Radioactivitatea Cosmogenica In Rezervoarele Geosferei

INTRODUCERE

Atmosfera Pamantului, invelisul gazos al acestuia, este un sistem deschis ce schimba caldura si substanta atat cu suprafata Pamantului, cat si cu spatiul interplanetar. Din punct de vedere al studiului izotopilor radioactivi produsi de interactia radiatiilor cosmice cu moleculele de aer, este importanta numai patrunderea in atmosfera a radiatiei corpusculare. Radiatia corpusculara incidenta la suprafata atmosferei este compusa din particule incarcate, in principal, protoni si particule , de origine galactica. Aceasta radiatie ajunge la partea superioara a atmosferei ca un fascicul izotrop si omogen, ce variaza in timp in functie de interactia sa cu particulele emise de Soare in timpul exploziilor solare.

Particulele incarcate ce formeaza radiatia cosmica incidenta interactioneaza cu campul magnetic al Pamantului si patrund in atmosfera, in cea mai mare parte, la poli. Particulele cu energii mari pot patrunde in atmosfera si la Ecuator. Ca urmare a interactiei acestor particule cu moleculele de aer se genereaza izotopi radioactivi de origine cosmogenica avand sursa uniform distribuita pe longitudine, cu un gradient in directie N-S si cu o variatie temporala cu o perioada de 11 ani, corespunzatoare ciclulului petelor solare.

Radionuclizii cosmogenici au timpi de injumatatire ce variaza de la cateva minute la cateva milioane de ani. Ei pot fi gasiti in toate componentele geosferei, ocean, sedimente, biosfera, calota de gheata, etc., chiar daca se produc cu precadere in atmosfera.

Acesti radionuclizi se ataseaza rapid de particulele de aerosol, dinamica lor in atmosfera fiind cea a aerosolilor. Principalul mecanism de eliminare a aerosolilor din atmosfera, respectiv a izotopilor produsi de radiatia cosmica, si modalitatea de patrundere in alte rezervoare geofizice, il constituie antrenarea prin precipitatii.

Interesul pentru studiul radioactivitatii naturale cosmogenice s-a nascut odata cu dezvoltarea tehnicilor de detectie a radioactivitatii scazute. Cantitatea de substanta bombardata de radiatia cosmica si care genereaza nuclee radioactive prin reactii de fragmentare este extrem de diluata in aerul atmosferic. Anii 1950-1960 marcheaza inceputul studiului si al masuratorilor radiatiei cosmice si a interactiei acesteia cu moleculele de aer. In lucrari ca Cruikshank et al. (1956), Lal (1963), Lal & Peters (1962, 1967), Junge et al. (1961), Junge (1963) este determinata functia sursa a acestor radionuclizi in atmosfera si dependenta ei de latitudine si altitudine.

Tot in aceasta perioada a inceput utilizarea acestor izotopi ca trasori in studiul diferitelor procese geofizice.. In studiul proceselor din atmosfera se utilizeaza ca trasor Be7. Acesta are un timp de injumatatire de 53 de zile, comparabil cu scara de timp a proceselor din atmosfera, este continut in cea mai mare parte in atmosfera si este usor de detectat deoarece se dezintegreaza prin emisie de radiatie . Dintre lucrarile care utilizeaza Be7 in studiul precipitatiilor si al circulatiei statosferice se numara si Davidson et al. (1966), Seitz et al. (1968) si Bhandari et al. (1966).

Be7, ca si ceilalti izotopi cosmogenici, se ataseaza rapid pe particulele de aerosol astfel ca Be7 este potrivit ca trasor in studiul dinamicii aerosolului atmosferic si, in special, la determinarea timpilor de rezidenta a aerosolilor in atmosfera Mai recent interesul utilizarii Be7 ca trasor in atmosfera s-a concentrat in doua directii: a) studiul variabilitatii concentratiei de Be7 la sol si utilizarea lui ca indicator al schimbului de masa dintre stratosfera si troposfera si b) testarea schemelor de parametrizare a precipitatiilor in modelele de circulatie generala.

a) Studiul variabilitatii spatio-temporale a concentratiei Be7 in aer a fost posibil numai din anii 1980. Studiile de variabilitate climatica utilizeaza metode statistice si necesita siruri de valori masurate sau modelate mai lungi de 20 de ani. Una dintre primele lucrari de acest fel este Feely et al. (1988). Concluzia acestei lucrari este ca valoarea concentratiei Be7 la sol este influentata de patru procese: precipitatiile, transportul turbulent vertical, advectia in directia meridianala si schimbul de masa dintre stratosfera si troposfera, la fiecare statie si pentru fiecare anotimp unul dintre acestea fiind mai important.

b) Una din problemele modelelor de circulatie generala a atmosferei o constituie parametrizarea precipitatiilor. Deoarece concentratia Be7 la sol depinde puternic de precipitatii, din anii 1990 acesta este utilizat pentru testarea schemelor de parametrizare a precipitatiilor prin realizeazarea unui model de difuzie a Be7 in atmosfea ce utilizeaza campuri ale parametrilor atmosferei generati de un model de circulatie generala. Compararea valorilor concentratiei Be7 modelate cu cele masurate la diferite latitudini poate da informatii despre estimarea cantitatii de precipitatii si a extinderii sistemelor noroase simulate de modelul de circulatie generala.

Masuratorile de radioactivitate a mediului sunt mai costisitoare si nu se efectueaza la atat de multe statii ca si masuratorile parametrilor meteorologici. Utilizarea profilului vertical al temperaturii si a cantitatii de precipitatii masurate, permite calcularea timpului de rezidenta al aerosolilor cu multa exactitate (Talpos & Cuculeanu, 1997-2) cu modelul realizat in aceasta lucrare.

. Din aceasta analiza rezulta ca valorile concentratiei Be7 la sol au variabilitate spatiala latitudinala determinata de variatia latitudinala a sursei si a cantitatii de precipitatii si ca in proportie de minim 18% variabilitatea temporala este determinata de variatia temporala a sursei. Corelatia dintre concentratia Be7 la sol si cantitatea de precipitatii a pus in evidenta scaderea acesteia de la ecuator spre poli si dependenta ei de anotimp.

Capitolul I. Radioactivitatea cosmogenica

Radionuclizii cosmogenici se ataseaza de particulele de aerosol asa incat studiul dinamicii lor in atmosfera presupune cunoasterea dinamicii aerosolului atmosferic.

Prin particule de aerosol se intelege, in Fizica Atmosferei si Meteorologie, particulele fine, solide sau lichide (mai putin hidrometeorii) aflate in suspensie in aerul atmosferic.

Radionuclizii cosmogenici au timpi de injumatatire ce variaza de la cateva minute la cateva milioane de ani. Ei pot fi gasiti in toate componentele geosferei, ocean, sedimente, biosfera, calota de gheata, etc. chiar daca se produc cu precadere in atmosfera.

1.1. Radiatia corpusculara

Atmosfera Pamantului, invelisul gazos al acestuia, este un sistem deschis ce schimba caldura si substanta atat cu suprafata Pamantului, cat si cu spatiul interplanetar. Din punct de vedere al studiului izotopilor radioactivi produsi de interactia radiatiilor cosmice cu moleculele de aer, este importanta numai patrunderea in atmosfera a radiatiei corpusculare. Radiatia corpusculara incidenta la suprafata atmosferei este compusa din particule incarcate, in principal, protoni si particule , de origine galactica. Aceasta radiatie ajunge la partea superioara a atmosferei ca un fascicul izotrop si omogen, ce variaza in timp in functie de interactia sa cu particulele emise de Soare in timpul exploziilor solare.

Particulele incarcate ce formeaza radiatia cosmica incidenta interactioneaza cu campul magnetic al Pamantului si patrund in atmosfera, in cea mai mare parte, la poli. Particulele cu energii mari pot patrunde in atmosfera si la Ecuator. Ca urmare a

interactiei acestor particule cu moleculele de aer se genereaza izotopi radioactivi de origine cosmogenica avand sursa uniform distribuita pe longitudine, cu un gradient in directie N-S si cu o variatie temporala cu o perioada de 11 ani, corespunzatoare ciclulului petelor solare.

Prin radiatie cosmica se va intelege numai acea parte a radiatiei corpusculare incidente cu energii suficient de mari pentru a produce reactii nucleare, adica particule cu energii mai mari de cativa zeci de MeV/nucleon.

Tabelul 1.1 (Lal & Peters, 1967) cuprinde radionuclizii produsi in atmosfera de radiatia cosmica cu timpul de injumatatire mai mare de o zi. Acelasi tabel cuprinde timpii de injumatatire ai acestora, tipul de radiatie pe care o emit si principalele nuclee tinta ce conduc la aparitia lor. Tabelul nu cuprinde radionuclizii cosmogenici detectati, dar cu timp de injumatatire mai mic de o zi: 28Mg (21h), 24Na (15h), 38S (2,9h), 31S (2,6h), 39Cl (1h), 38Cl (37m), 32Cl (32m). Datorita timpului mic de injumatatire, aplicatiile lor in geofizica se limiteaza la studiul turbulentei si a mecanismelor de spalare din troposfera joasa.

Tabel 1.1 Izotopii produsi de radiatia cosmica in atmosfera (Lal & Peters, 1967)

Radiatia cosmica are o componenta galactica si una solara si este formata, in principal, din particule incarcate, cam 90% protoni si 10% particule cu urme de nuclee cu numere atomice pana la 82 (Friedlander, 1989). Majoritatea particulelor energetice au o sursa galactica. La traversarea spatiului galactic aceste particule au fost imprastiate de catre campurile magnetice slabe de acolo, astfel incat aceste particule ajung cu o distributie izotropa in sistemul nostru solar. In mod similar, campurile magnetice slabe si fluctuante din sistemul nostru solar imprastie particulele solare. Astfel, practic nu exista nici o variatie in directia est-vest (longitudinal) in fluxurile de particule ce patrund in atmosfera (Friedlander, 1989). Particulele incarcate cu energii mari pot strabate liniile de camp ale campului magnetic terestru si pot patrunde in atmosfera la ecuator. Spre polii magnetici, particulele cu energie din ce in ce mai mica pot patrunde in atmosfera, producandu-se un gradient in directia nord-sud (latitudinal) al fluxului de particule mai putin energetice (Hillas, 1972). Protonii galactici domina productia de radionuclizi in atmosfera cu exceptia atmosferei inalte din apropierea polilor magnetici unde protonii solari pot avea o contributie importanta. Contributia protonilor solari la productia totala este de cateva procente sau chiar mai mica (Lal & Peters, 1967).

Atasarea Be7 de particulele de aerosol

Radionuclizii cosmogenici se ataseaza pe particulele de aerosol asa incat studiul dinamicii lor in atmosfera presupune cunoasterea dinamicii aerosolului atmosferic.

Prin particule de aerosol se intelege, in Fizica Atmosferei si in Meteorologie, particulele fine, solide sau lichide (mai putin hidrometeorii) aflate in suspensie in aerul atmosferic. Totalitatea particulelor de aerosoli solizi formeaza componeneta solida si cea de particulele lichide formeaza componenta lichida.

Dimensiunile particulelor de aerosoli acopera un spectru dimensional destul de larg: de la cateva sutimi de microni (clusteri moleculari) la cativa zeci de microni.

Cea mai mare parte a particulelor de aerosol provin in atmosfera de la suprafata solului (surse naturale sau antropice). O parte dintre ele provin in atmosfera din interiorul pamantului prin emisii vulcanice, din spatiul extraterestru (praful cosmic si meteoriti), iar o parte se formeaza chiar in atmosfera in urma unor reactii chimice dintre unele componente gazoase, numite procese de conversie gaz-particula.

Concentratia particulelor de aerosol variaza de la un loc la altul, iar pentru un loc dat variaza in timp. Variatia in spatiu si in timp a concentratiei de aerosol depinde puternic de distanta fata de sursa, de viteza de emisie a sursei, de viteza de transport turbulent si convectiv, de eficienta mecanismelor de eliminare a aerosolului din atmosfera si de parametrii meteorologici ce influenteaza asupra distributiei orizontale si verticale a aerosolului.

Datele experimentale indica o scadere a concentratiei de aerosol cu inaltimea.

In functie de dimensiunile caracteristice, particulele de aerosol se divid in trei grupe principale: particule Aitken, avand raza r0,1m; particule mari, avand raza 0,1m<r1m; particule gigant, avand raza r>1m.

Cea mai mare parte a radionuclizilor cosmoe de aerosol

Radionuclizii cosmogenici se ataseaza pe particulele de aerosol asa incat studiul dinamicii lor in atmosfera presupune cunoasterea dinamicii aerosolului atmosferic.

Prin particule de aerosol se intelege, in Fizica Atmosferei si in Meteorologie, particulele fine, solide sau lichide (mai putin hidrometeorii) aflate in suspensie in aerul atmosferic. Totalitatea particulelor de aerosoli solizi formeaza componeneta solida si cea de particulele lichide formeaza componenta lichida.

Dimensiunile particulelor de aerosoli acopera un spectru dimensional destul de larg: de la cateva sutimi de microni (clusteri moleculari) la cativa zeci de microni.

Cea mai mare parte a particulelor de aerosol provin in atmosfera de la suprafata solului (surse naturale sau antropice). O parte dintre ele provin in atmosfera din interiorul pamantului prin emisii vulcanice, din spatiul extraterestru (praful cosmic si meteoriti), iar o parte se formeaza chiar in atmosfera in urma unor reactii chimice dintre unele componente gazoase, numite procese de conversie gaz-particula.

Concentratia particulelor de aerosol variaza de la un loc la altul, iar pentru un loc dat variaza in timp. Variatia in spatiu si in timp a concentratiei de aerosol depinde puternic de distanta fata de sursa, de viteza de emisie a sursei, de viteza de transport turbulent si convectiv, de eficienta mecanismelor de eliminare a aerosolului din atmosfera si de parametrii meteorologici ce influenteaza asupra distributiei orizontale si verticale a aerosolului.

Datele experimentale indica o scadere a concentratiei de aerosol cu inaltimea.

In functie de dimensiunile caracteristice, particulele de aerosol se divid in trei grupe principale: particule Aitken, avand raza r0,1m; particule mari, avand raza 0,1m<r1m; particule gigant, avand raza r>1m.

Cea mai mare parte a radionuclizilor cosmogenici (70%) se produce in stratosfera. Pentru studiul dinamicii acestor radionuclizi este necesara cunosterea concentratiei si a functiei de distributie dimensionala a aerosolilor in stratosfera. Prezenta particulelor de aerosoli in stratosfera este indicata de observatii si fenomene meteorologice. Majoritatea acestor observatii sunt indirecte, cum ar fi cele optice, si care dau o descriere calitativa sau limitele de variatie a dimensiunii particulelor si ordinul de marime al concentratiei. Aerosolii din stratosfera isi au originea in praful cosmic, meteoriti, eruptii vulcanice, aerosol troposferic si particule de gheata sau picaturi de apa subracita ce ajung in stratosfera in conditiile schimbului de masa dintre aceste doua regiuni ale atmosferei si in urma experimentelor nucleare.(fig. 1.1.)

Fig. 1.1.Curba de distributie dimensionala medie a aerosolilor in stratosfera cu indicarea originii celei mai probabile pentru diferite inaltimi in atmosfera: 1A- altitudini in apropierea troposferei, 1B- altitudini peste 20km; 2,3- limitele de confidenta ale distributiilor dimensionale; 4- calculata din echilibrul difuzie- sedimentare la 20km; 5- distributia volumica corespunzatoare curbei 1 si 6- distributia dimensionala relativa conform lui Taevastu si Mellis (1955) (Junge et al., 1961) .

Izotopii formati prin interactia radiatiei cosmice cu moleculele din atmosfera se ataseaza rapid de particulele de aerosoli de dimensiuni submicronice. Pentru studiul difuziei lor in atmosfera este interesant de determinat timpul de viata al nucleelor radioactive ca nuclee libere.

Teoria Smoluchowsky de fuziune a aerosolilor prevede o viteza de atasare a aerosolilor, de forma:

(1.1)

unde: D, Dr- coeficientii de difuzie a celor doua particule de raze r si r’, n- concentratia de aerosoli si nr- concentratia de aerosoli cu raze cuprinse intre r si r+dr. In cazul atasarii izotopilor de aerosoli: Dr<<D si r’<<r, si deci:

(1.2)

Aceasta expresie reprezinta o dependenta liniara a variatiei temporale a concentratiei de izotopi liberi de raza aerosolior r. Pentru aerosoli cu r<< (- drumul liber mediu al nucleelor radioactive) dependenta trebuie sa fie ~r3. Aceasta neconcordanta se datoreaza faptului ca teoria Smoluchowsky presupune ca fluxul de izotopi spre suprafata particulei de aerosol este functie numai de gradientul de concentratie la suprafata particulei. Lassen (1961) a aratat ca acest flux la suprafata nu poate fi mai mare de , unde este viteza medie a gazului de izotopi. Concentratia izotopilor in jurul unei particule de aerosol, trebuie sa fie constanta pe o distanta l aproximativ egala cu drumul liber mediu al izotopilor. Cu unele ipoteze simplificatoare, fluxul de nuclee radioactive spre o particula de aerosol functie de distanta de la centrul particulei este:

pentru r+l (1.3)

si la suprafata particulei, (1.4)

unde este componenta vitezei medii a izotopilor perpendiculara pe suprafata particulei de aerosol. Solutia ecuatiei de difuzie stationara pentru fluxul este:

(1.5)

sau: (1.6)

Daca pentru izotopii cosmogenici s-a gasit D=0,05cm2s-1, atunci ei sunt formati dintr-un atom radioactiv si un cluster de ~10 molecule de aer, avand =1,1 104cms-1 si l1,5 10-6cm. Cu aceste valori, pentru r>1,8m solutia teoriei Lassen conduce la acelasi rezultat ca si teoria Smoluchowsky, iar pentru r<0,028m se obtine:

(1.7)

Pentru r>>l, adica pentru r>0,1m, rezulta:

(1.8)

Teoria Lassen a fost verificata prin expunere la radiatii a unor aerosoli cu raze diferite, pana la obtinerea echilibrului radioactiv. S-a determinat raportul dintre activitatea aerosolilor dupa atasarea izotopilor radioactivi si s-a comparat cu rezultatele teoretice. Comparatia cu datele exprimentale a dus la concluzia ca teoria Lassen este valabila pentru domeniul dimensional de interes al izotopilor si aerosolilor din atmosfera.

Timpul de viata al radionuclizilor liberi pana la atasarea de arerosoli se determina cunoscand distributia dimensionala nr a aerosolilor si limitele de variatie ale dimensiunii acestora, r1<r3. Descresterea totala a concentratiei izotopilor liberi prin atasare pe aerosoli este:

(1.9)

Pentru o functie de distributie de forma celei din fig. 1.2 (curba 1), s-a obtinut Smoluchowsky=21s si Lassen=80s. Timpii de viata ai izotopilor liberi sunt mici, in raport cu timpii de injumatatire a majoritatii radionuclizilor cosmogenici de interes si deci, atasarea lor se face practic instantaneu dupa producere. Conform teoriei Smoluchowsky (curba 2), 85% din activitatea izotopilor se regaseste pe aerosoli cu raze intre 0,018m si 0,18m, cu un maxim la 0,06m. Conform teoriei Lassen (curba 3), majoritatea izotopilor se ataseaza pe particule cu razele cuprinse intre 0,03m si 0,3m, cu un maxim la 0,09m. In concluzie, domeniul dimensional al particulelor de aerosoli pe care se ataseaza radionuclizii cosmogenici este intre r=0,02m si r=0,3m.

Fig1.2. Distributia dimensionala a aerosolului natural si atasarea aerosolilor. Curba 1- distributia dimensionala tipica pentru aerosolul continental (axa din stanga). Curba 2- viteza de atasare relativa (d(ln n)/dt)- solutia Smolukowsky. Curba 3- analog cu 2- solutia Lassen (axa din dreapta) (Junge, 1963)

Radioactivitatea cosmogenica in rezervoarele geosferei

Intreaga geosfera, adica atmosfera si toate partile planetei care interactioneaza direct sau indirect cu aceasta, contine izotopi radioactivi produsi de radiatia cosmica. S-au gasit astfel de nuclee in apa oceanelor si in sedimentele de pe fundul acestora, in biosfera si in sol, in calota de gheata polara, in roci si in substanta erodata.

Radionuclizii produsi de radiatia cosmica in geosfera, desi in cantitate mica, sunt de mare interes datorita aplicatiilor in diverse ramuri ale stiintei. In particular, aceste nuclee radioactive sunt foarte potrivite pentru utilizarea ca trasori in studiul unei mari varietati de procese geofizice si geochimice ce au loc in prezent sau au avut loc intr-un trecut mai mult sau mai putin indepartat.

Cea mai importanta conditie pe care trebuie sa o indeplineasca o substanta pentru a fi utilizata ca trasor este ca sursa si procesele de eliminare dintr-un rezervor terestru sa fie bine cunoscute in spatiu si timp. Atunci se poate determina corect cand, unde si cu ce viteza este introdusa substanta trasoare si care este mecanismul de eliminare din regiunea de interes.

Aceasta conditie este suficient de bine satisfacuta in cazul izotopilor cosmogenici. Distributia geografica si verticala a reactiilor nucleare si viteza lor de producere se pot calcula din masuratorile efectuate asupra radiatiei cosmice, in timp ce sectiunile eficace de interactie pentru diversi izotopi sunt fie masurate direct, fie pot fi determinate din datele obtinute in experimentele cu acceleratoare de particule. Astfel, sursa, viteza cu care aceste nuclee sunt produse in atmosfera, este bine cunoscuta.

Nucleele radioactive se oxideaza rapid si se ataseaza de particule mici de aerosol. Astfel ele participa la miscarea maselor de aer pana cand ajung in troposfera joasa. La nivelul norilor, ele sunt eliminate eficient de catre picaturile de precipitatii, ajungand la suprafata pamantului ca si constituenti ai apei de ploaie.

Continutul unui izotop in diversele rezervoare terestre este determinata de timpul de injumatatire si de proprietatile sale fizice si chimice. Utilitatea unui izotop in investigarea unui anumit proces geofizic depinde in principal de cat de sensibila este distributia acestuia de parametrii ce caracterizeaza procesul. In plus, este necesar sa se decida daca activitatea specifica a izotopilor in rezervorul considerat este suficient de mare pentru a fi masurata cu tehnica actuala si cu cheltuieli rezonabile de timp si bani.

Distributia diferitilor izotopi in principalele rezervoare: stratosfera, troposfera, suprafata solului (incluzand biosfera), stratul de suprafata al oceanelor, stratul de adancime al oceanelor si sedimentele oceanice este prezentata in Tabelul 1.2.(Lal & Peters, 1967). Calculele se bazeaza pe urmatoarele valori ale coeficientilor de schimb:

media timpului de inlocuire a aerului stratosferic s-a considerat 2 ani;

schimbul C14O2 si al Kr81, Ar39, Ar37 la interfata aer-ocean a fost calculat pe baza investigatiilor cu carbon radioactiv si din masuratorile directe ale concentratiei de gaze rare in apa oceanelor; media timpului de inlocuire a apei oceanelor s-a considerat 1000 de ani.

Tabel 1.2. Continutul global al izotopilor in principalele rezervoare terestre (Lal & Peters, 1967)

Din Tabelul 1.2., se observa ca distributia stationara in cele cinci rezervoare principale difera semnificativ de la un izotop la celalalt. Cazurile extreme sunt Be10 si Al26 care au 99% din inventar fie in sedimentele oceanice, fie depus in litosfera si Ar37, 39 pentru care 99% din inventar este in atmosfera.

In lucrarea Brost et al. (1991) se prezinta bilantul Be7 in atmosfera simulat de un model de difuzie tridimensional precum si valorile fluxurilor de schimb dintre rezervoare. Tabelul 1.3. cuprinde valorile simulate ale bilantului Be7 pentru intreaga atmosfera, care este dominata de stratosfera.

Tabel 1.3. Bilantul anual mediu simulat al Be7 in atmosfera (Brost et al., 1991)

Conform estimarilor lui Brost et al. (1991) pierderea Be7 din atmosfera se datoreaza in proportie de 59% dezintegrarii radioactive si 41% depunerii, in primul rand depunerii umede. Mai mult de jumatate din depunerea totala se datoreaza depunerii din norii stratiformi (54,5%). Numai pentru troposfera, un bilant aproximativ arata ca 3,8g/luna de Be7 este produs local in troposfera, cu un plus de 1g/luna ce patrunde din stratosfera. Depunerea este de aproximativ 4,4g/luna prin depunere umeda si 0,3g/luna prin depunere uscata. Intr-o prima aproximatie, Be7 produs in stratosfera se dezintegreaza radioactiv fara a parasi stratosfera, iar Be7 produs in troposfera se depune umed inainte de a avea sansa de a se dezintegra. Datorita faptului ca principalul proces de eliminare a Be7 din troposfera este depunerea umeda, modelarea difuziei Be7 ar trebui sa fie un test bun pentru parametrizarea depunerii umede.

In studiul diferitelor procese din atmosfera, precipitatiile, schimbul de masa dintre stratosfera si troposfera, timpul de rezidenta al aerosolilor in troposfera, se utilizeaza cel mai adesea Be7. Timpul sau de injumatatire (53 de zile) este comparabil cu timpii caracteristici proceselor de mai sus (de exemplu, timpul de rezidenta mediu al aerosolilor in troposfera este de 40 de zile). Acest radionuclid se dezintegreaza prin emisie de radiatie (Tabel 1.1.) si deci, este usor de masurat. De aceea exista multe valori ale concentratiei de Be7 in aer si apa de ploaie, masurate pe tot globul, multe dintre acestea avand semnificatie climatologica, adica exista siruri de date, de valori medii lunare, pe perioade mai lungi de 1520 de ani. Din Tabelul 1.2. se observa ca Be7 se gaseste in proportie de 60% in stratosfera, 11% in troposfera si 28% in litosfera si la suprafata oceanului, deci majoritatea continutului sau pe glob se gaseste in atmosfera, iar restul este depus la sol de precipitatii. In plus, viteza sa de producere in atmosfera este relativ bine cunoscuta atat ca valoare cat si ca distributie spatiala si temporala la scari de timp si spatiu de interes in simularea difuziei sale in atmosfera. Sursa de producere a Be7 in atmosfera a fost initial descrisa de Cuikshank et al. (1956), dar descrierea standard ca functie de altitudine si de latitudinea geomagnetica a fost facuta de Lal si colaboratorii sai (Lal & Paters, 1962, 1967, Lal, 1963, Bhandari et al., 1966). Mai recent, O’Brien (1979) si O’Brien et al. (1991), au calculat o valoare a sursei de Be7 cu 33% mai mica decat cea masurata de Lal utilizand o deducere teoretica a sectiunii eficace de reactie in locul celei masurate de Lal. Discrepanta dintre cele doua valori ale sursei s-ar putea sa fie datorata faptului ca sectiunea eficace de reactie calculata de O’Brien este cu 33% mai mica decat cea determinata din masuratori de Lal si colaboratorii. Modelele de difuzie a Be7 in atmosfera utilizeaza profilul sursei determinat de Lal & Peters (1967).

In ultimii ani, Be7 a fost utilizat tot mai mult in verificarea parametrizarilor depunerii umede, a inaltimii tropopauzei si a fenomenelor ce conduc la schimbul de masa dintre stratosfera si troposfera din modelele de circulatie generala, datorita avantajelor prezentate la inceputul acestui paragraf. Exista mai multe modele tridimensionale de difuzie a Be7 ce utilizeaza date de iesire ale modelelor de circulatie generala. Cateva dintre acestea sunt cale propuse de Brost et al. (1991), Feichter et al. (1991) si Rehfeld & Heimann (1994) ce utilizeaza modelul European Centre for Medium Range Weather Forecasting (ECMWF) si Koch et al. (1996) pe baza modelului Goddard Institute for Space Studies (GISS). Cu toate ca productia de Be7 variaza in timp, in toate aceste modele se considera productia independenta de timp. Cel mai adesea se utilizeaza sursa propusa de Lal & Peters (1967). Brost et al. (1991) observa ca modularea temporala a sursei este importanta numai la latitudini medii si mari. Eroarea concentratiei medii anuale sau a depunerii poate fi mai mare cu 10%, dar numai in regiunile polare si pentru statii cu siruri scurte de date masurate in jurul unui extrem al ciclului solar, in special al exploziilor solare puternice sau al descresterii Forbush sau in timpul unui eveniment de transport masiv de aer intre stratosfera si troposfera.

Fig. 1.3. Dependenta de latitudine si altitudine a vitezei de producere a Be7 in atmosfera (nuclee m-3 min-1) (Lal & Peters, 1967).

Metode de determinare a concentratiei de Bein atmosfera

Verificarea profilului vertical al Be7 modelat se face prin comparea rezultatelor modelelor cu valori masurate ale concentratiei de Be7 in troposfera inalta si stratosfera. Aceste valori s-au masurat in timpul zborurilor experimentale realizate cu acest scop. O alta modalitate de determinare a dependentei verticale a radioactivitatii gamma in atmosfera este utilizarea baloanelor aerologice dotate cu sonde pentru masurarea activitatii gamma totale si a parametrilor meteorologici. Sondele de masura ale radioactivitatii sunt, de fapt, contoare Geiger-Muller care masoara radioactivitatea totala, fara a se putea determina concentratia unui anumit radionuclid. Deci, aceste sondaje se pot utiliza doar pentru un studiu calitativ. Inaltimea maxima pana la care s-au efectuat sondajele este inaltimea la care s-au spart baloanele aerologice ce sustineau sonda.

Pentru masurarea probelor s-au utilizat sisteme gamma spectrometrice dotate cu detectori Ge(Li) si HPGe. Detectorii utilizati inregistreaza un fond de radiatii de 0,9 impulsuri/s in intervalul energetic 50 keV- 1500 keV. Rezolutia energetica a detectorilor este de 2-3 keV la 1332 keV, iar eficacitatea este intre 7% si 15%. Analiza spectrelor s-a realizat cu programe specializate de prelucrare automata a spectrelor. Pentru perioadele in care s-au detectat spectre gamma bogate in linii acestea s-au analizat si prin controlul vizual al picurilor. Timpii de masurare a probelor a variat intre 1000 s si 250000 s in functie de activitatea fiecarei probe.

Concentratiile masurate au erori statistice cu nivel de incredere de 90% in determinarea picului. Erorile de prelevare si masurare nu depasesc 30%.

Pe langa valorile concentratiei Be7 in aer se masoara si concentratia lui in apa din precipitatii. Aceste masuratori se efectueaza prin colectarea apei din precipitatii pentru o perioada de o luna si apoi masurarea radioactivitatii cu instalatii de spectrometrie gamma. Valorile concentratiei Be7 in apa de ploaie masurate inainte de 1980 sunt mult mai mici decat cele masurate dupa acest an. Pentru evitarea adsorbtiei izotopilor radioactivi de catre folia de polietilena cu care se imbraca colectoarele, dupa anul 1980 s-a trecut la acidifierea acestora cu 6M HCl. Astfel ca sirurile de date de depunere umeda a izotopilor cosmogenici sunt mult mai scurte, neavand semnifictie climatologica.

Capitolul II. Difuzia Bein atmosfera

Radionuclizii cosmogenici se ataseaza de aerosoli imediat dupa formare, difuzia lor in atmosfera fiind aceea a particulelor de aerosol. Valoarea concentratiei lor in atmosfera si distributia lor in diverse rezervoare geofizice este determinata de valoarea sursei si de timpul de injumatatire. Sursa de producere are aceeasi distributie pe latitudine si in altitudine pentru toti izotopii, ca urmare a originii lor comune- interactia radiatiei cosmice cu atmosfera. Valoarea sursei difera de la un izotop la celalalt cu o constanta multiplicativa, determinata de numarul de nuclee de un anumit tip rezultat din dezintegrarea unei “stele”. Astfel, studiul dinamicii acestor radionuclizi este similara.

Pentru studiul proceselor din atmosfera si al dinamicii aerosolilor in atmosfera se utilizeaza Be7 datorita timpului sau de injumatatire de 53 de zile, comparabil cu timpii caracteristici proceselor din atmosfera, a continutului sau mare in stratosfera si troposfera fata de alti izotopi si numarului mare de siruri de date masurate ale concentratiei de Be7 in atmosfera. Masurarea concentratiei de Be7 in atmosfera este posibila deoarece el se dezintegreaza prin emisie de radiatie .

2.1. Ecuatia generala de difuzie

Ecuatia de difuziune turbulenta se prezinta ca o ecuatie cu valori medii dedusa din ecuatia de continuitate pentru un component minor al atmosferei.

Fie q concentratia unui trasor in atmosfera. Variatia temporala locala a marimii q intr-un volum oarecare V marginit de suprafata este egala cu divergenta fluxului de particule prin suprafata plus termenii de sursa si de disipare din volumul V, adica:

(2.1)

unde: = cu =(u,v,w) si viteza de cadere limita in campul gravitational.Se va considera un sistem de coordonate cu axa Oz orientata vertical in sus, Ox si Oy perpendiculare si orientate arbitrar in planul suprafetei terestre.

Pentru curgerea turbulenta, viteza fluidului si concentratia trasorului se scriu ca suma dintre viteza si concentratia si fluctuatiile turbulente si respectiv, . Ecuatia de difuzie turbulenta se obtine prin medierea ecuatiei (2.1), considerand aerul incompresibil (div=0):

(2.2.)

fluxul turbulent se poate scrie cu ajutorul coeficientilor de difuziune turbulenta astfel:

(2.3.)

cu ajutorul acestor relatii si tinand cont de viteza de cadere are numai componenta verticala orientata in jos, se obtine

(2.4.)

Ecuatia (2.4.) este ecuatia de difuziune a oricarui component minor in atmosfera in forma sa generala. Prin alegerea unui sistem de axe de coordonatecu axa Ox orintata de-a lungul vitezei medii () ecuatia se poate simplifica. In absenta perturbatiilor ciclonice puternice, probabilitatea de a aveacomponenta verticala a vantului e neglijabila, cu exceptia componentei orografice. Cu aceste simplificari, ecuatia (2.4.) devine:

(2.5.)

+

unde membrul stang reprezinta variatia temporala locala a concentratiei de aerosoli plus termenii de advectie, iar cantitatile din paranteze, din membrul drept al ecuatiei reprezinta fluxurile determinate de difuzia turbulenta.

Aceasta ecuatie da o buna reprezentare a efectelor medii de amestec turbulent in conditii de validitate ce trebuie precizate. In atmosfera, distributia poluantilor sau a componentilor minori depinde, in principal, de intnsitatea turbulentei, de sursa, de diferite procese de eliminare(spalare, sedimentare, reactii chimice, dezintegrari radioactive) si de advectia medie.

Conditiile la limita impuse acestei ecuatii sunt, in forma cea mai generala:

=- (2.6.)

unde veste viteza de depunere pe sol, S este valoarea sursei la sol si este un factor ce tine cont de variatia temporala a sursei la nivelul solului, iar functia lui Dirac. Membrul stang al ecuatiei de mai sus reprezinta fluxul de particule la sol compus din fluxul de sedimentare plus cel de difuzie turbulenta. Viteza de depunere la sol depinde de viteza de sedimentare a particulelor si de caracteristicile fizice ale acestora si ale solului.

La limita superioara, conditia la limita se ia de forma:

sau (2.7.)

Prima conditie se poate folosi pentru cazul in care sursa este distribuita de la sol.

Cea de-a doua conditie, fluxul de particule nul, este echivalenta cu existenta unei inversiuni termice ce joaca rolul unei bariere de particule.

Daca sursa de emisie prezinta discontinuitati sau integrarea ecuatiei se face pe un domeniu marginit, atunci conditiile la limita de mai sus pe directie verticala trebuie completate cu conditiile la limita in directia orizontala, si anume:

cand

, cand x<0 (2.8.)

, cand

Cea de-a doua conditie este valabila pentru o sursa punctiforma plasata in originea sistemului de axe, cu axa Ox orientata in directia vitezei vantului. Rezolvarea ecuatiei dependente de timp necesita cunoasterea conditiilor initiale.

Pierderile de particule de aerosol sunt determinate de spalrea de catre precipitatii, de dezintegrarea radioactiva si de reactile chimice de conversie a aerosolui. In general, acesta marime se parametrizeaza astfel:

(2.9.)

unde este un parametru, considerat in general constant, ce depinde de mecanismele de eliminare caracteristice fiecarui tip de aerosol.

In functie de situatia particulara pentru care se aplica aceasta ecuatie, ea mai poate fi simplificata.

Considerand t=0, x=0, y=0, ecuatia (2.5.) devine:

=0 (2.10.)

(2.11.)

relatia (2.11.) se imparte la si devine:

+

+ (2.12.)

unde: H,

deci ecuatia (2.12.) devine:

+

(2.13.)

Ecuatia (2.13.) reprezinta ecuatia stationara de difuzie.

2.2. Ecuatia de difuzie a Be

Ecuatia stationara de difuzie verticala a Be7 in atmosfera este (Krenevicius &Jasiulionis, 1988):

(2.14.)

unde: (2.15.)

si este concentratia medie a trasorului, – densitatea aerului, vs- viteza de sedimentare a aerosolilor, kz- coeficientul de difuzie turbulenta in directia Oz, S- sursa, – eficienta de spalare si – constanta de dezintegrare. Ecuatia de mai sus tine seama de fluctuatiile turbulente ale marimilor ce descriu dinamica trasorilor in atmosfera. Toate marimile sunt exprimate ca o valoare medie plus fluctuatia turbulenta, cu exceptia densitatii aerului pentru care se considera . Pentru exprimarea fluxurilor turbulente s-a utilizat aproximatia coeficientilor de difuzie turbulenta.

Conditiile la limita impuse acestei ecuatii sunt:

– fluxul de Be7 in aer la suprafata solului sa fie egal cu fluxul de depunere uscata, adica:

(2.16.)

-si concentratia la limita superioara a modelului sa fie nula:

(2.17.)

deoarece la aceasta altitudine densitatea aerului este atat de mica, incat probabilitatea de interactie dintre radiatia cosmica si moleculele de aer devine practic nula.

(2.18.)

deoarece la aceasta altitudine densitatea aerului este atat de mica, incat probabilitatea de interactie dintre radiatia cosmica si moleculele de aer devine practic nula.

Cu ajutorul acestui model se poate calcula valoarea concentratiei Be7 la sol, profilul vertical al concentratiei Be7 in atmosfera, fluxul de Be7 depus la sol prin depunere uscata si umeda.

Depunerea umeda a Be7 la sol se calculeaza prin:

(2.19.)

unde hn- inaltimea norilor.

Depunerea uscata este:

(2.20.)

unde c(0) este concentratia la nivelul solului.

Domeniul de integrare a ecuatiei a fost ales intre z=0 km (nivelul solului) si z=h=31 km, altitudinea la care practic concentratia de nuclee radioactive cosmogenice este nula. Numarul de nivele considerat este N=40. Sub z=1 km, distanta dintre doua nivele consecutive s-a considerat z=100 m, iar peste z=1 km, s-a luat z=1 km (Talpos & Cuculeanu, 1997).

Modelele tridimensionale de difuzie a Be7 au o rezolutie verticala mult mai mica, de exemplu modelul prezentat in Koch et al. (1996) are 9 nivele verticale, iar modelele prezentate in Brost et al. (1991), Feichter et al. (1991) si Rehfeld &Heimann (1995) au 19 nivele verticale. O rezolutie verticala buna poate sa aduca informatii despre procesele verticale cu scara spatiala mai mica. Originea sistemului de coordonate s-a luat la altitudinea h=31 km si axa Oz orientata vertical in jos, deoarece fluxul de Be7 in atmosfera este unul descendent.

2.3. Parametrizarile utilizate

2.3.1. Depunerea umeda

Radionuclizii cosmogenici se produc in stratosfera joasa si in toposfera inalta. Imediat dupa formare acestia se ataseaza de particulele submicronice de aerosol astfel incat dinamica lor in atmosfera este dinamica aerosolilor cu astfel de dimensiuni. La altitudini mari sedimentarea particulelor de aerosoli de dimensiuni mici este putin semnificativa astfel ca, cea mai mare parte a radionuclizilor cosmogenici, se dezintegreaza inainte de a se depune la sol. O parte dintre acestia ajung in troposfera medie si joasa prin sedimentare, prin transport turbulent si prin antrenarea lor de catre masele de aer descendente de unde sunt depusi la sol de catre precipitatii. Majoritatea fluxului de depunere la sol a acestor izotopi este determinat de precipitatii. De aceea este importanta prezentarea mecanismelor de depunere umeda a aerosolilor.

Includerea particulelor de aerosoli in particulele de nor si apoi transportarea lor la suprafata solului se face prin mai multe mecanisme: constituirea particulelor de aerosol in nuclee de condensare pentru nucleatia heterogena a vaporilor de apa; coagularea particulelor de aerosol, in principal a particulelor Aitken, cu particulele de nor in urma miscarii browniene; coagularea particulelor de aerosol, in special a particulelor Aitken, datorita existentei in nor a unui gradient al concentratiei vaporilor de apa (efectul Facy). Daca notam cu n, b, f eficientele acestor procese, atunci eficienta proceselor de spalare in nor va fi:

= n +b +f (2.21.)

Estimarile numerice arata ca: n = 0,5 pentru aerosol continental la concentratii mari, n=0,9 pentru aerosol maritim si troposferic la concentratii relativ mici (300m-3), n=0,8 pentru aerosol continental la concentratii mici. Eficienta de colectare a aerosolului in apa din nori prin coagulare browniana depinde de raza si concentratia particulelor de nor si aerosoli. De exemplu, pentru un nor cu timpul de viata de 30 min si pentru o raza medie a ansamblului de particule r=0,03m, rezulta o eficienta de spalare in nor b=0,02. Daca raza medie creste si are valori apropiate de 0,1m sau mai mari, eficienta de spalare devine neglijabila. Datorita efectului Facy moleculele de apa ce difuzeaza in lungul gradientului de presiune a vaporilor de apa vor exercita o forta de “antrenare” asupra particulelor de aerosol, care se vor misca cu o viteza, independenta de dimensiunile lor, proportionala cu valoarea gradientului presiunii partiale a vaporilor de apa.

Picaturile de precipitatii, in caderea lor, colecteaza o parte din particulele de aerosol pe care la intalnesc si le transporta la suprafata solului unde le depun. Exista mai multe mecanisme de colectare: colectarea prin difuzie, colectarea gravitationala, termoforeza si difuzioforeza, colectarea prin difuzie turbulenta.

Estimarile teoretice si masuratorile de laborator indica o eficienta mare a proceselor de spalare in nor pentru particule insolubile, avand raza r0,01m si pentru particule solubile, avand raza r>0,02m. Particulele insolubile cu raze r>0,01m pot fuziona cu un nucleu de condensre activat si apoi sunt incorporate in particulele lichide de nor, in procesul de nucleatie heterogena, astfel ca procesul de spalare in nor devine eficient si pentru aceste particule. Procesele de spalare in nor au efect predominant in curatirea aerului prin depunere umeda.

Fig. 2.1. Coeficientul de spalare functie de raza particulelor de aerosol pentru difuzia browniana, captura inertiala si termo- si difuzioforeza, T=T-T=3C, viteza de precipitate R=10mm/h, distributia dimensionala a picaturilor de ploaie n(a)da=(10-4Ra2/6a7max)exp(-2a/amax)da cu R in cms-1, V=8000a (s-1) cu a in cm (Pruppacher & Klett, 1978)

Descresterea concentratiei de aerosoli in timp pentru un coeficient de spalare (s-1)=const este data de relatia:

(2.22.)

Dependenta coeficientului de spalare de raza aerosolilor daca se iau in considerare difuzia browniana, impactul inertial si efectele foretice este data in fig. 2.1.

Aceasta lucrare utilizeaza schema de parametrizare a eficientei de spalare umeda propusa de Kashibhatla et al. (1991) in care:

(2.23.)

unde w- densitatea apei lichide, R- viteza de precipitare, L- continutul de apa lichida din nor si H- inaltimea norilor. Aceasta schema face diferenta dintre eficienta de spalare pentu norii stratus si cumulus prin continutul apei lichide si a inaltimii norilor, si anume: L=Ls=0,5kgm-3 pentru norii stratus si L=Lc=2kgm-3 pentru norii cumulus.

2.3.2. Depunerea uscata

Depunerea uscata reprezinta atasarea substantelor gazoase sau a particulelor de aerosol aflate in suspensie in aer pe suprafata solului sau a vegetatiei prin procese de absorbtie, impact sau sedimentare. Depunerea uscata pe suprafete naturale este dificil de masurat direct si corect prin orice metoda utilizata. Pentru caracterizarea depunerii uscate se presupune ca viteza de depunere pe unitatea de suprafata, sau fluxul F, este proportional cu concentratia in aer la nivelul z situat imediat deasupra solului (Smith, 1991):

(2.24.)

Coeficientul de proportionalitate vd are dimensiunea unei viteze si se numeste viteza de depunere uscata. Valoarea lui vd variaza putin cu inaltimea, practic nu depinde de valoarea concentratiei c(z), dar depinde de proprietatile fizice si chimice ale substantei care se depune si a suprafetei solului. Valoarea vitezei de depunere depinde de stabilitatea atmosferei in stratul de suprafata si de umiditatea aerului, iar in cazul particulelor de aerosol si de dimensiunea si greutatea acestora.

S-au efectuat nenumarate determinari ale valorilor vitezei de depunere atat inconditii de laborator, cat si in conditii naturale, obtinandu-se rezultatele din fig. 3.4. (Smith, 1991) si Tabelul 3.1 (McMahon & Denison, 1979).

Tabel 2.1. Viteza de depunere uscata a particulelor de aerosoli masurata in laborator si in conditii naturale (McMahon & Denison, 1979)

Se observa o variatie puternica a vitezei de depunere cu gradul de stabilitate a atmosferei, cu tipul suprafetei , cu viteza vantului si cu raza particulei. Depunerea uscata a particulelor de aerosoli pe suprafata solului depinde foarte mult de posibilitatea lor de a strabate substratul laminar de aer, aflat in contact cu solul. Particulele mari, r10m, sunt de obicei suficient de grele pentru a strabate acest strat datorita sedimentarii sau inertiei. Particulele foarte mici, r0,1m, pot difuza datorita miscarii browniene prin substratul laminar. Particulele cu dimensiuni intermediare sunt prea mari (deci coeficientii lor de difuzie sunt prea mici) si au mase prea mici pentru a avea suficienta inertie pentru a strabate acest substrat. Particulele cu aceste dimensiuni au valori minine ale lui vd (fig. 2.2., Smith, 1991).

Fig. 2.2. Extrapolarea din corelatiile vitezelor de depunere masurate in tunele aerodimamice la nivelul de referinta de 1m, pentru particule cu densitatea 1,4 si 11,5 gcm-3. VT- viteza limita de cadere (Smith, 1991)

2.3.3. Transportul turbulent vertical

Advectia verticala si turbulenta joaca un rol important in transportul caldurii, impulsului, umiditatii si a substantelor poluante si a aerosolilor in atmosfera. In modelele de difuzie a poluantilor transportul vertical este foarte important, deoarece la inaltimi mari eliminarea acestora din atmosfera devine din ce in ce mai ineficientaIn general, studiul turbulentei si al transportului vertical datorat turbulentei s-a concentrat asupra stratului limita, datorita interesului in studiul calitatii aerului urban si mai putin asupra transportului poluantilor intre stratul limita si atmosfera libera.

Modelele de difuzie a trasorilor si a poluantilor in troposfera utilizeaza diverse parametrizari pentru simularea transportului vertical. Modelele uni- sau bi-dimensionale utilizeaza coeficienti de difuzie turbulenta (kz) constanti, cu valori cuprinse intre 1 si 30m2s-1 (Liu et al., 1984). Aceste valori au fost deduse din profilele masurate in troposfera ale trasorilor Rn222, Pb210 si C14O3. Determinarile valorilor profilului vertical al coeficientului de difuzie turbulenta, efectuate utilizand profile verticale masurate si variatiile sezoniere ale CO2, conduc la o valoare medie anuala de 5m2s-1 (Machta, 1974) pentru altitudine intre 2 si 10km si in banda latitudinala de 5070N. Analiza distributiei verticale a particulelor Aitken a dus la estimarea coeficientului de difuzie turbulent mediu intre 10 si 50m2s-1 (Junge, 1963). Coeficientii de difuzie turbulenta derivati din excesul de C14O2 conduc la valori mai mici, 110m2s-1 (Davidson et al., 1966; Seitz et al., 1968). Valorile anuale medii deduse din profile de Rn222 sunt de 6 ori mai mari decat cele deduse de Machta (1974) (Liu et al., 1984).

kz(cm2s-1)

Fig. 2.3. Profilul vertical al coeficientului de difuzie turbulenta dedus din profilele verticale de Pb210 (Liu et al., 1984)

Fig. 2.3. prezinta profilul vertical al coeficientului de difuzie verticala dedus de Liu et al. (1984), precum si variatia sa sezoniera. Desi coeficientul de difuzie turbulenta variaza cu altitudinea, in modelele de difuzie se considera un profil vertical constant in troposfera si cu valoarea 10m2s-2.

Difuzia verticala in stratosfera este mai putin importanta decat cea din troposfera, deoarece curgerea aerului in stratosfera este mult mai stabila decat cea din troposfera. Valorile tipice ale acestui coeficient in stratosfera sunt 3m2s-1 in apropierea tropopauzei si 0,2m2s-1 la inaltimi de 1820km.

2.3.4. Sedimentarea gravitationala

Particulele de aerosol, aflate in suspensie in aer, sunt supuse actiunii campului gravitational al Pamantului. Sub actiunea acestei forte, a fortei arhimedice si a fortei de frecare de tip Stokes particulele de aerosol se misca spre suprafata pamantului avand o viteza limita de cadere. Aceasta este egala cu viteza de antrenare. Pentru particulele sferice de raza r si densitate p, avem:

(2.25.)

unde a si sunt densitatea, respectiv vascozitatea dinamica a aerului. Viteza limita de cadere vs se numeste viteza de sedimentare gravitationala. Ea creste rapid cu altitudinea, in special la altitudini mai mari de 10km, cu greutatea particulelor (raza si densitatea lor), avand valori insemnate pentru particulele gigant, cu r>1m (fig. 2.4., Junge et al., 1961). Pentru particule cu r1m viteza de sedimentare este mica, aceste particule parcurgand o distanta de 1km intr-un timp de ordinul anilor la o altitudine mai mare de 25km. Pentru particule cu r1m viteza de sedimentare este vs =10-45 10-2cms-2.

Fig. 2.4. Viteza limita de cadere a particulelor sferice (p=2gcm-3) functie de raza particulelor si de altitudine pentru Atmosfera Standard (Junge et al., 1961)

Pentru difuzia radionuclizilor cosmogenici in atmosfera, sedimentarea are o importanta minora si numai pentru dinamica in stratosfera.

2.3.5. Schimbul de masa dintre stratosfera si troposfera

Cea mai mare parte a productiei de Be7, ca si a celorlalti radionuclizi cosmogenici, are loc in stratosfera, insa la suprafata solului ajunge o mica parte a acestuia. Cantitatea de Be7 ce ajunge la sol este mai mare in timpul advectiei de substanta din stratosfera in troposfera. Aceasta advectie, sau schimb de masa, nu are loc continuu, ci cu precadere primavara la latitudini medii cand se produce o ingustare a tropopauzei. In medie, cam 25% din Be7 de la suprafata Pamantului provine din stratosfera, iar in timpul primaverii si verii putand ajunge pana la 40%. Exista locuri pe glob in care contributia stratosferica poate fi mai mare sau mai mica decat aceste valori medii. Contributia mica a productiei de Be7 din stratosfera la valorile concentratiei la sol se datoreaza faptului ca timpul de rezidenta al aerosolilor in stratosfera (1 an) este mult mai mare decat timpul de injumatatire al Be7 (53 de zile). Astfel, majoritatea Be7 produs in stratosfera se dezintegreaza inainte de a ajunge la sol.

Importanta schimbului de masa dintre stratosfera si troposfera in producerea maximului concentratiei de Be7 la sol in timpul primaverii si verii la latitudini medii a fost investigata de multi cercetatori: Feely et al., (1988), Rangarajan & Eapen (1990), Viezee & Singh(1980), Baskaran et al., (1993), Baskaran (1995). Concluzia lor este ca, la statiile cu altitudini mari de la latitudini medii variatia sezoniera a concentratiei de Be7 la sol ar putea fi influentata de schimbul de masa dintre stratosfera si troposfera, dar pentru statiile situate la nivelul marii la latitudini polare sau tropicale nu se poate considera ca variabilitatea sezoniera este determinata numai de schimbul de masa dintre stratosfera si troposfera.

Valorile modelate ale Be7 la sol sunt influentate de simularea inaltimii tropopauzei (Koch et al., 1996). Concentratia simulata a Be7 la sol este sensibila la variatiile inaltimii tropopauzei si a fluxului de particule prin tropopauza (Tanaka & Turekian, 1995).

2.4. Rezolvarea numerica a ecuatiei de difuzie a Be

Ecuatia de difuzie (2.14.) a fost rezolvata numeric (Talpos & Cuculeanu, 1997) utilizand aproximatia diferentelor finite. Lucrarea prezinta doua modalitati de scriere a ecuatiei in diferente finite si doua metode de rezolvare a ecuatiei, pentru a se putea face o estimare asupra celei mai bune metode de rezolvare numerica a ecuatiei de difuzie. In prima schema, derivatele de ordinul I si II s-au aproximat prin diferente finite obtinandu-se un sistem liniar de ecuatii egal cu numarul de nivele ale modelului. In cea de a doua schema, atat valoarea concentratiei cat si a primei derivate a concentratiei la fiecare nivel sunt considerate necunoscute, obtinandu-se astfel un sistem cu numar dublu de ecuatii fata de numarul de nivele.

a) Prima schema de scriere in diferente finite

(2.26.)

unde: (2.27.)

(2.28.)

(2.29)

Conditiile la limita corespunzatoare sunt:

z=h (2.30.)

z=0 (2.31.)

Termenul sursa si concentratia la fiecare nivel pot fi scrise ca vectorii:

(2.32.)

unde T este operatia de transpunere.

A doua schema de scriere in diferente finite

In acest caz se scrie derivata de ordinul I a concentratiei astfel:

, (2.33.)

iar ecuatia de difuzie se reduce la sistemul liniar de ecuatii cu 2N-1 necunoscute:

(2.34.)

unde: (2.35.)

(2.36.)

(2.37.)

(2.38.)

Sistemul de ecuatii devine inchis cu ecuatiile corespunzatoare conditiilor la limita:

z=h (2.39.)

z=0 (2.40.)

Termenul sursa si concentratia se scriu ca vectorii:

(2.41.)

Metodele de rezolvare utilizate au fost metoda matriceala directa si metoda relaxarii. In cazul primei metode, metoda matriceala directa, trebuie rezolvata urmatoarea ecuatie matriceala, pentru ambele scheme de scriere in diferente finite:

(2.42.)

unde este matricea nesingulara obtinuta cu parametrii ai, bi, di si ei corespunzatori celor doua scheme de diferentiere.

Matricea este, in ambele cazuri, o matrice tridiagonala. Pentru rezolvarea acetor sisteme de ecuatii prin metoda relaxarii, matricea trebuie scrisa astfel:

(2.43.)

unde D este matricea diagonala, L este matricea subdiagonala si U este matricea supradiagonala. Exista mai multe formalisme de aplicare a metodei relaxarii. Cele doua utilizate in aceasta lucrare sunt:

formalismul Jacobi pentru care la al r-lea pas de iterare se poate scrie:

(2.44.)

si formalismul Gauss-Seidel pentru care:

(2.45.)

Programele au fost scrise in limbajul de programare C, utilizand un compilator MATLAB, datorita facilitatilor in manipularea matricilor.

Capiolul III. Rezultatele modelului

Lucrarea de fata prezinta um model unidimensional, eulerian de difuzie a Be7 la latitudini medii (MUDBe7). Avantajul acestui model este posibilitatea rularii pe un PC si timp mic de executie. Desi, este un model mult simplificat, rezultatele obtinute sunt in buna concordanta cu valorile masurate.

Concentratia Be7 la suprafata solului este influentata, in principal, de patru procese: depunerea umeda, schimbul de masa dintre stratosfera si troposfera, transportul vertical in troposfera si transferul orizontal de la latitudini medii si tropicale spre latitudini polare sau ecuatoriale. Diferiti cercetatori au determinat ca unul dintre procesele de mai sus controleaza ciclul anual al Be7 la diferite statii. Feely et al. (1988) considera ca la diferite statii si pentru diferite anotimpuri, concentratia la suprafata solului a Be7 este determinata de diferite procese, astfel incat oricare din cele patru procese poate fi important in anumite situatii.

Fiecare din aceste patru procese are propriul sau ciclu sezonier astfel ca ciclul sezonier al Be7 la sol este produsul destul de complicat al acestor patru procese. De exemplu, schimbul de masa dintre stratosfera si troposfera are un maxim primavara si vara in apropierea frontului polar si a curentilor jet subtropicali, astfel ca ciclul anual al Be7 ar putea fi influentat de procesul de schimb de masa dintre stratosfera si troposfera pentru unele statii de la latitudini medii, in special la cele cu inaltimi mari. Troposfera este mai putin stabila vara decat iarna si deci transportul vertical este mai pronuntat vara decat iarna. Pentru anumite statii continentale de la latitudini medii maximul din timpul verii ar putea fi determinat de acest proces, atata vreme cat nu exista un maxim al cantitatii de precipitatii care sa compenseze acest fenomen. Statiile arctice inregistreaza un maxim al concentratiei de Be7 la sfarsitul iernii si inceputul primaverii datorat transportului orizontal si precipitatiilor scazute din timpul iernii. Statiile subtropicale sunt dominate de antrenarea de catre precipitatii, astfel ca valoarea precipitatiilor locale si concentratia de Be7 la sol sunt corelate negativ (Feely et al., 1988).

Procesele luate in considerare in modelul descris in aceasta lucrare sunt: depunerea umeda si uscata, transportul turbulent vertical, sedimentarea gravitationala si schimbul de masa dintre stratosfera si troposfera. Modelul, fiind unul unidimensional, neglijeaza advectia, restul proceselor ce influenteaza dispersia Be7 in atmosfera sunt procese ce au loc in directie verticala.

3.1. Parametrizarile utilizate

Sursa de Be7 la latitudinea de 45 a fost determinata din dependenta de latitudine si altitudine a acesteia si este reprezentata in fig. 3.1 (Talpos & Cuculeanu, 1997-1).

Fig. 3.1. Profilul vertival al vitezei de producere a 7Be la latitudinea de 45 (Talpos & Cuculeanu, 1997)

Variatia densitatii aerului cu altitudinea s-a calculat din profilul vertical al temperaturii aerului presupunand atmosfera in echilibru hidrostatic. Atmosfera s-a considerat uscata deoarece luarea in considerare a umiditatii aerului conduce la variatii sub 1% ale concentratiei de Be7 la sol, deci variatia densitatii aerului datorita prezentei vaporilor de apa se poate neglija. Validarea modelului s-a efectuat prin compararea cu valori medii anuale luate din literatura pentru diverse statii situate la latitudini medii. In acest caz, profilul vertical al temperaturii aerului s-a considerat cel corespunzator Atmosferei Internationale Standard cu un gradient adiabatic constant =-10 Kkm-1 pentru inaltimi mai mici de 10 km. In cazul compararii rezultatelor modelului cu valorile lunare medii pentru sudul Romaniei, obtinute la Laboratorul de Radioactivitatea Mediului de la Afumati (Sonoc et al, 1990) s-au utilizat profilele verticale medii ale temperaturii aerului masurate prin sondaje aerologice. Aceste valori au fost obtinute din arhiva INMH. Utilizarea profilelor masurate ale temperaturii aerului elimina eventualele erori determinate de folosirea unor profile verticale necorespunzatoare ale densitatii aerului.

Raza particulelor de aerosol pe care se ataseaza Be7 nu este specificata in lucrarile care descriu modele de difuzie a Be7 in atmosfera. In lucrarea Feichter et al. (1991) ce descrie un model de difuzie a Pb210 se specifica razele particulelor de aerosoli pe care se ataseaza cel mai frecvent Be7 si Pb210, si anume intre 0,15 m si 0,2 m si ca 90% sau mai mult se ataseaza pe particule cu r<0,5 m. Alti autori, cum ar fi Guelle et al. (1998), considera o raza medie a particulelor de aerosoli pe care se ataseaza Pb210 de 0,12 m. In modelul MUDBe7 s-a considerat raza particulelor de aerosoli pe care se ataseaza Be7 ca fiind de 0,15 m.

Viteza de sedimentare considerata este cea din formula (2.25.) pentru aerosoli cu raza r=0,15 m. MUDBe7 a fost rulat cu luarea in considerare a sedimentarii gravitationale spre deosebire de lucrarile din literatura ce descriu modelele tridimensionale de difuzie a Be7 in atmosfera care nu specifica daca iau in considerare sedimentarea gravitationala a aerosolilor si raza acestora. S-a considerat de asemenea si cazul fara sedimentare si s-au comparat rezultatele.

Viteza de depunere uscata la sol pentru particulele de raza r=0,15 m variaza intre 0,02 cms-1 si 0,8 cms-2. In modelul MUDBe7 s-a considerat viteza de depunere uscata vd=0,1 cms-1, valoare utilizata si de alti autori in modele de difuzie a Be7 in atmosfera (Brost et al., 1991).

Difuzia turbulenta este descrisa in modelul MUDBe7 printr-un profil constant al coeficientului de difuzie turbulenta in stratosfera, cu un ordin de marime mai mic decat cel din troposfera. In modelele tridimensionale de difuzie, transportul turbulent in stratosfera se neglijeaza. Mahlman & Moxim (1978) considera ca transportul turbulent vertical nu este total neimportant, dar, in general, se considera a fi mic fata de transportul la scara mare. Modelul prezentat aici, fiind unul unidimensional, trebuie sa ia in considerare transportul turbulent in stratosfera. Cel putin pentru modelul MUDBe7, considerarea unui coeficient kz nul in stratosfera conduce la subestimarea contributiei sursei stratosferice la valoarea celei din troposfera si la supraestimarea timpului de rezidenta al aerosolilor in stratosfera. Pentru stratul limita s-au considerat doua parametrizari ale profilului vertical al coeficientului de difuzie turbulenta. In stratosfera kz s-a considerat constant si egal cu cel de la limita superioara a stratului limita, iar in stratosfera constant si cu un ordin de marime mai mic decat cel din troposfera, datorita relativei stabilitati a stratosferei fata de troposfera. Cele doua parametrizari utilizate pentru coeficientul de difuzie turbulenta sunt:

prima propusa de Draxler (fig. 3.2):

(3.1.)

a doua propusa de Krenevicius & Jasiulionis (1988) (fig. 3.3):

(3.2.)

unde k0 si k1100 sunt valorile lui kz la 1km si 0.1km respectiv si este coeficientul de difuzie moleculara.

Variatia diurna a profilului vertical al lui kz este data in fig. 3.3. (Machta, 1974). In stratosfera coeficientul de difuzie turbulenta se considera independent de timp.

.Inaltimea norilor stratus se fixeaza la 4000 m si a celor convectivi la 6000 m. Inaltimea norilor cumulus s-a luat mai mica decat cea propusa de Rehfeld si Heimann (1994) deoarece la latitudini medii norii cumulus nu au extinderi pe verticala atat de mari. Corectitudinea presupunerii este sustinuta de comparatia cu datele experimentale. Viteza de precipitare a fost calculata din cantitatea totala lunara de precipitatii masurata la statia Filaret. Tipul de nori pentru fiecare luna a fost considerat tipul cu frecventa cea mai mare de aparitie intr-o luna (arhiva INMH). Continutul de apa lichida din nori a fost luat cel propus de Heimann & Rehfeld (1994). Aceste valori sunt mai mari decat cele utilizate de Kashibhatla et al. (1991), dar sunt in conformitate cu datele masurate (Warnek, 1988).

Fig. 3.2. Profilul vertical al coeficientului de difuzie (Draxler, 1979)

Fig. 3.3. Profilul vertical al coeficientului de difuzie turbulenta (Krenevicius & Jasiulionis, 1988)

Schimbul de masa dintre stratosfera si troposfera nu se parametrizeaza in mod explicit in ecuatie, deoarece nu este un fenomen ce se manifesta continuu, ci numai in anumite perioade ale anului. Aparitia acestui fenomen determina valori maxime ale concentratiei de Be7 la sol. Modelarea acestor valori se poate face numai prin luarea in considerare a schimbului de masa dintre stratosfera si troposfera. In model, inaltimea tropopauzei s-a considerat la 10 km. Modificarea fluxului de particule prin tropopauza se poate face prin modificarea valorilor coeficientului de difuzie turbulenta din stratosfera. In cazul valorilor medii lunare, masurate la Laboratorul de la Afumati, se observa un maxim al concentratiei de Be7 la sol in lunile de primavara. Pentru modelarea acestor valori maxime se va modifica inaltimea tropopauzei si valoarea coeficientului de difuzie turbulenta din stratosfera, daca va fi cazul. S-ar putea, ca valorile maxime din lunile de primavara sa fie determinate de un minim de precipitatii din luna respectiva sau de o intensificare a turbulentei in troposfera.

Avand in vedere ca modelul MUDBe7 are 10 nivele in stratosfera, fata de numai 2 nivele in modelul prezentat in Koch et al., (1996), ne putem astepta la o simulare mai corecta a schimbului de masa dintre stratosfera si troposfera. Cum modelul prezentat este unul unidimensional, se vor neglija efectele determinate de circulatia generala a stratosferei.

3.2. Rezultate si discutii privind folosirea modelului MUDBe7

Inainte de a compara rezultatele modelului cu datele masurate se va face o comparatie intre cele doua metode de integrare si de scriere in diferente finite. Calculele au fost efectuate pentru vd=1 mm/s (Brost et al., 1991), la latitudinea de 45, pentru kz0=9,2 m2/s cu profilul coeficientului de difuzie propus de Krenevicius & Jasiulionis (1988) si =9 10-7s-2. Aceste valori sunt valori tipice pentru atmosfera la latitudini medii. Ecuatia de difuzie a fost rezolvata utilizand cei doi algoritmi asociati celor doua scheme de diferentiere.

Eroarea relativa dintre cele doua metode se calculeaza cu:

(3.3.)

unde CI corespunde primei scheme de scriere in diferente finite, iar CII corespunde celei de-a doua scheme si h=31km, limita superioara a modelului. Eroarea relativa are valori cuprinse intre 6 si 10%. Deci, ambele scheme de scriere in diferente finite pot fi utilizate pentru rezolvarea ecuatiei de difuzie.

Pentru a verifica care schema de diferentiere si care metoda de integrare genereaza erori de calcul mai mici s-a verificat conservarea numarului de particule prin relatia:

(3.4.)

unde zc este inaltimea norilor. In toate calculele zc a fost considerat de 4 km. Tabelul 3.1 prezinta valorile membrului stang si al celui drept al ecuatiei de bilant al numarului de particule pentru cele doua scheme de scrire in diferente finite si pentru cele doua metode de rezolvare a ecuatiei: metoda matriceala directa si metoda relaxarii.

Dupa cum se observa din tabel, cei doi termeni sunt egali in limita erorilor de calcul deci, din punct de vedere al rezolvarii numerice, oricare din cele doua scheme de diferentiere si cele doua metode de integrare se pot utiliza in rezolvarea ecuatiei de difuzie. Cea de-a doua schema de diferentiere rezolvata prin metoda matriceala necesita un timp de calcul mai lung deoarece presupune inversarea unei matrici de dimensiune dubla fata de prima metoda. Timpul de calcul necesar rezolvarii ecuatiei prin metoda Jacobi este acelasi cu timpul necesar primei metode matriceale directe, iar prin metoda Gauss- Seidel timpul de calcul este mai mic. Solutia a fost convergenta pentru 70 de iteratii prin metoda Jacobi si pentru 35 pentru metoda Gauss-Seidel. Metoda adoptata in aceasta lucrare este metoda matriceala directa aplicata pentru prima schema de scriere in diferente finite datorita timpului mic de rulare a programului.

Table 3.1. Ecuatia de bilant al numarului de particule

Un studiu calitativ al rezultatelor modelului de difuzie a Be7 in atmosfera se poate face observand profilele verticale ale concentratiei lui calculate pentru diferite viteze de sedimenare ale particulelor de aerosol .Calculele au fost efectuate in conditiile prezentate mai sus pentru trei valori ale vitezei de sedimentare vs=0; 0,28 mm/s si 1 mm/s presupuse constante pe tot domeniul de integrare. Se observa ca maximul concentratiei Be7 este la 20 km pentru o viteza de sedimentare nula, fiind la aceeasi inaltime ca si maximul sursei Pentru valori ale vitezei de sedimentare diferite de zero, maximul profilului vertical al Be7 este situat la altitudini mai mici (19km pentru vs=0.28 mm/s si 16km pentru vs=1 mm/s). Concentratia Be7 la z=30km descreste cu cresterea lui vs, iar concentratia Be7 la sol creste cu cresterea valorii lui vs. Deci, sedimentarea gravitationala conduce la un flux descendent de particule suplimentar care determina acest comportament al concentratiei de Be7 in atmosfera.

Verificarea profilului vertical al Be7 modelat se face prin comparea rezultatelor modelelor cu valori masurate ale concentratiei de Be7 in troposfera inalta si stratosfera. Aceste valori s-au masurat in timpul zborurilor experimentale realizate cu acest scop. O alta modalitate de determinare a dependentei verticale a radioactivitatii gamma in atmosfera este utilizarea baloanelor aerologice dotate cu sonde pentru masurarea activitatii gamma totale si a parametrilor meteorologici. Sondele de masura ale radioactivitatii sunt, de fapt, contoare Geiger-Muller care masoara radioactivitatea totala, fara a se putea determina concentratia unui anumit radionuclid. Deci, aceste sondaje se pot utiliza doar pentru un studiu calitativ. In tara noastra s-au realizat astfel de sondaje verticale, la laboratorul de supraveghere a radioactivitatii mediului de la Afumati. Trei dintre aceste sondaje, masurate in anii 1996, 1999 si 2000, au fost utilizate in aceasta lucrare pentru o verificare, chiar daca calitativa, a profilului vertical al Be7 in atmosfera la latitudini medii.

Inaltimea maxima pana la care s-au efectuat sondajele este inaltimea la care s-au spart baloanele aerologice se sustineau sonda. Comparatia este una calitativa deoarece profilele masurate reprezinta radioactivitatea totala exprimata in dezintegrari pe secunda, iar profilul calculat reprezinta doar radioactivitatea determinata de dezintegrarea Be7 masurata in nuclee m-3. Pana la o constanta multiplicativa, datorata unitatilor de masura diferite, profilele masurate si cel modelat sunt similare. Anul 1996 a fost un an cu activitate solara medie, iar anii 1999 si 2000 ani cu activitate solara maxima. Se observa ca activitatea totala gamma este modulata de ciclul solar, valoarea ei este minima in anii cu activitate solara maxima.

Fig. 3.4. Dependenta profilului vertical al concentratiei de Be7 de viteza de sedimentare a particulelor de aerosol, vs=0 (1), 0,28 mm s-1 (2), 1 mm s-1 (3)

Profilul vertical al Be7 modelat cu MUDBe7 este reprezentat in fig. 4.7 cu linie continuadupa ce a fost scalat cu un factor multiplicativ egal cu 2,2. Se observa ca profilul modelat este in buna concordanta cu valorile masurate pentru anii 1999 si 2000, ani de activitate solara maxima. Valoarea susei utilizata in model a fost determinata pentru un an cu activitate solara maxima.

Deci, MUDBe7 modeleaza cu precizie profilul vertical al Be7 la latitudini medii.

3.3. Validarea modelului

Verificarea rezultatelor modelului s-a efectuat prin compararea lor cu valori medii anuale si lunare. Datele experimentale, in ambele cazuri, au fost luate din literatura.

Determinarea concentratiilor radionuclizilor din aer se face prin aspirarea unei cantitati mari de aer, de ordinul a catorva mii de metri cubi de aer, deoarece concentratia acestora este extrem de mica. Probele colectate se masoara cu instalatii de spectrometrie gamma de mare rezolutie pentru determinarea concentratiei nucleelor ce se dezintegreaza

Fig. 3.5. Profilul ve rtical al radioactivitatii gamma totale masurat la Afumati in anii 1996- , 1999- si 2000- si profilul vertical modelat al Be7 la latitudini medii- linia continua

prin emisie de radiatie , cum este cazul Be7. Exista numeroase rapoarte si date publicate in literatura privind valorile concentratiei Be7 la sol. Brost et al. (1991) cuprinde o lista de 79 de statii raspandite pe tot globul unde exista date masurate ale mediei lunare si anuale ale concentratiei de Be7 la sol luate din literatura.

Rezultatele modelului prezentat aici au fost comparate cu cateva din valorile concentratiei anuale medii ale Be7 la sol pentru statii situate la latitudini medii. Un alt set de date utilizat este cel prezentat in lucrarea Krenevicius & Jasiulionis (1988) si masurate in regiunea Ignalin (Lituania). Aceste date au avantajul de a prezenta si eficienta de colectare medie de catre precipitatii a aerosolilor pentru perioada respectiva. Datele masurate la Ignalin (Lituania) sunt prezentate in Tabelul 3.2.

Compararea rezultatelor modelului s-a facut utilizand date masurate la laboratorul de supraveghere a radioactivitatii mediului de la Afumati (Sonoc et al., 1990). Concentratiile de Be7 reprezinta medii lunare pentru statia Bucuresti in perioada iulie 1984- aprilie 1986 si media pentru regiunea Muntenia in perioada iulie 1986- decembrie 1988.

Prelevarea probelor si masurarea lor s-a efectuat la Laboratorul de Supraveghere a Radioactivitatii Mediului de la Afumati in acord cu recomandarile OMM si ale Agentiei Internationale pentru Energia Atomica. Recoltarea probelor de aerosoli s-a facut prin aspirare pe filtre de hartie, cu coeficient de retinere de 68%, utilizandu-se pompe cu debit ~5 m3h-2. Aspirarile s-au efectuat zilnic timp de 5 ore in perioada 07.1984- 04.1986, cate 6 aspirari zilnice de 3 ore in perioada 05- 06.1986 si 3 aspirari zilnice de 5 ore in perioada 07.1986- 13.1988. Toate filtrele colectate intr-o luna s-au compactat cu ajutorul unei prese hidraulice aducandu-se intr-o geometrie de masura convenabila.

Pentru masurarea probelor s-au utilizat sisteme gamma spectrometrice dotate cu detectori Ge(Li) si HPGe. Detectorii utilizati inregistreaza un fond de radiatii de 0,9 impulsuri/s in intervalul energetic 50 keV- 1500 keV. Rezolutia energetica a detectorilor este de 2-3 keV la 1332 keV, iar eficacitatea este intre 7% si 15%. Analiza spectrelor s-a realizat cu programe specializate de prelucrare automata a spectrelor. Pentru perioadele in care s-au detectat spectre gamma bogate in linii acestea s-au analizat si prin controlul vizual al picurilor. Timpii de masurare a probelor a variat intre 1000 s si 250000 s in functie de activitatea fiecarei probe.

Concentratiile masurate au erori statistice cu nivel de incredere de 90% in determinarea picului. Erorile de prelevare si masurare nu depasesc 30%.

Modelul prezentat aici presupune o valoare a sursei de Be7 constanta in timp, asa cum se considera in toate modelele realizate pana acum. Pentru compararea rezultatelor modelului cu datele masurate s-a facut corectia acestora din urma dupa modelul prezentat de Koch et al. (1996), cu un factor m=0,25. Aceste corectii au fost aplicate datelor masurate in regiunea Ignalin (Krenevicius et al., 1988) si celor masurate la Laboratorul de la Afumati (Sonoc et al, 1990). Datele prezentate in Brost et al. (1991) reprezinta medii anuale calculate pentru perioade mai lungi decat un ciclu solar, astfel ca madierea a eliminat aceasta variabilitate.

Pe langa valorile concentratiei Be7 in aer se masoara si concentratia lui in apa din precipitatii. Aceste masuratori se efectueaza prin colectarea apei din precipitatii pentru o perioada de o luna si apoi masurarea radioactivitatii cu instalatii de spectrometrie gamma. Valorile concentratiei Be7 in apa de ploaie masurate inainte de 1980 sunt mult mai mici decat cele masurate dupa acest an. Pentru evitarea adsorbtiei izotopilor radioactivi de catre folia de polietilena cu care se imbraca colectoarele, dupa anul 1980 s-a trecut la acidifierea acestora cu 6M HCl. Astfel ca sirurile de date de depunere umeda a izotopilor cosmogenici sunt mult mai scurte, neavand semnifictie climatologica. Rezultatele modelului prezentat in lucrare au fost comparate cu mediile anuale ale depunerii globale datorita unui numar mic de statii la care se masoara depunerea umeda a Be7 si a variabilitatii spatiale si temporale a precipitatiilor. Valoarea depunerii totale, ca medie anuala globala, are valoarea de 0,027 atom cm-2s-1 determinata in campania GEOSECS (Young & Silker, 1980). Aceasta valoare este comparabila cu cea determinata de Lal & Peters (1967) si care este de 0,022 atom cm-2s-2.

3.3.1. Comparatia rezultatelor modelului cu valori medii anuale masurate

Rezultatele modelului au fost comparate cu valorile anuale medii masurate la diferite statii situate la latitudini medii. Tabelul 3.2 contine datele masurate in regiunea Ignalin (50N) (Krenevicius & Jasiulionis, 1988), iar tabelul 3.3 datele masurate si modelate (Brost et al., 1991) la alte 8 statii situate la diverse latitudini. Calculele au fost efectuate pentru ambele parametrizari ale coeficientului de difuzie turbulenta (fig. 3.2 si fig. 3.3) presupunand profilul vertical al temperaturii aerului pentru Atmosfera Internationala Standard, viteza de depunere uscata vd=1 mm s-1, eficienta de colectare constanta si diferita de zero pana la inaltimea z=4 km si raza particulelor de aerosol de 0,15 m. In cazul compararii rezultatelor modelului cu date din tabelul 3.2 eficienta de colectare a fost luata cea continuta in tabel si care reprezinta valoarea anuala medie masurata.

Prin compararea rezultatelor modelului cu valorile masurate din tabelul 3.2 se observa ca concentratia Be7 la sol creste cu cresterea lui kz, deoarece trasportul este cu atat mai eficient cu cat intensitatea turbulentei este mai mare si deci, valoarea coeficientului de difuzie turbulenta, este mai mare, si cu descresterea lui , deoarece valorile mici ale eficientei de colectare determina cantitati mici de aerosoli eliminate de precipitatii. Rezultatele modelului sunt in concordanta satisfacatoare cu masuratorile. Valoarea concentratiei de Be7 pentru anii 1978-1982 este bine modelata cu profilul coeficientului de difuzie turbulenta reprezentat in fig. 3.2 pentru turbulenta de intensitate medie (neutra, slab instabila), iar pentru 1983 prin intermediul profilului lui kz reprezentat in fig. 3.3 cu k0=4 m2s-1 si cu cel din fig. 3.2 pentru turbulenta putin intensa (slab stabila).

Tabelul 3.3 cuprinde valori medii anuale ale concentratiei Be7 la sol masurate la diferite statii si modelate cu ajutorul unui model tridimensional Brost et al. (1991). Calculele s-au efectuat pentru acelasi profil de temperatura si al coeficientului de difuzie turbulenta (kz din fig. 3.3 cu k0=9.2 m2s-1), pentru aceeasi valoare a eficientei de spalare si a inaltimii norilor (=9 10-7 s-1 pentru z4 km) pentru toate statiile. Cu toate ca modelul este unul unidimensional si ca parametrizarile utilizate au fost aceleasi indiferent de latitudine, rezultatele modelului sunt in buna concordanta cu cele masurate si modelate cu un model tridimensional de difuzie a Be7 in atmosfera. Singura valoare care prezinta o abatere mai mare de 10% fata de valorile masurate este in cazul statiei Bordeaux, Franta. Valoarea modelata cu acest model este mult mai mare decat cea masurata. Aceasta diferenta s-ar putea sa fie determinata de faptul ca valorile coeficientului de difuzie turbulenta si a eficientei de colectare sunt cele propuse de Krenevicius & Jasiulionis (1988) pentru un climat continental, mult mai uscat decat climatul oceanic caracteristic orasului Bordeaux. In acest caz modelul subestimeaza depunerea umeda a Be7.

Table 3.2. Concentratia Be7 masurata in regiunea Ignalin (50N) si modelata pentru latitudini medii

* (Krenevicius & Jasiulionis, 1988)

** calculate cu kz din Fig. 4.3

*** calculate cu kz din Fig. 4.2

Tabel 3.3. Concentratia Be7 la sol observata si modelata la latitudini medii

1 Aceasta valoare este luata din Krenevicius & Jasiulionis (1988), restul din Brost et al. (1991)

2 Modelate de Brost et al. (1991)

Valorile modelate sunt mai mari decat cele masurate pentru regiunile polare si tropicale. In zonele tropicale depunerea umeda este un proces foarte important in determinarea concentratiei de Be7 la sol, acest model subestimeaza valoarea eficientei de colectare pentru aceste regiuni. In regiunile polare, atmosfera este mai stabila decat in regiunile temperate. Valoarea coeficientului de difuzie turbulenta utilizat in model se pare ca este prea mare pentru modelarea difuziei Be7 in regiunile polare. O valoare prea mare a lui kz supraestimeaza transportul de la inaltimi mari a Be7 spre sol.

Din aceasta analiza rezulta ca difuzia trasorilor radioactivi in atmosfera si a aerosolilor este puternic dependenta de conditiile meteorologive locale. Pentru o buna modelare a difuziei acestora in atmosfera este necesara parametrizarea adecvata a proceselor atmosferice ce influenteaza difuzia Be7 sau utilizarea in modele a valorilor masurate ale marimilor ce descriu starea atmosferei.

3.3.2. Comparatia rezultatelor modelului cu valori medii lunare masurate

Pentru verificarea rezultatelor modelului acesta a fost rulat cu valori masurate ale profilului vertical al temperaturii aerului si a eficientei de colectare determinate din cantitatea de precipitatii. Verificarea rezultatelor s-a facut cu date lunare medii masurate la Laboratorul de Supraveghere a Radioactivitatii Mediului de la Afumati si publicate in Sonoc et al., 1990. Profilele de temperatura utilizate sunt profile verticale lunare medii masurate la Afumati, iar cantitatea de precipitatii utilizata pentru determinarea eficientei de spalare este cantitatea totala masurata la statia Filaret. Aceste date au fost luate din arhiva INMH.

Rezultatele modelului, obtinute cu datele si parametrizarile sunt reprezentate in fig. 3.5 si 3.6. Fig. 3.5. reprezinta mediile lunare ale concentratiei de 7Be la sol modelate utilizand profilele Draxler si Krenevicius pentru coeficientul de difuzie turbulenta si cele masurate, impreuna cu barele de eroare de 30%. Fig. 3.6. reprezinta fluxurile de depunere umeda modelate in aceleasi conditii si cele masurate.

Depunearea umeda a fost determinata la statia Afumati pentru perioada iulie 1984- aprilie 1986, iar precipitatiile sunt masurate la statia Filaret. Pentru perioada iulie 1986- decembrie 1988 depunerea umeda a Be7 a fost determianata pentru regiunea Muntenia, iar precipitatiile utilizate au fost tot cele de la statia Filaret. Avand in vedere caracterul local al precipitatiilor si variabilitatea mare a acestora in timp si spatiu exista o corelatie slaba intre concentatiile la sol ale Be7 si cantitatile de precipitatii pentru aceasta statie. Coeficientul de corelatie dintre concentratiile de Be7 masurate la Afumati pentru regiunea Muntenia si cantitatile lunare totale de precipitatii pentru statia Filaret este 0,15, deci practic aceste doua marimi nu sunt corelate. Spalarea troposferei de catre precipitatii este principalul fenomen ce controleaza difuzia radionuclizilor cosmogenici care au viteza de producere constanta. O cantitate mai mare de vapori de apa care condenseaza in atmosfera si o cantitate mai mare de apa care precipita determina o probabilitate mai mare de incorporare a aerosolilor in apa de ploaie, deci ar trebui sa existe o corelatie directa intre concentratia lor in apa de ploaie si cantitatea de precipitatii, ceea ce nu se observa pentru datele masurate pe care le-am avut la dispozitie. Acest lucru este determinat de faptul ca nu exista masuratori ale cantitatii de precipitatii efectuate in acelasi loc cu masuratorile de concentratii in aer. Acesta este principalul motiv pentru care datele modelate nu sunt intotdeauna in concordanta cu cele masurate.

Din fig. 3.5. a ce cuprinde concentratia Be7 la sol pentru lunile in care precipitatiile au fost cu precadere stratiforme se observa o buna corelatie intre valorile masurate si cele calculate ale concentratiei de Be7 pentru prima parte a perioadei de masurare. In aceasta perioada masuratorile s-au efactuat la Bucuresti, iar precipiatiile si profilul vertical al vitezei aerului sunt considerate tot pentru statia Bucuresti. Pentru cea de a doua perioada concentratiile reprezinta medii pentru regiunea Muntenia, iar precipitatiile si temperatura sunt masurate la Bucuresti. Concentratiile la sol obtinute pentru perioadele in care cerul a fost acoperit de nori cumulus (fig. 3.6. b) sunt intr-o concordanta mult mai buna decat cele pentru norii stratus. Cu exceptia a 3 luni (10.1984, 09.1986, 05.1988) pentru care concentratiile determinate utilizand profilele Draxler ale coeficientului de difuzie turbulenta sunt mult mai mari decat cele masurate, rezultatele modelate se incadreaza in limita erorilor experimentale pentru ambele parametrizari. Fig. 3.6.b reprezinta in cea mai mare parte perioadele de primavara- vara in care concentratiile sunt maxime. Se poate observa ca modelul surprinde aceste maxime fara a tine cont de shimbul de masa dintre stratosfera si troposfera, deci presupunerea lui Baskaran et al. (1994) ca acest maxim este determinat da variabilitatea parametrilor meteorologici pare a fi corecta.

Fig. 3.6. Concentratiile lunare modelate si masurate: a- nori stratus, b- nori cumulus. Linia continua- date masurate, linia discontinua- profile Krenevicius, linia punctata- profile Draxler

Fig. 3.7. Fluxurile de depuneri umede lunare normate cu deviatia standard modelate si

masurate: imaginea de sus- nori stratus, imaginea de jos- nori cumulus. Linia continua- date masurate, linia discontinua- profile Krenevicius, linia punctata- profile Draxler

In cazul unei singure luni, aprilie 1987, a trebuit sa se tina seama de transportul de masa dintre stratosfera si troposfera. Valoarea concentratiei de Be7 in aceasta luna prezinta un maxim pronuntat, si anume 5,6 mBq m-3, care a putut fi modelat numai prin inaltarea tropopuzei la 15 km si dublarea coeficientului de difuzie in stratosfera.

Fig. 3.7. reprezinta depunerile umede normate cu deviatia standard pentru nori stratus (toamna-iarna) si cumulus (primavara-vara). Valorile depunerii umede masurate au fost sistematic mai mici decat cele modalte si mai mici decat datele din literatura. De aceea s-au reprezentat grafic valorile normate. Depunerile umede normate calculate utilizand parametrizarea Draxler sunt mici decat cele obtinute utilizand parametrizarea Krenevicius, dar au aceleasi tendinte de crestere sau diminuare de la o luna la alta ca si valorile masurate. Pentru masurarea depunerii umede la Afumati nu s-a procedat la acidifierea colectoarelor de precipitatii. Astfel o parte din cantitatea de Be7 colectata s-a pierdut prin adsorbtie de catre peretii colectorului. Valorile masurate la Afumati in perioada 1984-1988 sunt putin mai mici decat valorile prezentate in literatura si masurate mai recent. S-ar putea ca o parte din diferenta dintre valoarea masurata a depunerii umede si valoarea modelata sa fie cauzata de metoda de prelevare a probelor.

Modelul MUDBe7 calculeaza variatia lunara a depunerii umede normate a Be7 cu o precizie buna. Cu exceptia primei perioade de masura, depunerea umeda convective este mai bine modelata decat cea stratiforma. Parametrizarea inaltimii norilor cumulus (H=6000m) la latitudini medii utilizata in model este una corecta.

Profilul coeficientului de difuzie turbulent potrivit pentru modelarea difuziei Be7 si a aerosolilor in atmosfera este cel propus de Krenevicius & Jasiulionis (1988). Valoarea lui kz0 a fost variata intre 2 m2s-1 si 20 m2s-1 pentru modelarea tuturor valorilor din tabelel si graficele de mai sus. Aceste valori sunt in limitele valorilor masurate si prezentate in literatura.

In concluzie, modelul de difuzie verticala stationara poate fi utilizat cu succes pentru modelarea mediilor anuale ale concentratiei Be7 la sol. Daca se utilizeaza profile masurate ale temperaturii si ale cantitatii de precipitatii atunci poate fi utilizat si pentru modelarea valorilor medii lunare.

CONCLUZII

Be7, izotop radioactiv cosmogenic, avand timpul de injumatatire de 53 de zile este produs in proportie de 70% in stratosfera si 30% in troposfera prin interactia radiatiei cosmice cu moleculele de N si O din aer. Imediat dupa formare se ataseaza de particulele de aerosol cu dimensiuni submicronice, dinamica Be7 in atmosfera fiind aceea a aerosolilor.

Izotopul Be7 este utilizat ca trasor in studiile de dinamica a aerosolilor si a atmosferei deoarece exista numeroase date experimentale cu acoperire globala, iar timpul sau de injumatatire este potrivit acestor studii. In ultimii ani el a fost utilizat la determinarea timpului de rezidenta al aerosolilor in atmosfera si la verificarea schemelor de parametrizare a precipitatiilor din modelele de circulatie generala a atmosferei.

Aceste aplicatii necesita cunoasterea dinamicii Be7 in atmosfera, procesele care ii influenteaza difuzia in atmosfera si variabilitatea relativa determinata de fiecare astfel de proces. Ca urmare, cunoasterea comportamentului dinamic al Be7 in atmosfera presupune modelarea difuziei lui in atmosfera. Modelul realizat, MUDBe7, tine seama de toate procesele ce influenteaza dinamica Be7 in atmosfera. Toate aceste procese au fost parametrizate in modelul MUDBe7 conceput si realizat de noi.

I. Modelul MUDBe7 este un model eulerian, stationar, unidimensional de difuzie a Be7 in atmosfera. La realizarea acestui model s-au parametrizat toate procesele care influenteaza difuzia Be7 in atmosfera, neglijandu-se doar advectia si dependenta de timp a parametrilor. Rezultatele obtinute cu acest model in calcularea concentratiei si depunerii Be7 la sol, a profilului vertical al concentratiei Be7 la latitudini medii si a timpului de rezidenta al aerosolilor in atmosfera sunt in buna concordanta cu valorile masurate. Desi MUDBe7 este un model simplu, el poate fi utilizat cu succes la modelarea difuziei Be7 in atmosfera deoarece aproximatiile, trunchierile si erorile de calcul sunt mult mai mici decat in cazul unui model tridimensional. In urma compararii rezultatelor modelului cu datele experimentale se impun concluziile:

Ecuatia de difuzie a Be7, scrisa in diferente finite centrate, a fost rezolvata atat prin metoda matriceala directa, cat si prin metoda relaxarii. Timpul de executie este similar pentru cele doua metode. Metoda matriceala are rezultate mai bune la compararea bilantului numarului de nuclee de Be7 din atmosfera (tabel 4.1).

Modelul tine seama de sedimentarea gravitationala a particulelor de aerosol. S-a determinat raza cea mai probabila a particulelor de aerosol pe care se ataseaza Be7 ca fiind de 0,15 μm. Sedimentarea gravitationala a particulelor cu astfel de dimensiuni nu este semnificativa, cel putin in troposfera. Pentru stratosfera, neglijarea sedimentarii conduce la un timp de rezidenta al aerosolilor de ordinul a catorva ani, cand in realitate este de aprox. 1 an.

Transportul turbulent vertical este descris prin intermediul coeficientului de difuzie turbulenta. Modelul a fost realizat pentru doua parametrizari ale coeficientului de difuzie. Cea propusa de Krenevicius & Jasiulionis (1988) este potrivita pentru modelarea difuziei Be7 in atmosfera. Pentru modelarea difuziei Be7 in atmosfera, valoarea coeficientului de difuzie din stratosfera este mai importanta decat cea din troposfera si stratul limita.

Un alt proces de care s-a tinut seama in modelare a fost depunerea umeda de catre precipitatii. Pentru parametrizarea eficientei de colectare a precipitatiilor s-a utilizat schema propusa de Kabshibhatla et al. (1991), dar cu o inaltime a norilor cumulus de 6000m si nu 8680m cat se propune in lucrarea originala. Inaltimea norilor cumulus la altitudini medii este mai mica decat inaltimea lor in zona tropicala. Aceasta inaltime determina rezultate corecte atat in modelarea concentratiei Be7 la sol cat si a timpului de rezidenta al aerosolilor.

O problema mult discutata este influenta schimbului de masa dintre stratosfera si troposfera asupra maximului concentratiei de Be7 la sol in perioadele de primavara-vara. Setul de date masurate la Laboratorul de Supravegherea Radioactivitatii Mediului, Afumati, prezinta valori maxime in lunile de primavara-vara. Pentru modelarea acestor valori nu a trebuit sa se tina seama de acest proces, decat pentru o singura valoare. Este vorba de valoarea masurata in luna aprilie 1987. Pentru modelarea acesteia nivelul tropopuzei a fost inaltat la 15km, iar valoarea coeficientului de difuzie in stratosfera a fost dublata. Valorile maxime din aceasta perioada a anului sunt determinate de cresterea instabilitatii atmosferei, dar si de schimbul de masa dintre stratosfera si troposfera.

Profilul vertical al concentratiei de Be7 la latitudini medii este bine modelat de MUDBe7 (Fig. 4.7).

Modelul unidimensional de difuzie MUDBe7 are rezulate remarcabile la calcularea valorilor medii anuale Be7 (Talpos & Cuculeanu, 1997-1) si lunare ale concentratiei de Be7. In cazul modelarii valorilor lunare, trebuie utilizate profilele masurate ale temperaturii aerului si ale cantitatii de precipiatii.

II. Studiul variabilitatii concentratiei Be7 la sol este important pentru determinarea ponderii proceselor care influenteaza difuzia lui in atmosfera la varianta totala. Analiza de componente principale a fost realizata pentru 7 statii din Australia si Noua Zeelanda pentru perioada 1983-1999, pentru 9 statii din America de Nord pentru perioada 1978-1999 si pentru 10 statii din America de Sud si Antarctica pentru perioada 1974-1999. Aceasta analiza a evidentiat:

Ciclul solar, cu o perioada de 11 ani, determina 54% din varianta concentratiei la sol a Be7, pentru scari de timp mai mari de 1 an, pentru statiile din Australia si Noua Zeelanda, 59% pentru America de Nord si 18% pentru America de Sud si Antarctica. Pentru scari de timp mai mici de 1 an, varianta determinata de variatia spatiala si temporala a sursei are valori mai mici (aprox. 30%), crescand varianta determinata de procesele atmosferice.

Influenta ciclului solar asupra concentratiei de Be7 la sol este un fenomen global. Pentru toate statiile investigate vectorul propriu ce descrie structura spatiala a acestei variatii, este monopolar.

Concentratia Be7 depinde de cantitatea de precipitatii. In zonele cu precipitatii abundente si in anotimpurile cu precipitatii intense, corelatia dintre valoarea Be7 la sol si cantitatea de precipitatii este semnificativa. Valori maxime ale corelatiei se obtin la statiile din zona ecuatoriala si tropicala. In zona temperata, zona cu precipitatii mai putin intense, coeficientul de corelatie este mai mic. In zonele polare sau in cele desertice, zone cu precipitatii putine sau chiar foarte putine, aceste corelatii sunt nule.

In concluzie, Be7 este un trasor natural potrivit pentru studiul dinamicii aerosolilor in atmosfera. Modelarea numerica a difuziei Be7 in atmosfera trebuie sa tina seama de variatia temporala a sursei sau sa se corecteze datele masurate la valoarea corespunzatoare anului de determinare a valorilor sursei. Variabilitatea spatiala si temporala a Be7 nu este usor de studiat datorita multimii de procese ce influenteaza dinamica Be7 in atmosfera si a unui numar destul de mic de statii la care exista siruri de date lungimi de cel putin 11 ani.

BIBLIOGRAFIE

1. Baskaran M, C. H. Coleman, P.H. Santschi, Atmospheric Depositional Fluxes of 7Be and 210Pb at Galveston and College Station, Texas, J. Geophys. Res., Vol. 98, No. D11, p. 20555-20571, 1993

2. Baskaran M, A Search of the Seasonal Variability on the Depositional Fluxes of 7Be and 210Pb, J. Geophys. Res., Vol. 100, No. D2, p. 2833- 2840, 1995

3. Bhandari, N., D. Lal, Rama, Stratospheric Circulation Studies Based on Natural and Artificial Radioactive Tracer Elements, Tellus, 18, 391-405, 1966

4. Birot A., Contributions a l’Etude de la Diffusion du Radon et des Aerosols dans la Troposphere, 1971, these, Universite Paul-Sabatier de Toulouse

5. Bleichrodt, J. F., Mean Tropospheric Residence Time of Cosmic-Ray-Produced Beryllium 7 at North Temperate Latitudes, J. Geophys. Res., 83, 3058-3062, 1978

6. Borsan D., S. Talpos, Fizica Stratului Limita si Poluarea Aerului, 101p, Edit. Univ. din Bucuresti, 1997

7. Brost R. A., Feichter J., Heimann M., Three-Dimensional Simulation of Be7 in a Global Climate Model, J. Geophys. Res., vol. 96, no. D12, p. 22423- 22445, 1991

8. Cruikshank, A. J., G. Cowper, W. E. Grummitt, Production of Be7 in the Atmosphere, Can. J. Chem, 34, 214-219, 1956

9. Davidson, B., J. P. Friend, H. Seitz, Numerical Models of Diffusion and Rainout of Stratospheric Radioactive Materials, Tellus, 18, 301, 1966

10. Dibb, J. E., L. D. Meeker, R. C. Finkel, J. R. Southon, M. W. Caffee, L. A. Barrie, Estimation of Stratospheric Input to the Arctic Troposphere: Be7 and Be10 in Aerosols at Alert, Canada, J. Gephys. Res., 99, 12855-12864, 1994

11. Draxler, R.R. (1979) Estimating Vertical Diffusion from Routine Meteorological Tower Measurements, Atmos. Environ., 13, 1555

12. Feely, H. W., R. J. Larsen, C. G. Sanderson, Factors that Cause Seasonal Variations in Be7 Concentrations in Surface Air, Annual Report of the Surface Air Sampling Program, Rep. EML-497, 91-165, U. S. Dep. of Energy, Washington, 1988

13. Feichter, J., R. A. Brost, M. Heimann, Three-Dimensional Modelling of the Concentration and Deposition of Pb210 aerosols, J. Geophys. Res., 96, 22447-22460, 1991

14. Friedlander, M. W., Cosmic Rays: Tracking Particles from Outer Space, Harvard University press, Cambridge, Mass., 160p., 1989

15. Gaffney, J. S., N. A. Marley, K. A. Orlandini, Evidence for Thorium Isotopic Disequilibrium in Natural Waters Due to Organic Complexation: Geochemical Implications, Environ. Sci. Technol., 26, 1248-1250, 1992

16. Gaffney, J. S., K. A. Orlandini, N. A. Marley, C. J. Popp, Measurements of Be7 and Pb210 in Rain, Snow and Hail, J. Appl. Meteor., 33, 869-873, 1994

17. Giorgi, F., W. L. Chameides, Rainout Lifetimes of Highly Soluble Aerosols and Gases as Inferred from Simulations with a General Circulation Model, J. Geophys. Res., 91, 14367-14376, 1986

18. Guelle, W., Y. J. Balkanski, M. Schultz, F. Dulac, P. Manfray, Wet Deposition in a Global Size-Dependent Aerosol Transport Model. 1. Comparison of a 1 year Pb210 Simulation with Ground Measurements, J. Geophys. Res., 103, 11429-11445, 1998

19. Guelle, W., Y. J. Balkanski, M. Schultz, F. Dulac, P. Manfray, Wet Deposition in a Global Size-Dependent Aerosol Transport Model. 2. Influence of the Scavenging Scheme on Pb210 Vertical Profiles, Surface Concentrations and Deposition, J. Geophys. Res., 103, 28875-28891, 1998

20. Hillas, A. M., Cosmic Rays, Pergamon Press, New York, 297 p., 1972

21. Hoetzl H., Resner G., Winkler R., Correlation of Be7 concentrations in surface air and precipitation with the solar cycle, Naturwissenschaften, 78, 215-217, 1991

22. Junge C. E., C. W. Chagnon, J. E. Manson, Stratospheric Aerosols, J. Meteorology, Vol. 18, p. 81- 108, 1961

23. Junge C. E., Air Chemistry and Radioactivity, 382p, Academic, San Diego, Calif., 1963

24. Kashibhatla, P. S., H. H. Levy, W. J. Maxim, W. L. Chameides, The Relative Impact of Stratospheric Photochemical Production on Tropospheric NOy levels: A Model Study, J. Geophys. Res., 96, 18631-18646, 1991

25. Koch D. M., D. J. Jacob, W. C. Graustein, Vertical Transport of Tropospheric Aerosols as Indicated by 7Be and 210Pb in a Chemical Tracer Model, J. Gephys. Res., Vol. 101, No. D13, p. 18651- 18666, 1996

26. Koch, D. M., M. E. Mann, Spatial and Temporal Variability of Be7 Surface Concentration, Tellus, 48B, 387-396, 1996

27. Krenevicius R., Jasiulionis R., Investigations of vertical turbulent diffusion in the area of the Ignalin nuclear power plant with the use of cosmogenic Be7, Atmospheric Physics, The Academy of Science Lithuania, 1988, nr. 12, p. 86

28. Lal, D., On the Investigations of Geophysical Processes Using Cosmic Ray Produced Radioactivity, Earth Science and Meteoritics, compiled by J. Geiss and E. D. Goldberg, 312 p., North-Holland, New York, 1963

29. Lal, D., B. Peters, Cosmic Ray Produced Isotopes and Their Applications to Problems in Geophysics, Progress in Cosmic Ray and Elementary Particle Physics, 6, 3-74, North-Holland, New York, 1962

30. Lal D., Peters B., Cosmic Ray Produced Radioactivity on the Earth, Handbuch der Physik, Berlin, Heildelberg, NY, Springer Verlag, 1967, B46/2, p. 551

31. Lelieveld, J., P. J. Crutzen, Role of Deep Cloud Convection in the Ozone Budget of the Troposphere, Science, 264, 1759-1761, 1994

32. Liu, S. C., J. R. McAfee, R. J. Cicerone, Radon 222 and Tropospheric Vertical Transport, J. Geophys. Res., 89, 7291-7297, 1984

33. Machta L., Global Scale Atmospheric Mixing, Adv. Geophys., 18B, 33, 1974

34. Mahlman, J. D., W. J. Moxim, Tracer Simulation Using a Global General Circulation Model: Results from a Mid-Latitude Instantaneous Source Experiment, J. Atmos. Sci., 35, 1340-1378, 1978

35. McMahon, T. A., P. J. Denison, Empirical Atmospheric Deposition Parameters- a Survey, Atmos. Environ., 13, 571-585, 1979

36. O’Brien, K., Secular Variations in the Production of Cosmogenic Isotopes in the Earth’s Atmosphere, J. Geophys. Res., 84, 423-431, 1979

37. O’Brien, K., A. de la Zerda Lerner, M. A. Shea, D. F. Smart, The Production of Cosmogenic Isotopes in the Earth’s Atmosphere and their Inventories, The Sun and Time, 317-342, Univ. of Arizona Press, Tucson, 1991

38. Pruppacher H.,R., Klett J.,D., Microphysics of Clouds and Precipitation, D. Reidel Publ. Co, Holland, 1978

39. Rangarajan C., C. D. Eapen, The Use of Natural Radioactive Tracers in a Study of Atmospheric Residence Times, Tellus, Vol. 42B, p. 142-147, 1990

40. Rehfeld S., Heimann M., Three-dimensional atmospheric transport simulation of the radioactive tracers Pb210, Be7, Be10 and Sr90, Max Planck Institut fur Meteorologie, Examsarbeit, No , 1994

41. Seitz, H., B. Davidson, J. P. Friend, H. W. Feely, Final Report on Project Streak. Numerical Models of Transport, Diffusion and Fallout of Stratospheric Radioactive Material, USAEC Rep., NYO-3654-4, 97p., Isotopes, Inc., Westwood, N. J., 1968

42. Shapiro, M. A., J. L. Forbes-Resha, Mean residence Time of Be7- Bearing Aerosols in the Troposphere, J. Geophys. Res., 81, 2647-2649, 1976

43. Slinn W. G. N., L. Hasse, B. B. Hicks, A. W. Hogan, D. Lal, P. S. Liss, K. O. Munnich, G. A. Shmel, O. Vittori, Some Aspects of the Transfer of Atmospheric Trace Constituents Past the Air- Sea Interface, Atmos. Environ., Vol. 12, p. 2055- 2087, 1978

44. Smith F. B., Deposition Processes for Airborne Pollutants, The Meteo. Magazine, Vol. 120, No. 1431, p. 173- 182, 1991

45. Sonoc S., C. Dovlete, I. Osvath, M. Alexandrescu, F. Baciu, Evolutia Radioactivitatii Factorilor de Mediu in Anii 1984- 1988. Masuratori Gamma Spectrometrice, St. Cerc. Fiz., Tom 42, Nr. 5, p. 435- 458, 1990

46. Talpos, S., V. Cuculeanu, Vertical Diffusion of Cosmogenic Radionuclids in Atmosphere, Third International Conference on Modelling of Global Climate Change and Variability, 4- 8. 09. 1995, Hamburg, Germania

47. Talpos, S., V. Cuculeanu, Modelling of Vertical Diffusion of Cosmogenic Radionuclids in Romania, National Physics Conference, Baia- Mare, 30.11-2.12.1995

48. Talpos, S., V. Cuculeanu- Vertical diffusion of 7Be at midlatitudes, Fourteenth International Conference on Nucleation and Atmospheric Aerosols, 26-30 August 1996, Helsinki, Finlanda, 4 pg.

49. Talpos S., V. Cuculeanu, A Study of the Vertical Diffusion of 7Be in the Atmosphere, J. Environ. Radioactivity, Vol. 36, No. 1, p. 93- 106, 1997

50. Talpos S., V. Cuculeanu, Atmospheric Residence Time of Aerosols Containing 7Be, J. Aerosol Sci., Suppl. 2, p. S577- S578, 1997

51. Talpos, S., D. H. Borsan, N. Rimbu, V. Cuculeanu, Influenta Oscilatiei Nord- Atlantice Asupra Difuziei Be7 in Atmosfera, Sesiunea Anuala de Comunicari Stiintifice a INMH, 26- 28 Iunie, 2000, Bucuresti

52. Tanaka N., K. K. Turekian, Determination of the Dry Deposition Flux of SO2 Using Cosmogenic 35S and 7Be Measurements, J. Geophys. Res., Vol. 100, No. D2, p. 2841- 2848, 1995