuri de probe, acoperite și neacoperite cu film, arată că prezența tungstenului nu are nici un efect asupra retenției deuteriului în matricea de carbon, atunci când deuterarea se face cu ioni de deuteriu care sunt energizați de plasma de radiofrecvență din care provin.

În Fig. 13 este prezentată suprapunerea profilelor celor două tipuri de probe pentru a realiza o mai ușoară comparare a pătrunderii și retenției deuteriului.

Fig. 11 Profilul in adâncime al concentrației de D implantat

într-o probă de carbon acoperită cu strat de W, prin plasmă de radiofrecvență

Fig. 12 Profilul în adâncime al concentrației de D implantat prin plasmă de radiofrecvență

într-o probă de carbon neacoperită cu strat de W

Fig. 13 Suprapunerea celor două profiluri (acoperit și neacoperit cu film de W)

ale concentrației de D implantat, prin plasmă de radiofrecvență

Probe deuterate prin simpla expunere în gaz de deuteriu

Prepararea acestor probe a constat mai întâi în deuterarea lor prin simpla expunere la gaz de deuteriu, iar apoi au fost supuse unei depuneri de strat subțire de tungsten cu ajutorul PLD.

Profilurile în adâncime ale distribuției deuteriului pentru probele expuse gazului de deuteriu sunt prezentate în Fig. 14 și în Fig. 15. Se constată că profilul tipului de probe acoperite cu film de tungsten este diferit semnificativ de cel în care nu există un film depus. În ambele grafice penetrarea deuteriului în material se poate observa până la cel puțin 6 µm.

Se observă pentru proba deuterată, peste care s-a depus filmul, ca avem o ușoară descreștere a concentrației de deuteriu pornind de la aproximativ 6 x 103 și scăzând până la 4 x 103 atomi de deuteriu, pe o adâncime de 6 µm.

Proba deuterată fără depunerea stratului subțire de tungsten arată o descreștere a retenției deuteriului de la valoarea maximă de 4 x 103 la 2.3 x 103 atomi de deuteriu, pe o lungime de 6 µm.

La suprapunerea celor două profilometrii, conform Fig. 16, găsim că există o diferență netă între retențiile deteureriului în cele două probe deuterate. Diferența este caracterizată de o concentrație maximă mai mică precum și de o mai abruptă cădere a acesteia cu adâncimea în cazul tipului de probe fără depunere de tungsten.

Se poate concluziona că filmul depus se comportă ca o barieră care nu lasă să difuzeze repede atomii de deuteriu, cel puțin în zona analizată și observată prin măsurările AMS. Se poate constata că depunerea de tungsten pare că se comportă ca o barieră, care nu lasă deuteriul din vecinătatea suprafeței probei să evolueze spre interiorul probei de carbon.

Fig. 14 Profilul în adâncime al concentrației de D difuzat

într-o probă de carbon acoperită cu un strat de W, prin expunerea la gaz de deuteriu

Fig. 15 Profilul în adâncime al concentrației de D difuzat

într-o probă de carbon neacoperită cu un strat de W, prin expunerea la gaz de deuteriu

Fig. 16 Suprapunerea celor două profiluri (acoperit și neacoperit cu film de W)

ale concentrației de D difuzat, prin expunerea la gaz de deuteriu

Retenția de deuteriu obținută prin diferitele metodici de depunere și condiții experimentale sunt redate în Tabel 3. Valorile retenției au fost normate în fiecare situație la intervalul de adâncime de la suprafața probei.

Astfel că, la deuterarea prin expunerea în atmosferă de deuteriu pentru cazul probelor neacoperite cu strat de tungsten, s-au reținut 2.58 x 105 atomi de deuteriu pe cm3, iar pentru cazul probelor acoperite cu strat de tungsten s-au reținut 6.65 x 105 atomi de deuteriu pe cm3.

În situația probelor deuterate prin implantarea cu ionii mai energici produși de către plasma de radiofrecvență, pentru probele neacoperite precum și pentru cele acoperite cu strat de tungsten s-au captat 1.92 x 107, respectiv 1.94 x 107 atomi de deuteriu pe cm3.

Tabel Evenimentele integrate ale deuteriului pentru cele 4 situații

Deci, s-a constatat o diferență semnificativă a retenției deuteriului pentru cele două metode de deuterare a probelor. În cazul implantului cu plasmă de radio-frecvență retenția deuteriului s-a realizat de 30 de ori mai mult decât în cel al simplei expuneri la gazul de deuteriu.

Sunt în vizor studii viitoare ale retenției deuteriului în funcție de energia de implantare a ionilor de deuteriu în proba depusă.

Studiile experimentale realizate de noi în acest gen de probe necesită abordarea exhaustivă a multor date și cercetări care țin de domeniul similarităților dintre retenția și difuzia deuteriului și a tritiului în materialele de interes ca tungstenul și carbonul.

Măsurări ale concentratiei izotopilor hidrogenului în materiale din Tokamak

În sub-capitolele precedente au fost prezentate rezultate ale unor investigații, efectuate pe probe procesate în laborator, cu scopul de a simula condițiile reale din timpul funcționării instalațiilor tokamak. Asemenea cercetări sunt, fără discuție, deosebit de importante pentru ușurarea și eficientizarea rezolvării problemelor legate de punerea în funcțiune a noilor instalații energetice nucleare. Totodată, un loc aparte îl ocupă experimentele efectuate în câmpul real al instalațiilor, adică în condiții reale de experiment, de descărcări în plasmă, la parametrii reali de funcționare, ale instalației tokamak.

Experimentele reale sunt efectuate astăzi la mai multe instalații tokamak din lume, iar lucrarea de față va prezenta câteva contribuții la cele mai importante două asemenea instalații de testare, JET și Tore Supra.

Problematica de bază studiată în cadrul experimentelor reale de fuziune se referă la reducerea retenției de combustibil în interiorul anvelopei reactorilor de fuziune, la studierea modificărilor de proprietăți ale sistemelor de protecție ale anvelopei și ale transportului de materiale erodate în timpul funcționării la temperaturi extrem de înaintate în interiorul incintei de fuziune. Desigur transportul de materiale în tokamak este însoțit de depuneri și redepuneri în diverse zone ale incintei sale de reacție.

O problemă centrală o reprezintă astăzi găsirea unui material adecvat care să poată împiedica retenția de combustibil nuclear, cu precădere a tritiului, în plăcile de protecție construite actualmente din carbon în structura CFC. Deși folosită de mulți ani cu rezultate foarte bune acest tip de structură de plăci de protecție are marele neajuns de a capta în mod ușor combustibilul introdus în incinta tokamak. În acest context, în cele ce urmează, vor fi prezentate aplicații ale problematicii experimentelor de fuziune precum studiul reducerii retenției de combustibil nuclear în cazul acoperirii plăcilor de carbon cu materiale de etanșare, posibilitatea studierii prin marcări sensibili a transporturilor de materiale în interiorul tokamakului și studierea eroziunii și depunerilor produse de descărcări lungi temporale (30min) în plasma deuterată asupra componentelor reactorului, experimente efectuate la instalația Tore Supra.

Pe de altă parte, retenția de suprafață a combustibilului, deuteriu și tritiu, are o importanță deosebită prin faptul că modifică proprietățile de rezistență la eroziune a materialelor de protecție. Cu atât mai mult fenomenele de interacțiune cu suprafața probelor se datorează fasciculelor incidente în mod direct. Tritiul emis din fuziunea nucleară sau antrenat la temperaturi mari în spațiul de fuziune, precum și deuteriul pot bombarda suprafețele pieselor care privesc în mod direct plasma. Este de aceea interesant de a studia aceste fenomene care se petrec strict în zona de suprafață.

Asemenea studii se pot realiza în modul cel mai eficient folosind plăcuțe martor, fabricate din grafit pirolitic, de dimensiuni reduse 8 x 12 mm2 și care se plasează între plăcile de protecție. Acestea având grosimi de 2- și putând fi ușor montate și demontate din ansamblu reprezintă mijloacele cele mai eficiente pentru studiul fenomenelor dinamice care se petrec la interacțiunea particulelor din plasmă cu pereții tokamak. Mai mult decât atât asemenea plăcuțe martor pot fi folosite pe post similar cu cel al unui detector de urme deoarece informația de parcurs în interiorul său e conformă cu informația asupra energiei particulei incidente. O asemenea plăcuță martor poate fi văzută în Fig. 17.

Se poate demonstra rezoluția acestei metode prin rezultatul obținut în Fig. 18 în care se prezintă profilometria de adâncime măsurată AMS, pentru o plăcuță care a interceptat un flux de deuteriu. Acest flux a fost injectat în interiorul tokamakului de Sistemul Injecției Neutrale (Neutral Beam Injection, NBI) de deuteriu neutru. Energia deuteriului injectat în acest caz este bine definită având 140 keV. De aceea, spectrul din figură relevă până la o adâncime de 5 µm retenția la suprafață a deuteriului cu energiile de echilibru termic din tokamak.

Fig. Plăcuță martor care se poate monta pe suprafața internă a tokamakului

Maximul larg centrat pe adâncimea de 1.5 µm este datorat penetrației în carbon a deuteriului de 140 keV. În fapt, acest maxim este datorat deuteriului provenit de la injecția neutrală care traversează plasma fără să interacționeze cu aceasta și bombardează plăcuța aflată pe partea opusă. Pe de altă parte, lărgimea picului ne dă o măsură a distribuției unghiulare a particulelor împrăștiate pe plasmă sub un unghi de aproximativ 100o.

Fig. Distribuția concentrației deuteriului într-o plăcuță martor din grafit

pentru a observa efectele ale Sistemului de Injecție cu Fascicule Neutre într-un tokamak

În general vorbind, izotopii hidrogenului sunt implementați în suprafața materialelor cu energii între 10-20 keV. Energiile acestor particule pot fi mai mari, așa cum se întâmplă mai sus cu NBI sau cu energii de 1.01 MeV atunci când T este emergent direct din cadrul fuziunii nucleare. Deoarece, acest capitol se referă la fenomene de interacțiune strict cu suprafața materialelor ne vom limita la particule având energia sub 10 keV. În acest scop au fost selectate plăcuțe martor plasate în interiorul tokamakului, dar în zone ascunse pentru incidența directă a particulelor provenite din plasmă, putând să intercepteze numai combustibilul ajuns la temperatura de echilibru al ansamblului de plasma.

Fig. 19 prezintă rezultate ale distribuției de adâncimi atât pentru tritiu cât și pentru deuteriu captat în zonele ascunse de fasciculele directe provenite din plasmă. Așa cum se observă, oscilațiile profilometriei de adâncime există în toate aceste spectre măsurate și se datorează existenței depunerilor unor materiale secundare cum ar fi , 9Be, H și D care se realizează în mod constant în tokamak datorită efectelor de eroziune.

Fig. Profilometria concetrațiilor de deuteriu și tritiu în codepunerile de carbon și beriliu

pe placute de proba din carbon, montate in tokamak in zone ferite de contactul direct cu plasma

În concluzie, aceste depuneri cu infiltrații pe suprafață până la circa 2-3 µm adâncime contribuie în mod evident la umflarea, bășicarea suprafeței și deci la modificarea proprietăților pieselor de protecție a tokamakului.

Studiu comparativ al retenției de combustibil în plăci CFC acoperite si neacoperite cu tungsten

Așa cum arătam în introducere o problema importantă a fost aceea a etanșizării plăcilor la penetrația combustibilului nuclear. De aceea, o comparație elocventă între comportamentul unor plăci etanșeizate prin depuneri de tungsten în comparație cu plăci fără depunere dar, supuse unor condiții experimentale identice ar putea releva efectul modificării produse.

Până în 2009 plăcile de protecție au fost făcute complet din carbon CFC, folosit și ca protecție la temperaturi mari pentru învelișul rachetelor cosmice []. După 2009 s-au studiat efectele interacțiunii plasmei nu doar cu plăci din grafit de tip CFC, dar și cu plăci având Be și W sub formă de straturi depuse pe grafit. În lucrarea de față interesul a fost orientat către studiul retenției izotopilor hidrogenului în plăcile de protecție plasate în interiorul tokamakului.

În perioada 2009-2011, pentru a reduce retenția de combustibil toate plăcile de protecție bazate pe carbon au fost înlocuite cu plăci realizate în conceptul viitorului reactor ITER. De aceea, asemenea sisteme de protecție au căpătat și numele de protecții analoge ITER (ITER like wall = JET ILW). Până la studiile noastre rezultatele retenției în noile plăci de protecție depuse cu tungsten nu erau cunoscute.

Cercetările au fost realizate pe un set de plăci de protecție CFC identice ca poziție, dar diferite ca acoperire (cu tungsten și neacoperite). Fig. 20 relevă poziția plăcilor de protecție din divertor cu numărul 7 (Divertorul extern de la JET).

Fig. Divertorul de la JET (2007-2009)

Plăcile au fost supuse în comun aceleași campanii de descărcări de fuziune în perioada 2007-2009. Experimentul a fost unul special și unic care a pus la dispoziție cercetării date consistente pentru un asemenea studiu. Metodele folosite în acest studiu au fost AMS și metoda Combustiei Totale (FCM). Aceasta deoarece s-a urmărit o caracterizare completă a retenției pe întreaga profunzime a plăcilor de protecție.

Trebuie reamintit că AMS are o rezoluție deosebită la profilometria în adâncime însă nu poate explora adâncimi mai mari de 0.2-. Pentru completitudine și complementaritate s-a folosit metoda FCM care a putut caracteriza retenția în întregul material al plăcilor de protecție, fără însă a putea determina, releva detalii nanometrice – micrometrice ale retenției de combustibil. Pentru realizarea experimentelor prin ambele metode a fost necesară efectuarea unor carotaje în plăcile de protecție pe toată adâncimea acestora. În Fig. 21 sunt redate carotajele efectuate în cele două plăci de divertor, pozitia nr. 7 acoperite și neacoperite cu tungsten.

Fig. Carotajele în plăcile de protecție CFC neacoperite (stânga) și acoperite cu W (dreapta).

Cilindrii s-au extras din poziții poloidale similare:

2b-1c, 3b-2c, 6b-5c and 7b-6c (coloana din mijloc a plăcilor de protecție)

Experimentele AMS de profilometrie de adâncime au fost realizate până la adâncimi de , iar rezultatele au fost exprimate în Bq/g. Fig. 22 prezintă aceste rezultate pentru patru cilindri excavați din plăcile de protecție. Fiecare spectru relevă profilometria de adâncime a concentrației de combustibil în placa acoperită cu tungsten și cea neacoperita cu tungsten.

Fig. 22 Profilometrii în adâncime ale retenției de T în CFC acoperite și neacoperite cu W.

Plăcile de protecție analizate prin AMS au fost expuse în tokamak în perioada2007-2009

Se poate observa din Fig. 22 că în intervalul de 20 µm explorat prin AMS retenția de tritiu în tungsten este de circa 10 ori mai scăzută decât în plăcile neacoperite. În plus, plăcile depuse cu tungsten prezintă un grafic al profilometriei mult mai neted decât cel corespunzător plăcilor neacoperite, efect care se datorează structurii rugoase corespunzătoare ultimului caz. Rezultatele numerice ale inventarului de tritiu măsurat prin ambele metode sunt prezentate în Tabel 4.

La o primă privire asupra datelor din tabel s-ar putea crede că între AMS și FCM există o puternică nepotrivire de date. De exemplu, valoarea medie AMS pentru raportul placă acoperită / placă neacoperită este de 13.5, în timp ce pentru FCM este de 1.3. Totuși, această diferență nu este una reală, ea fiind rezultatul doar a modului de măsură a celor două metode. Astfel, FCM obține valoarea inventarului de T corespunzător întregii probe analizate, pe care o combustionează (explodează) pentru a putea măsura fără autoabsorbție. De aceea, FCM va măsura de fapt inventarul de T corespunzător întregii adâncimi a probei măsurate, în cazul acesta de . Pe de altă parte, AMS a realizat măsurarea profilometrică de adâncime numai până la 20 µm, care corespunde aproximativ cu grosimea stratului de depunere de tungsten. Pentru a

Tabel Perspectivă comparativă -PAC și FCM a rapoartelor inventarului de T

măsurat in plăci de carbon cu și fără acoperire din W. AMS a măsurat inventarul în primii 20 µm,

FCM pe întreaga grosime de a filiei subțiri tăiate

obține prin extrapolare valoarea inventarului în cazul măsurării AMS se poate lua în considerare că retenția de tritiu la adâncimi mai mari de 20 µm este practic constantă în interior. Deci, se poate extrapola ultima parte a profilometriei de adâncime până la adâncimea totală de . Cum retenția măsurată prin profilometrie de adâncime AMS reprezintă 2% din adâncime, 20µm/1mm, atunci putem scrie: raportul placă acoperită / placă neacoperită măsurat AMS este egal cu 2/100 x 13. 5 + 98/100 x 1 = 1.24. Se consideră că retenția de T este aceeași la o adâncime mai mare de 20um în ambele plăci de protecție.

La acest moment trebuie însă remarcat că dacă tungstenul ar ecrana, respectiv, ar descrește în mod real retenția de combustibil, ar fi trebuit să avem o diferență importantă și pentru restul celor din adâncime, ceea ce calculul de mai sus infirmă. Un ecranaj total al tungstenului ar fi condus la o nepotrivire între valorile măsurate FCM și corectate AMS. Această estimare ne-a produs suspiciunea și curiozitatea de a studia retenția în toată adâncimea plăcilor de protecție. Pentru aceasta folosind FCM au fost măsurate cele patru perechi de cilindrii excavați și divizați ulterior într-un număr de 6 segmente cu grosimea de . Datorită numărului mare de măsurări segmentele de grosime au fost alese 3 de la suprafața probei și 3 de la sfârșitul adâncimii probei. Valorile obținute sunt date în Tabel 5, iar datele reprezentate corespunzător în grafic sunt prezentate în Fig. 23.

Fig. Resultate ale măsurărilor FCM ale retenției tritiului în volumul

plăcilor de protecție normale și a celor acoperite cu W

Așa cum se observă din aceste valori și din grafice retenția în interiorrul plăcilor de protecție este practic egală pentru plăcile acoperite și neacoperite. Efectul de ecranaj și reducere de retenție produs de stratul de tungsten este în consecință redus doar de un factor de 1.3. Ținând cont că afinitatea tungstenului de a capta în interiorul structurii sale a tritiului este foarte redusă rezultă și faptul că cei 20 µm de strat de tungsten este relativ permeabil la penetrația tritiului.

Principalul motiv al permeabilității tungstenului la tritiu ar putea fi modul defectuos în care a fost depus stratul de tungsten pe placa de protecție. Petru a avea dimensiunea posibilului efect enunțat am realizat o investigare prin Microscopie de Emisie în Câmp (FEM) a straturilor depuse pe probele investigate. Din păcate, neuniformitatea foarte puternică a depunerilor nu ne-a permis o asemenea măsurare, de aceea am comutat încercarea folosind un Microscop Optic Metalografic, Olympus PMG3 Inverted. Și cu ajutorul căruia am reușit să obținem imaginile redate în Fig. 24.

Se poate ușor constata, așa cum este indicat și de către săgeți locașul unde se observă mari goluri în structura de depunere. Acestea vor facilita în mod evident penetrația tritiului prin straturile de tungsten.

Tabel Măsurări FCM ale retenției tritiului în felii cu grosimea de ,

provenite din carotaje cilindrice ale plăcilor de protecție acoperite și neacoperite cu W

Fig. a (stânga) și b (dreapta): Plăcile de carbon au fost acoperite cu un strat de W.

Se observă zone neacoperite cu W, indicate prin săgeți

Determinarea migrărilor de material produse prin eroziune în interiorul incintelor tokamak

Interacția plasmei fierbinți cu temperaturi la nivelul sutelor de milioane de grade Celsius cu materialele incintei de fuziune contribuie la erodare și în consecință la migrarea de materiale de la o zonă la alta. Pentru a obține informații cât mai exacte asupra zonelor erodate, a traseului urmat de materialul erodat în incinta tokamak și a locurilor de depozitare finală (depunere, co-depunere) sunt necesare studii folosind marcări specifici.

Înțelegem prin marcări specifici cantități mici de material introduse între plăcile de protecție sau implementate în acestea care să fie constituite din materiale (izotopi), identificabile ușor în contextul depunerii sau implementării în structuri complexe de alte materiale. În cadrul instalației JET sunt preconizate a fi folosite metode de trasare a migrării de material cu marcări din zona de masă 10 (10Be, 10B, ș.a.). Borul va fi folosit ca material component în materialele de fabricare a unor plăci de protecție din tokamak.

În lucrarea de față au fost abordate studii privitoare la posibilitatea măsurării cu mare acuratețe și sensibilitate a unor cantități infime de asemenea marcări. Aceasta pentru a determina cantitățile minimale ce pot fi utilizate ca trasori în incinta tokamak. Condiția fiind necesară deoarece orice material străin în tokamak produce perturbații ale câmpului magnetic și ale confinării plasmei și de aceea orice material străin ce se introduce va fi necesar să fie în cantități cât mai reduse. În acest context AMS având o sensibilitate de analiză deosebită poate să analizeze concentrații foarte mici de marcări specifici.

În cele ce urmează prezentăm rezultatele experimentelor de determinare a sensibilității în măsurarea concentrației de 10Be în 9Be (stabil) și a concentrației de 10B în carbon.

Instalația folosită a fost cea de la tandemul de 1MV prezentată în capitolul 2. Un spectru experimental obținut este arătat în Fig. 25, de mai jos.

Fig. Spectru bi-parametric AMS al concentrației 10Be

Se poate observa, o bună separare a 10Be de 10B, iar evaluarea datelor experimentale a condus la stabilirea sensibilității de detecție. Pentru această determinare au fost folosite probe albe, iar informația înregistrată a corespuns limitei minimale de detecție. În cazul de față s-a obținut o valoare a fondului de 2,7×10-14 care reprezintă și limita de detecție. Izotopul 10Be a fost măsurat cu o precizie de 1,2%. În consecință, marcării conținând 10Be pot fi limitați cantitativ la câteva mg de material în locurile de implantare. Având în vedere însă că 10Be poate fi folosit pentru marcarea unei cantități de carbon care să fie apoi implantat în pereții tokamakului, cantitatea de material străin introdusă va putea să fie practic „invizibilă”.

Elementul 10B este în general acompaniator al elementului 10Be și poate fi folosit în același scop. În lucrarea prezentă s-a avut în vedere cercetarea de a pune în evidență urme de 10B în carbon tocmai pentru a stabili limitele în care se poate încadra o asemenea metodă de urmărire a transportului de material.

Experimentele au fost realizate într-un mod similar cu cele folosite pentru Be. Un spectru bi-parametric pentru conținutul de B într-o probă având concentrația de 10- raportului B/C este redată în Fig. 26. Concentrația este echivalentă cu 0.22 ng/g C. Se observă din Fig. 26 eliminarea oricăror altor interferențe moleculare, inclusiv cea a beriliului.

Pentru a stabili nivelul de sensibilitate a fost măsurată o proba albă, iar spectrul obținut este redat în Fig. 27. Înregistrarea experimentală a fost făcută pentru peste 2400 s, iar în acest timp numărul de evenimente acumulate a condus la concluzia că valoarea sensibilității este de 3.1 x 10-12 B/C cu o deviație standard de 10%. Aceste valori mai ridicate reprezintă totuși valorile cele mai scăzute valori optenabile în lume și se datorează faptului că borul este un element stabil în natură. Totodată, aceste experimente au stabilit și limitele între care AMS poate măsura concentrații de bor în gazde de carbon. Astfel aceste limite se încadrează de la valoarea minimală de 0.0031ng/g până la 10-5 B/C (în ng).

Fig. Spectrul unei probe albe cu o concentrație de 10-10 for the B/C

Fig. Proba albă, grafit pur, fără B. Efectul de memorie al sursei de ioni

este redat de către atomii de B înregistrați în spectru

Rezultate AMS ale studiului deuterării componentelor (erodate, depuse) expuse unor descărcări lungi temporale, la Tore Supra

Scopul tokamakurilor este acela să obțină o plasmă de fuziune stabilă pentru perioade cât mai lungi de timp. Este evident că în aceste condiții suprafața incintei tokamakului va fi supusă unor interacțiuni intense ale marginii plasmei de fuziune. Efectele importante ale acesteia sunt cele ale migrării de material, prin eroziune și depunere, și reținerea de combustibil nuclear în acesta. O descărcare de fuziune prelungită, datorită unor fluxuri termice și de particule foarte mari, poate avea efecte nedorite asupra componentelor tokamakului. Tehnologia actuală însă n-a reușit să mențină pentru o perioadă lungă de timp reacția de fuziune din tokamakuri. Acest fapt a stat la baza lipsei studiului interacțiunii prelungite plasma fuziune – pereți. Însă acest deziderat poate fi îndeplinit prin crearea unei descărcări electrice în plasma pentru un timp lung, dar care să nu producă reacții de fuziune.

În acest sens, s-a construit la CEA, Franța, unul dintre cele mai mari tokamak-uri, care aprinde o plasmă pe care o confinează cu ajutorul unor magneți toroidali supraconductori. Această caracteristică constructivă, a magneților supraconductori, stă și la baza denumirii sale, Tore Supra.

Studii ale expunerii la descărcărea electrică în deuteriu s-au făcut pe materialele provenite din componentele Limitatorul Toroidal de Pompare (TPL), situat în partea de jos a incintei. Acesta are o structură castelată, în formă de disc plat toroidal (Rint = 2,2 m, Rext = 2,7 m), compusă din 12096 de plăci de CFC, cu o suprafață de 7,6 m2. Distribuția toroidală a acestor plăci determină 576 de benzi, numite "finger", care conțin 21 de plăci distribuite radial, Fig. 28.

Fig. Sectiune din limitatorul toroidal de pompare de la Tore Supra.

Acestea sunt primele studii AMS realizate pe plăci demontate din tokamak-ul de la Tore Supra.

Investigarea AMS a realizat profilometrii ale concentrațiillor de deuteriu în adâncimea plăcilor de protecție TPL. Din Fig. 28 se poate constata că TPL este supus atât unor procese de erodare, cât și unora de depunere, cu straturi mai subțiri sau mai groase de carbon amorf. Măsurările ultra-sensibile AMS au relevat retențiile de deuteriu în toate aceste materiale.

S-au analizat 11 astfel de probe (Tabel 6) demontate din structura TPL, care au fost tăiate astfel încât să corespundă dimensiunilor acceptate de sursa de ioni AMS, max 7x7x3 mm. Locul de proveniență al acestor probe se regăsesc marcat cu “x” în Fig. 29.

Fig. Sectorul de TPL din care au fost demontate probele primite de la CEA.

Cu X sunt marcate pozitiile probelor care au fost analizate in aceasta etapa.

Tabel Descrierea probelor primite de la CEA

Spectrele PAC ale tuturor probelor investigate sunt prezentate în Fig. 30. Graficul prezintă concentrația dată ca raport de atomi de D / atomi de C în funcție de timpul de pulverizare a craterului probei, care este direct proporțional cu adâncimea.

Retenția deuteriului este mai mare în acele plăci provenite din zone cu depuneri, față de cele extrase din zonele în care a predominat fenomenul de eroziune. Plăcile cu depuneri groase sunt: F5T9Q2, F26T1 (B5, RD, RU), F27T4Q2, iar cu depuneri subțiri: F10T19Q3, F27T20Q1. Plăcile cu un efect al erodării mai pronunțat sunt : F5T1 (RD, RU), F5T2Q2, F27T8Q1. Maximele concentrațiilor se găsesc, de regulă, pe suprafețele plăcilor, mai puțin în cazul plăcuței aparținând poziției toroidale cu nr. 26 (F26T1 (RD, RU)), unde retenția a avut loc la adâncimi mai mari.

Placa F27T20Q1 a dat cea mai mică retenție de D, apropiată de valoarea probei albe. Există presupunerea că acest rezultat s-a datorat poziționării greșite a probei în carusel, cu fața inversată. Se poate trage însă concluzia că deuteriul nu strabate întreaga grosime a plăcii.

Placa F5T1RD după aproximativ 3600 s de pulverizare prezintă o cădere abruptă a concentrației. Aceasta se poate datora defectelor interne ale probei sau disfuncționalității accidentale a instalației AMS.

Graficele Fig. 31 și Fig. 32 arată că nu există diferențe mari de concentrații pe distribuțiile radiale pentru „finger”-ul 5 și 27.

Fig. Concentrația de deuteriu în funcție de adâncime pentru toate probele măsurate

Fig. Concentrația de deuteriu în funcție de adâncime pentru

probe demontate din poziția toroidală nr. 5 și diverse poziții radiale.

Fig. Concentrația de deuteriu în funcție de adâncime

pentru probe demontate din poziția toroidală nr. 27 și diverse poziții radiale

Concluzii

Scopul acestei lucrari a fost sa aplice practic metodica AMS unor analize elementale pe materiale expuse plasmelor de tokamak. Spectrometria de masă cu ioni accelerați se dovedeste a fi superioara altor metode similare care fac analize elementale, datorita sensibilitatii sale. Ajunge pana la concentrații de 10–15 atomi izotopi/atomi matrice.

Un specific aparte al acestei teze este ca prin AMS a facut analize de Profilometrii in Adancime a Concentratiilor elementale pe materiale solide sub forma de placi. Acest tip de analize fiind apanajul unor metodici in fapt mult mai putin sensibile. S-a dovedit a fi o tehnica puternic penetranta in material, pana la zeci de um, cu o rezolutie in adancime foarte buna.

Aceasta a implicat o serie de modificari aduse instalatiei AMS din Bucuresti, aferenta acceleratorului de 9MV. Acestea s-au dovedit a fi imbunatatiri necesare si eficiente care au inlocuit cu succes incercarile mai vechi de a face PAC cu AMS.

Avand experienta castigata la acceleratorul de 9MV s-au facut deja modificarile necesare aplicarii PAC prin AMS si la noua instalatie a acceleratorului achiziotionat recent de 3MV. Cercetarile in domeniul analizelor materialelor folosite in fuziune pot fi angrenate de acum inainte si in cadrul acestei noi instalatii.

De asemenea un alt obiectiv al tezei a fost analiza elementala a marcărilor specifici folositi in materialele din tokamak pentru a se afla informații cât mai exacte asupra zonelor erodate, a traseului urmat de materialul erodat în incinta tokamak și a locurilor de depozitare finală (depunere, co-depunere). In cazul de fata marcarul folosit a fost unul usor, din zona de masă 10 (10Be, 10B) în matrice de grafit. Toate cele trei elemente fiind folosite in tokamak. Acest studiu s-a facut folosind exclusiv o instalatie AMS dedicata, cea existenta la acceleratorul nou de 1MV.

S-a lucrat cu cantități de probă foarte mici, fiind vorba de mase în domeniul miligramelor, la 1MV. Iar izotopul din proba de analizat este într-o cantitate infimă în comparație cu matricea care îl conține. Pentru realizarea PAC probele sunt placute de dimensiuni mici, cu mase de ordinul gramelor, la 9MV. Astfel de esantioane sunt usor de obtinut din incinta tokamakului. S-a analizat in volumul acestor probe deoarece atomii hidrogenoizi (deuteriu, tritiu) au o mare mobilitate mare în diversele materiale.

În instalațiile tokamak eroziunile de material, transportul și codepunerile acestuia pe suprafața interioară a pereților și a divertorului constituie o importantă analiză ce se poate realiza prin spectrometria de masă cu ioni accelerați. Astfel se pot depista migrațiile și retențiile de deuteriu și tritiu în întreaga incintă a tokamakului. Așa se pot observa efectele oscilatiilor de tip ELM (edge local modes) si a instabilităților minore si majore de tip disruptii asupra PFC.

In concluzie, AMS a facut analize de mare sensibilitate si rezolutie in adancime ale concentratiilor elementelor usoare, D si T, practic combustibilul nuclear al reactoarelor de fuziune, in placile de protectie si in materialele similare acestora obtinute in laborator. Teza de fata aduce o dovada in plus necesitatii aplicarii AMS in cercetarile instalatiilor de fuziune. Si arata ca toate cele 3 acceleratoare din IFIN-HH (1MV, 3MV si 9MV) pot sa participe in cadrul colaborarilor stiintifice dezvoltate de tokamakuri prin aplicarea unei metodici de analiza elementala foarte competitiva. Tehnica spectrometriei de masă cu ioni accelerați, prin posibilitatea analizării celor peste 100 de radionuclizi, poate avea aplicabilitate în foarte multe domenii.

…………………………………………………………………..

În fizica nucleară are posibilitatea de a efectua măsurări ale secțiunilor de reacție și ai timpilor de viață pentru radionuclizii produși de radiația cosmică. În paleoclimatologie, în paleogeomorfologie se pot evalua modificări ale reliefului în timp. În paleoantropologie se studiază siturile cu fosile umane și animale. În geologie se fac analize cu trasori ai apelor subterane și se determină eroziunea scoarței terestre. În astrofizică se studiază diverse materiale de origine extraterestră.

În activitățile medicale este o preocupare deosebită în a micșora pe cât posibil iradierea în scopuri medicale și de cercetare, iar metodica AMS vine cu un avantaj considerabil aici prin faptul că poate măsura cantități suficient de mici de izotopi de viață lungă.

Dezvoltarea tehnologică masivă a zilelor noastre implică pe lângă beneficiile care decurg din aceasta și anumite costuri la care se ajunge din necesitatea de a preveni și a înlătura eventualele poluări chimice și nucleare, care pot să afecteze mediul înconjurător natural. Mediul înconjurător poate fi afectat la nivel local sau la scară globală. Pentru aceasta este necesar controlul permanent al instalațiilor care pot produce poluări. Aceasta se face prin intermediul măsurărilor preventive, prin care se pot detecta pierderile de poluanti în faza incipientă când cantitățile pierdute sunt foarte mici. Sunt destule tehnici de măsurare a diferiților poluanți care se folosesc în funcție de specificul fiecărui poluant. Prin spectrometria de masă cu ioni accelerați se pot face analize care să aibă scop preventiv acolo unde există riscul poluării cu diferiți izotopi toxici. De aceea este foarte utilă în detecția și prevenția diferitelor pierderi de tritiu din instalații.